5 Wachstumskontrolle mittels ioneninduzierter Sekundärelektronenemission

↓80

Nachdem im letzten Kapitel die Grundzüge der ioneninduzierten kinetischen Elektronenemission unter dem Aspekt der elastischen Elektronenbeugung behandelt wurden, soll in diesem Kapitel auf die Nutzung der Elektronenemission zur Beobachtung und Charakterisierung von Filmwachstumsprozessen eingegangen werden. Untersucht wird das mit der lagenweisen Epitaxie von metallischen Adsorbatfilmen (hier: Fe,Co,Mn) einhergehende oszillierende Verhalten der Elektronenausbeute. Diese Untersuchungen umfassen sowohl Targetstrommessungen als Maß für die winkel- und energieintegrale Gesamtelektronenausbeute als auch in situ gewonnene energieaufgelöste Elektronenspektren sowie Abhängigkeiten der auftretenden wachstumsbedingten Oszillationen vom Einfallswinkel der verwendeten Projektile (H+, He+). Es wird gezeigt, dass in Abhängigkeit von den gewählten Streubedingungen eine direkte Korrelation der Elektronenemission mit den auf der Oberfläche ablaufenden Wachstumsprozessen besteht. Insbesondere liefern während des Filmwachstums in situ aufgenommene Elektronenspektren sowohl Informationen über die chemischen Zusammensetzung der obersten atomaren Lage (protoneninduzierte Augerspektroskopie) als auch direkte Informationen zum Wachstumsstadium und zur momentanen Bedeckung.

5.1 Wachstumsbedingte Oszillationen der Gesamtelektronenemission bei der streifenden Ionenstreuung

Da strukturelle, chemische und magnetische Eigenschaften ultradünner Adsorbatfilme kritisch von Bedeckung und Wachstumsmodus abhängen, kommt der Echtzeit-Überwachung des Filmwachstums eine entscheidende Bedeutung zu. Eine weithin genutzte Technik zur Überwachung und Wachstumscharakterisierung im Monolagen-Regime steht mit der Beugung hochenergetischer Elektronen (RHEED) zur Verfügung [LD88]. Die bei Lagenwachstum auftretende periodische Änderung der Oberflächenmorphologie führt bei RHEED zu beobachtbaren Intensitätsoszillationen reflektierter Elektronen. Aus der Anzahl der durchlaufenen Oszillationen kann auf die Monolagenbedeckung des Adsorbatfilms geschlossen werden, allerdings erschweren inelastische Beugungsphänomene eine quantitative Interpretation der RHEED-Oszillationen.

↓81

Eine zu RHEED alternative und in dieser Arbeit verwendete Methode zur Wachstumsüberwachung ist die Registrierung der spekular reflektierten Intensität streifend an der Oberfläche gestreuter, schneller Atome oder Ionen. Dabei wird der zur Spiegelreflektion der Projektile führende kollektive Kleinwinkelstreuprozess (planare Oberflächengitterführung) durch die in der Nukleationsphase des Lagenwachstums erhöhte Defektdichte an der Oberfläche zunehmend

Abb. 5.1: spekular reflektierte Ionenintensität (φin=1.6°, 25 keV He0, ϑin=15° bzgl. [10]-Kanal) während des Wachstums von 2 ML Co auf Cu(001) (Tgrowth=290 K, p=0.0065 ML/s), an den durch Zahlen gekennzeichneten Punkten wurde der Depositionsprozess unterbrochen, um polare Streuverteilungen aufzunehmen (rechts); rechts: polare Streuverteilungen an der atomar glatten Cu(001)-Oberfläche (1) und nach der iterativen Deposition von Co (2-7), zu erkennen ist die mit der Abnahme der Spekularintensität einhergehende Reduzierung der gesamten in den Detektionsbereich fallenden Ionenintensität (Flächenintegral der Streuverteilungen)

gestört, einhergehend mit einer Reduzierung der spiegelreflektierten Streuintensität. Das anschließende laterale Wachstum der Inseln bis hin zur Koaleszens ist wiederum mit einer Verringerung der Defektdichte und demzufolge mit einer Zunahme der reflektierten Ionenintensität verbunden. In Analogie zu RHEED kann so aus den oszillierenden Intensitäten die aktuelle Adsorbatbedeckung bestimmt werden, allerdings mit dem Vorteil, dass bei der Ionenstreuung wegen der rein kinematisch beschreibbaren Stoßprozesse eine direktere Interpretation realisierbar ist. Die Detektion der spiegelreflektierten Intensitäten erfordert für beide Methoden die Einhaltung einer definierten Streugeometrie.

↓82

Abbildung 5.1 links zeigt die Entwicklung der mit einem Channeltrondetektor registrierten maximalen Spekularintensität gestreuter 25 keV He0-Projektile (φin=1,6°) während des Wachstums von 2.0 Monolagen (ML) Co auf einem Cu(001)-Substrat. Zur Aufnahme von polaren Winkelverteilungen spekular gestreuter Projektile wurde die Co-Deposition kurzzeitig unterbrochen. Die farbig markierten Teilstücke der Wachstumskurve in Abb. 5.1 links geben den iterativen Depositionsprozess wieder. Die zu den entsprechenden Submonolagenbedeckungen gehörenden Streuverteilung sind in Abb. 5.1 rechts zusammengefasst. Anhand der Streuverteilungen ist zu erkennen, dass die Abnahme der Maximalintensität mit der Reduzierung der in den gesamten detektierbaren Winkelbereich fallenden Ionenintensität einhergeht. Über die Streuverteilungen bei glatter (Abb. 5.1 Streuverteilung (1))- und wachstumsbedingt rauer Oberfläche (Abb. 5.1 Streuverteilung (3)) kann eine Reduzierung der in den Spekularwinkelbereich gestreuten Projektile um 80 % abgeschätzt werden. Dies lässt den Schluss zu, dass im Bereich des frühen

Abb. 5.2: Trajektoriensimulationen (25 keV He, φin=1.6°, ϑ=random) für die ideal glatte Oberfläche (hier Fe(110)) in (a) und für die Wechselwirkung mit einlagigen- (c) bzw. doppellagigen Stufenkanten (b), zu erkennen ist die Grosswinkelaufstreuung an Stufenkanten, aus [PF98]

Lagenwachstums (Nukleations- und Aggregationsphase) das für die planare Oberflächengitterführung gültige Regime der korrelierten Kleinwinkelstöße fast vollständig zusammenbricht. Stattdessen vollzieht das statistische Mittel der gestreuten Projektile in diesen Bedeckungsstadien harte binäre Wechselwirkungen mit Adsorbatatomen an Stufenkanten von Inselrändern. Die in Abb. 5.2 gezeigten Trajektoriensimulationen für die streifende Streuung (φin=1.6°) von 25 keV He-Projektilen an einer perfekten (a) und gestuften (b, c) Oberfläche verdeutlicht die Auswirkungen von Stufenkanten auf den statistischen Streuprozess.

↓83

Für atomar glatte Oberflächen kann näherungsweise ein vom senkrechten Oberflächenabstand z abhängiges, planares Kontinuumspotential nach Ziegler, Littmark und Biersack (ZBL) [ZB85]:

(5.1)

mit der Flächendichte ns, den Kernladungszahlen Z1 und Z2 für Projektil- bzw. Targetelement und den Parametern nach Moliere [MO47] ai={0.35, 0.55, 0.1} bzw. bi={0.3, 1.2, 6} angenommen werden. Dabei entspricht:

↓84

(5.2)

mit α=0.045 und β=0.54 der von O’Connor und Biersack korrigierten Firsovschen Abschirmlänge für Thomas-Fermi Atome ([FI58], [CB86]):

(5.3)

↓85

Über Gl. 5.1 und der im Umkehrpunkt der Trajektorie gültigen Bedingung:

(5.4)

mit der Projektilenergie E0 und dem Einfallswinkel φin kann der minimale Abstand zmin des Projektils zur Oberfläche abgeschätzt werden. So beträgt für die Streuung von 25 keV He (H)-Projektilen unter einem Einfallswinkel von φin=1.6° der minimale Abstand zur Oberfläche zmin≈0.9 Å (für H: 0.5 Å). Im idealen Fall der ungestörten planaren Oberflächengitterführung gilt für alle beim Durchlaufen der Trajektorie auftretenden einzelatomaren Wechselwirkungsabstände pi:

↓86

(5.5)

Der nukleare Energieverlust der Projektile ist in diesem Regime vernachlässigbar, vielmehr wird der Energieverlust durch die dissipative Wechselwirkung mit Elektronen des Valenzbandes bestimmt [LW05]. Primäre Ursache für die auftretende Elektronenemission ist demnach die binäre Coulombanregung quasifreier Valenzelektronen durch das einfallende Projektil (siehe Kap. 4.1).

Die beim Lagenwachstum auftretenden hohen Nukleationsdichten (z.B.: Co/Cu(001): nnucl=1012 cm-2 [PF03]) lassen eine statistische Beschreibung der Trajektorien durch ein planares Oberflächenpotential entsprechend Gl. 5.1 nicht mehr zu. Die in diesem Wachstumsstadium dominierende binäre Atom-Atom-Wechselwirkung an Stufenkanten ist mit einer Verringerung der im statistischen Mittel auftretenden Wechselwirkungsabstände verbunden, d.h., in diesem Regime gilt im Unterschied zu Gl. 5.5:

↓87

(5.6)

Die untere Grenze kann dabei über die größtmögliche Annäherung bei der zentralen binären Wechselwirkung geschirmter Coulombpotentiale (head-on-collision, b=0) abgeschätzt werden. Hier folgt für den binären Stoß eines 25 keV He (H)-Projektils mit einem ruhenden Co-Atom aus der Bedingung:

(5.7)

↓88

mit dem einzelatomaren Moliere-Potential:

(5.8)

ein minimaler Wechselwirkungsabstand von ca. 0.02 Å (für H: 0.005 Å). In diesem Regime ähnelt die Projektil-Oberflächenwechselwirkung eher ein- oder mehrfachen Gasphasenstößen. Der Energieverlust der Projektile wird hier durch nukleare und elektronische Anteile bestimmt. Letztere setzen sich aus Valenzelektronenanregungen, Promotionsprozessen und
Innerschalenionisationen zusammen [MM93].

↓89

Dementsprechend sollte die zu den Streubedingungen an der Oberfläche korrelierte Elektronenemission ebenfalls deutliche Änderungen beim Wechsel von einem zum anderen Streuregime aufweisen, so dass eine Wachstumsüberwachung auch über die ioneninduzierte Elektronenemission möglich erscheint. Allerdings wurden die einzigen Messungen, die direkt Oszillationen der Sekundärelektronenemission nachweisen konnten, mit einem RHEED-Aufbau, d.h. mit streifend einfallenden Elektronen, durchgeführt [VN82]. Die Intensität der emittierten

Abb. 5.3: Vergleich der periodische Änderungen des ioneninduzierten Targetstromes (▬) und der Spekularintensität () während der Deposition von 3 ML Co/Cu(001), aufgrund des hohen Emissionskoeffizienten wird der Targetstrom durch die ioneninduzierte Elektronenemission bestimmt, aus beiden zueinander korrelierten Signalen kann der Bedeckungsgrad bestimmt und das Wachstum charakterisiert werden (Lagenwachstum bei Tgrowth=290 K (links) bzw. anfängliches Doppellagenwachstum bei Tgrowth=240 K), angeregt wurde mit 25 keV He+, φin=1,6° θ=15°, typ. Targetstrom Itar~10 nA

Sekundärelektronen variiert dabei im Bereich von 0.1 % und stellt keine sinnvolle Alternative zu den Signalen der elastisch reflektierten Primärelektronen dar. Für einen ersten Nachweis von wachstumsbedingten Oszillationen der ioneninduzierten Elektronenemission wurden zeitgleich die spekular reflektierte He-Ionenintensität und der zum isoliert aufgehängten Target fließende
elektrische Strom während des Wachstums von 5 ML Co/Cu(001) bei zwei verschiedenen Wachstumstemperaturen (Tgrowth=295 K bzw. 240 K) registriert (Abb. 5.3).

↓90

Wegen der hohen Anzahl der je Projektil emittierten Elektronen (Emissionskoeffizient γ~10) können die einfallenden und reflektierten Projektilladungsbeiträge zum Targetstrom vernachlässigt werden. Letzterer stellt so ein gutes Maß für die Gesamtintensität emittierter Elektronen dar. Für die in Abb. 5.3 gezeigte Messung wurde eine Ionenstromdichte von ca. 0.1 nA/mm2 benutzt. Das entspricht einem Ionenstrom auf der überstrichenen Targetoberfläche (7 mm2) von ca. 0.7 nA. Der gemessene Targetstrom liegt im Bereich von ca. 10 nA und kann bei einer gut isolierten Probe (Isolationswiderstand R≈15 GΩ) problemlos mit Hilfe eines nA-Meters gemessen werden. Die aus der minimalen Intensität spekular reflektierter Ionen zu schließende erhöhte Rauigkeit bei halblagiger Bedeckung (1/2,3/2,5/2 ML) geht mit einer Erhöhung der Elektronenemission und damit des Targetstromes einher, so dass der Targetstrom einen zur Spekularintensität inversen Verlauf aufzeigt. Die beim Raumtemperaturwachstum von Co/Cu(001) (Abb. 5.3 links) auftretende durchschnittliche Signaldifferenz zwischen halben und vollen Lagen (Oszillationshub h) ist im Vergleich zur Spekularintensität () beim Targetstrom reduziert und liegt im Bereich von des Ausgangssignales. Trotzdem folgt aus der Depositionsmessung eine direkte Korrelation der reflektierten Ionenintensität und des induzierten Targetstromes, so dass in Echtzeit und in-situ sowohl die momentane Schichtdicke als auch eine qualitative Wachstumscharakterisierung allein über den Targetstrom möglich ist. Insbesondere die durch doppellagige Bedeckungsanteile erhöhte Stufenkantendichte der ersten Co-Lage (Abb. 5.3. links) führt analog zur Spekularintensität auch in der Elektronenemission zu einem geringeren Oszillationshub (h1ML≈10 %). Bei Verringerung der Depositionstemperatur auf Tgrowth=240 K wird das Co/Cu(001)-Wachstum bis zu einer Bedeckung von zwei Mononlagen durch die Nukleation und Aggregation doppellagiger Co-Inseln bestimmt, so dass erst bei einer nominellen Bedeckung von ca. zwei Monolagen die Koaleszenz dieser Inseln abgeschlossen ist [BP03]. Dieses Doppellagenwachstum kann direkt aus dem oszillationsfreien Verlauf des Targetstromes im Bedeckungsbereich bis zwei Monolagen (Abb. 5.4. rechts) geschlussfolgert werden. Auch in diesem Wachstumsregime zeigt sich eine direkte Korrelation zwischen Spekularintensität und Elektronenausbeute. Insbesondere das durch die verringerte Wachstumstemperatur rauere Wachstum führt im Vergleich zur Raumtemperaturmessung zur erhöhten Elektronenemission. Auffällig ist hier, dass trotz deutlich reduzierter Oszillationshübe der Spekularintensität () für die tiefere Wachstumstemperatur die Oszillationen des Targetstromes, wenn auch bei insgesamt höheren Werten, weiterhin im Bereich von liegen.

Eine mögliche Erklärung liegt im zusätzlichen Einfluss der sich beim Wachstum ändernden Paarkorrelation auf die Intensität spekular reflektierter Ionen (siehe dazu [PF98]), wohingegen der Grund für das oszillatorische Verhalten der Elektronenausbeute im Wesentlichen auf die sich ändernde Stufenkantendichte zurückführbar ist. Ein weiterer Grund für das quantitativ unterschiedliche Signalverhalten des Targetstromes könnte auch im Einfluss der sich chemisch und rauhigkeitsbedingt ändernden Austrittsarbeit liegen. Als dominante oder alleinige Ursache für die wachstumsinduzierten Targetstromoszillationen kann die Änderung der Austrittsarbeit allerdings weitgehend ausgeschlossen werden, da im Vergleich zu den deutlichen ioneninduzierten Oszillationshüben von 20 %, bei der Anregung mittels streifender Elektronen am homoepitaktischen System Fe/Fe(001) [VN82] bei vergleichbaren Wachstumseigenschaften nur verschwindend geringe wachstumsbedingte Änderungen der Sekundärelektronenemission im Bereich von unter 0.1 % registriert wurden. Die rauigkeitsbedingte Änderung der Austrittsarbeit sollte allerdings weitgehend unabhängig von der Art der Anregung zu vergleichbaren Oszillationshüben führen.

Die beim Lagenwachstum ultradünner Filme auftretende periodische Modifikation der Oberfläche (Stufenkantendichte, Inseldichte etc.) ist bei der streifenden Ionenstreuung mit einer ebenfalls periodischen Änderung der mittleren Elektronenausbeute verbunden. Nachgewiesen wurde diese Korrelation durch Oszillationen des ioneninduzierten Targetstroms während des Wachstums mehrerer atomarer Co-Lagen auf Cu(001). Die wachstumsbedingt auftretenden Änderungen des Targetstroms liegen im Bereich von 20 % des ioneninduzierten Gesamtstromes (ca. 10 nA) und können mit Hilfe eines empfindlichen Strommessgerätes (nA-Meter) nachgewiesen werden. Anhand der auftretenden Targetstromoszillationen kann der Bedeckungsgrad bestimmt und die Art des Wachstums charakterisiert werden. Im Gegensatz zu den etablierten Verfahren zur Wachstumsüberwachung (RHEED, streifend reflektierte Ionenintensität) ist für die Aufnahme von Elektronenemissionsoszillationen die Einhaltung einer Reflektionsgeometrie nicht erforderlich. Die Methode ist dementsprechend einfach zu realisieren.

5.2 Bedeckungsabhängige Änderungen von Elektronenspektren

↓91

Ein direkter Rückschluss von der wachstumsbedingten Änderung der Elektronenemission auf die in den einzelnen Wachstumsstadien dominierenden elektronischen Anregungsprozesse wird insbesondere durch den Beitrag von Sekundärelektronen an der Gesamtemission erschwert.

Abb. 5.4: links: Energiespektren (40 eV – 160 eV) emittierter Elektronen bei der streifenden Streuung von 25 keV He+ (―) bzw. H+-Projektilen () an Cu(001) (φin=1.6°, ϑin=-10°von [10], φdet=12° zur Oberflächennormalen) vor und nach der Deposition einer halben Monolage Co (Tgrowth=290 K, p=0,0065 ML/s), eingetragen sind die maximalen Anregungsenergien für Fermielektronen bei 25 keV He bzw. H-Anregung, rechts: über die Binärstoßnäherung (BEA) berechneter einfach differentieller Einelektron-Ionisierungsquerschnitt der Cu-M-Schale in Abhängigkeit von der Emissionsenergie des Elektrons nach der Wechselwirkung, berechnet aus [MM93]

So zeigen energieaufgelöste Elektronenspektren sowohl für die atomar glatte als auch für wachstumsbedingt raue Oberfläche im niederenergetischen Bereich ein exponentiell abklingendes Verhalten. Im höherenergetischen Bereich des Emissionsspektrums sollten allerdings zunehmend primäre Anregungs- und Emissionsprozesse beobachtbar sein. Abb. 5.4 links zeigt die Energieverteilung emittierter Elektronen (φdet=12°) im Energiebereich von 40 eV - 150 eV vor und nach der Deposition einer halben Monolage Co auf Cu(001) (Tgrowth= 300 K). Die Elektronenemission wird dabei durch streifend einfallende (φin=1.6°) He+ bzw. H+-Ionen initiiert. Der um θ=-10° aus der [10]-Gitterrichtung herausgedrehte azimutale Einfallswinkel (Randomstreuung) wurde so gewählt, dass eine maßgebliche Beeinflussung der Spektren durch Beugungseffekte weitgehend auszuschließen ist. Allerdings könnten für den Energiebereich oberhalb von 120 eV schwache Beugungsanteile des (20)[100]-Reflexes auftreten. Das gilt insbesondere für die H+-induzierten Elektronenspektren (vgl. dazu Abb. 4.13).

↓92

Die gewählte He+-Ionenstromdichte liegt im Vergleich zu den protoneninduzierten Spektren ca. 10-mal so hoch. Abgesehen von den überlagerten Intensitäten in den H+-induzierten Spektren bei 60eV, die Cu-MVV-Augerelektronen zuzuordnen sind, zeigen alle Spektren ein mit zunehmender Elektronenenergie exponentielles Abklingen. In dem an der glatten Substratoberfläche aufgenommenen protoneninduzierten Elektronenspektrum ist insbesondere für die Bereiche oberhalb und unterhalb der über Gleichung 4.3 berechneten maximalen Emissionsenergien für Anregung von Fermielektronen (durch Pfeile in Abb. 5.4 gekennzeichnet) keine Änderungen der Verlaufsform zu erkennen. Ein Hinweis darauf, dass auch in diesem Energiebereich hochenergetische Sekundärelektronen wesentlich zur Emission beitragen.

Im Vergleich zum protoneninduzierten Spektrum zeigt die energieaufgelöste Emissionsverteilung He+-angeregter Elektronen an der glatten Cu-Oberfläche einen deutlich stärkeren exponentiellen Abfall. Dies ist im Wesentlichen durch den geringeren binären Energieübertrag auf Fermielektronen und durch den größeren einzelatomaren Wechselwirkungsabstand zu erklären. Im Vergleich zu ca. 40 eV für die maximale Emissionsenergie für He+-angeregte Fermielektronen können, wenn auch mit sehr geringer Intensität, emittierte Elektronen mit bis zu fünfmal höheren Elektronenenergien (Ee~220 eV) gemessen werden. Aus energetischen Betrachtungen kann der Ursprung dieser Elektronen nur durch Innerschalenionisationsprozesse unter Berücksichtigung der Compton-Impulsverteilung atomarer Elektronenzustände erklärt werden. Exemplarisch zeigt Abb. 5.4 rechts den für einen 25 keV He-Cu-Gasphasenstoß berechneten Ionisationsquerschnitt σ für ein in der Cu-M-Schale gebundenes Elektron (EB=60 eV) in Abhängigkeit von der kinetischen Energie dieses Elektrons nach der Ionisation. Berechnet wurde der energiedifferentielle Ionisationsquerschnitt mit Hilfe der klassischen Binärstoßnäherung (BEA), näheres dazu findet man in [MM93]. Da die hier verwendeten Geschwindigkeiten der Projektile (He: v=0.5 a.u., H: v=1.0 a.u.) unterhalb der Orbitalgeschwindigkeiten gebundener Cu-Elektronezustände (>2.1 a.u.) liegen, können deutliche Abweichungen der experimentellen und berechneten absoluten σ-Werte auftreten. Trotzdem verdeutlicht Abb. 5.4 rechts, dass die Ionisierung von Core-Zuständen, aufgrund der statistischen Verteilung der jeweiligen Orbitalgeschwindigkeiten, auch die Erzeugung hochenergetischer Elektronen nach sich zieht. Voraussetzung dafür sind allerdings harte binäre Wechselwirkungen der Projektile mit einzelnen Substratatomen, die im Fall der streifenden He-Streuung nur an Aufwärtsstufenkanten auftreten können. Demzufolge sind die bei präparierter Cu-Oberfläche selten stattfindenden Stufenkantenwechselwirkungen für die niedrigen Intensitäten hochenergetischer Elektronen verantwortlich.

Bestätigt wird diese Interpretation durch die deutliche Zunahme emittierter hochenergetischer Elektronen in den Spektren nach He+-Anregung und der Deposition einer halben Monolage Co (Abb. 5.4 links (---)). Insbesondere zeigt der Vergleich der beiden He+-induzierten Emissionsspektren in Abb. 5.4 links ein zu höheren Energien hin divergentes exponentielles Verhalten, wohingegen die H+-angeregten Spektren, abgesehen von einer leichten Zunahme der Intensitäten bei halblagiger Bedeckung, einen weitgehend identischen exponentiellen Verlauf aufweisen.

↓93

Abb. 5.5: links: normierte Intensität emittierter Elektronen (Anregung: 25 keV He+, φin=1.6°) mit den Emissionsenergien: 50 eV, 100 eV und 150 eV während der Deposition von 3 ML Co auf Cu(001) (Tgowth=290 K) im Vergleich zur He-Spekularintensität. Die Elektronenintensitäten sind Elektronenspektren entnommen (vgl. Abb. 5.4 links), die in-situ während der kontinuierlichen Co-Deposition aufgenommen wurden. rechts: aus den normierten Emissionsoszillationen (links) entnommene relative Elektronenintensitäten für halbe und volle Co-Lagen. Die Differenz der relativen Intensitäten für aufeinanderfolgende halbe (n-1/2) und volle (n) Lagen entspricht dem Oszillationshub h, es ergibt sich bei He-Anregung eine lineare Abhängigkeit des Oszillationshubes h von der Emissionsenergie

Die deutlich geringere rauigkeitsbedingte Beeinflussung der absoluten Intensitäten und das identische exponentielle Verhalten der H+-induzierten Spektren deutet daraufhin, dass die für die Intensitäten im untersuchten Energiebereich ursächlichen Emissionsprozesse in annähernd gleichem Maße an der atomar glatten und wachstumsbedingt rauen Oberfläche auftreten. So zeigt das ausgeprägte Cu-MVV-Augersignal des H+-induzierten Spektrums, dass schon im Regime der planaren Oberflächengitterführung an der glatten Substratoberfläche Innerschalenionisationsprozesse (hier Ionisation der M-Schale) stattfinden (siehe auch [PL93]) und so die
relative wachstumsinduzierte Änderung in diesem Energiebereich im Vergleich zur He+-Anregung geringer ausfällt.

Im Unterschied dazu kann aus der unterdrückten Cu-MVV-Augerintensität des He-Spektrums auf eine vernachlässigbare Ionisationswahrscheinlichkeit im Regime der planaren Oberflächengitterführung geschlossen werden, so dass nach der Deposition einer halben Monolage die rauhigkeitsbedingten Emissionsprozesse die He-Spektren dominieren. Ein weiterführender Vergleich von Auger- und hochenergetischen Elektronenintensitäten ist, sowohl wegen des hier verwendeten heteroepitaktischen Schichtsystems, als auch wegen der insgesamt geringen He-induzierten MVV-Augerintensitäten nicht sinnvoll.

↓94

Abb. 5.6: wie Abb. 5.5 für 25 keV H+-Anregung, φin=1.6°, durch den im Vgl. zur He+-Anregung um ca. eine Größenordnung verringerten Oszillationshub h (beachte die geänderte Skalierung der Ordinate) wird der Verlauf der wachstumsbedingten Emissionsoszilationen (links) im Energiebereich von 50 eV-70 eV durch die Cu bzw. Co-MVV-Augerintensitäten und im Bereich oberhalb von 120 eV durch Beugungseffekte (Reflexintensitäten des (20)[100]-Spots) beeinflusst.

Zusammenfassend bietet sich für eine oberflächensensitive in-situ Wachstumskontrolle eine kontinuierliche Registrierung der hochenergetischen 25 keV-He-induzierten Emissionsanteile während der Adsorbatdeposition an. Allerdings wurden die in Abb. 5.5 gezeigten Emissionsoszillationen einzelnen Energiespektren (40 eV – 150 eV) entnommen, die während des kontinuierlich laufenden Depositionsprozesses aufgenommen wurden. Bei einer Aufdampfrate von 220 s/ML wurde eine Integrationszeit der einzelnen Spektren von 17 s/Spektrum gewählt, so dass die wachstumsbedingten Änderungen der Elektronenemission anhand von ca. 13 Spektren je Monolage nachvollzogen werden können. Die Änderungen der Elektronenspektren vollzieht sich je nach erreichtem Co/Cu(001)-Wachstumsstadium gemäß dem in Abb.5.4 exemplarisch für die glatte bzw. raue Oberfläche dargestellten Verlauf. Der divergente Spektrenverlauf für halbe bzw. geschlossene atomare Lagen hat im Energiebereich von 40 eV bis 170 eV eine lineare Zunahme des beobachtbaren Oszillationshubes von auf bis zu zur Folge. Oberhalb von ca. 170 eV sättigen die Intensitätsdifferenzen zwischen halben und abgeschlossenen atomaren Lagen weitgehend. Ob der Absättigungsbereich auf eine stagnierende, bzw. oberhalb von Edet= 200 eV auf eine scheinbar leicht reduzierte Ionisationswahrscheinlichkeit oder auf ein konstantes durch Targetkantenstreuung oder andere aufbaubedingte Artefakte hervorgerufenes Untergrundrauschen zurückzuführen ist, kann hier nicht geklärt werden. In jedem Fall liegen die beobachtbaren wachstumsinduzierten Änderungen emittierter hochenergetischer Elektronen über den unter gleichen Streubedingungen registrierbaren Oszillationen der spekular reflektierten Ionenintensität.

Im Gegensatz zu den im relativen Verhalten wie auch in der absoluten Elektronenintensität deutlich unterschiedlichen He-Spektren für die glatte bzw. wachstumsbedingt raue Probenoberfläche, weisen die H+-induzierten Elektronenspektren einen identischen Spektrenverlauf bei vergleichsweise geringem Anstieg der absoluten Elektronenintensitäten auf. Dementsprechend fallen die in-situ gewonnenen wachstumsbedingten Oszillationen der H+-induzierten Elektronenspektren weit geringer aus (), als die unter gleichen Streubedingungen durchgeführten He-Messungen. Trotzdem können Wachstumsmodus und momentane Bedeckung direkt aus den beobachtbaren Emissionsoszillationen entnommen werden (Abb. 5.6 links). Allerdings werden diese rauigkeitsinduzierten Effekte im Fall der H+-Anregung von der Änderung der stöchiometrischen Oberflächenzusammensetzung während des Co-Depositionsprozesses überlagert. So resultieren die in Bezug zum reinen Cu-Spektrum erhöhten Intensitäten im Energiebereich um 55 eV (Abb. 5.6 rechts) aus dem Anstieg der Co-MVV-Augerlinie bei zunehmender Co-Bedeckung. Aufgrund des annähernd identischen exponentiellen Spektrenverlaufes für die raue bzw. atomar glatte Oberfläche, kann durch Normierung der Spektren auf die chemisch unbeeinflussten Signale zwischen 75 eV und 90 eV eine quantitative Analyse des Cu-MVV-Augersignals bei 60 eV erfolgen, so dass aus den protoneninduzierten Elektronenspektren sowohl die nominelle Co-Bedeckung als auch die stöchiometrische Zusammensetzung der Oberfläche entnommen werden kann. Einflussfaktoren für die sich bei zunehmender Co-Bedeckung oberhalb von Edet=100 eV relativ zum Cu-Spektrum stetig verringernden Elektronenintensitäten sind das Auftreten von schwachen Cu-Augerintensitäten bei 101 eV und mögliche Elektronenbeugungsanteile des oberhalb von 120 eV in den Detektionsbereich wandernden (20)[100]-Reflexes.

↓95

Ein Beispiel für den Informationsgehalt ioneninduzierter Elektronenspektren, sowohl zur Bestimmung der momentanen Adsorbatbedeckung als auch zur Analyse der stöchiometrischen Zusammensetzung der Oberfläche mittels Auger-Signalauswertung, zeigt Abb. 5.7. Auch hier wurden während des Tieftemperatur-Co-Wachstums (Tgrowth=120 K) in-situ H+-induzierte Elektronenspektren im Energiebereich Edet=40 eV-85 eV aufgenommen (ca.7 Spektren/ML). Die im Vergleich zum Raumtemperaturwachstum erhöhte Nukleationsdichte von ca. n=1013 cm-2 führt zu einer exponentiellen Abnahme der spekular reflektierten Ionenintensität auf unter 10 %.

Abb. 5.7: Intensitätsverlauf emittierter Elektronen mit einer Emissionsenergie von 85 eV bei der streifenden Streuung von 25 keV H+-Projektilen (φin=1,6°) während des Tieftemperaturwachstums von Co/Cu(001) (Tgrowth=130 K), die Intensitäten wurden Elektronenspektren entnommen die während der kontinuierlichen Co-Deposition aufgenommen wurden, im Gegensatz zur Spekularintensität kann über die Elektronenemissionsoszillationen der Bedeckungsgrad auch bei höherer Co-Bedeckung bestimmt werden, Inset: die zu den markierten Intensitätswerten bei 0.5 ML (1), 1.0 ML (2) bzw. 5 ML (3) gehörenden normierten Elektronenspektren (▬), zu erkennen ist im Vgl. zum Elektronenspektrum der reinen Cu-Oberfläche ()die Verringerung der Cu- und der Anstieg der Co-MVV-Augerlinie bei zunehmender Co-Bedeckung.

Trotz fehlender thermischer Aktivierung können durch die zur Verfügung stehende Kondensationsenergie adsorbierter Co-Atome in geringem Maße Oberflächendiffusionsprozesse aufrechterhalten werden [BP03]. Das sich so entwickelnde raue transiente Lagenwachstum führt allerdings zu stark gedämpften Intensitätsoszillationen spekular reflektierter Ionen, so dass bei Bedeckungen oberhalb von 3 ML die Bestimmung der nominellen Bedeckung mittels spekular reflektierter Ionen nicht möglich ist.

↓96

Die vollständige Auslöschung der Cu-MVV-Augerlinie im Bedeckungsbereich oberhalb von 1.0 ML weist auf durchmischungsfreies Lagenwachstum hin:

Die in der Nukleationsphase, d.h. im Bedeckungsbereich unterhalb einer halben Monolage, noch deutlich vorhandenen Cu-MVV-Augerintensitäten (vgl. Spektrum (1) im Inset von Abb. 5.7) werden erst nach der Aggregations- und Koaleszensphase des Wachstums vollständig ausgelöscht (Spektrum (2) Abb. 5.7). Dementsprechend können Strahlabschattungseffekte durch vorhandene Co-Inseln (siehe Kapitel 5.3), als alleiniger Grund für den Rückgang des Cu-Signals weitgehend ausgeschlossen werden. Vielmehr führt das laterale Wachstum der Co-Inseln zur beobachtbaren Auslöschung des Cu-MVV-Augersignals.

Bestätigt wird diese Interpretation durch die wachstumsbedingten Emissionsoszillationen. Abb. 5.7 zeigt den bedeckungsabhängigen Verlauf der aus den protoneninduzierten Auger-Spektren entnommenen 85 eV Elektronenintensitäten. Obwohl auch hier im Vergleich zum Raumtemperaturwachstum (Abb. 5.6) eine deutliche Verringerung des Oszillationshubes auftritt (), was insgesamt auf ein raueres Wachstum schließen lässt, zeigen die Emissionsoszillationen im Gegensatz zur Spekularintensität bei fortschreitender Bedeckung ein ungedämpftes oszillatorisches Verhalten. Die sich kaum ändernde Periodizitätslänge der Emissionsoszillationen bis zu einer Co-Bedeckung von 9 ML entspricht sowohl der aus der Verdampfungsrate als auch der aus den gedämpften Oszillationen der Spekularintensität zu schließenden nominellen Bedeckung. Abgesehen von der so realisierbaren Bedeckungsbestimmung auch für dickere Co-Filme eröffnet die Messung der wachstumsbedingten Emissionsoszillationen Einblick in fortlaufende Wachstumsprozesse, die mittels spekular reflektierter Ionen nicht zugänglich sind.

↓97

In-situ aufgenommene Elektronenspektren lassen den Schluss zu, dass die primäre Ursache für die bei der He+-Streuung auftretenden wachstumsbedingten Emissionsoszillationen auf die sich periodisch ändernde Stufenkantendichte zurückzuführen ist. Die in der Nukleationsphase erhöhte Anzahl an harten binären Wechselwirkungen mit Adsorbatatomen an Inselrändern führt zu einer deutlichen Zunahme angeregter hochenergetischer Elektronen. Die von diesen Elektronen erzeugten Elektronenkaskaden beeinflussen alle Energiebereiche der Emissionsspektren und tragen so zur Erhöhung der Gesamtemission bei.

Die mit 25 keV H+-Ionen induzierten Elektronenspektren zeigen im Gegensatz zu den He-Spektren kaum wachstumsbedingte Änderungen des relativen Spektrenverlaufes, was die Separierung und die quantitative Auswertung der Cu-MVV-Augerintensitäten während des Co-Wachstums ermöglicht. Zusätzlich kann aus den wachstumsinduzierten Oszillationen der a b soluten Intensitäten der Spektren auf die momentane Bedeckung geschlossen werden.

5.3 Wachstumsbedingte Oszillationen der Elektronenemission in Abhängigkeit vom polaren Einfallswinkel 

Die Verringerung des polaren Einfallswinkels führt im allgemeinen zu einer Erhöhung der mittleren Wechselwirkungslänge der He-Projektile an der Oberfläche einhergehend mit einer Zunahme der Wechselwirkungswahrscheinlichkeit mit wachstumsinduzierten Stufenkanten. Da bei planarer Oberflächengitterführung durch die Wahl eines kleineren Einfallswinkels der minimale Projektil-Oberflächenabstand zunimmt und so Innerschalenionisationen für die glatte
Oberfläche herabgesetzt werden, sollte die Verringerung des Einfallswinkels insgesamt zu einer

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Abb. 5.8 links: Vergleich der ioneninduzierten (25 keV-He+) Emissionsoszillationen hochenergetischer Elektronen (Ee=145 eV) während des Wachstums von Co/Cu(001) (Tgrowth=290 K) für verschiedene Ioneneinfallswinkel (φin=1,0° und 1,6°); rechts: emittierte Elektronenintensitäten für halbe und volle Co-Lagen in Abhängigkeit von der Elektronenenergie, normiert wurde auf das Elektronenspektrum am sauberen, atomar glatten Cu(001)-Kristall, im Vergleich zu Abb. 5.5 rechts wurde hier der He+-Einfallswinkel auf φin=1.0° reduziert

Erhöhung der beobachbaren Oszillationshübe führen. In Abb. 5.8 werden die während der Deposition von 4.5 ML Co/Cu(001) (Tgrowth=295 K) auftretenden Wachstumsoszillationen
emittierter 145 eV-Elektronen bei zwei verschiedenen Einfallswinkeln verglichen. Die Reduzierung des Einfallswinkels von φin=1.6° auf φin=1.0° führt gemäß den vorhergehenden Überlegungen zu einer deutlichen Erhöhung des beobachtbaren Oszillationshubes. Auch bei φin=1.0° zeigt sich eine lineare Abhängigkeit des Oszillationshubes von der Elektronenenergie (Abb. 5.8 rechts). Allerdings führt eine weitere Verringerung des polaren Einfallswinkels auf Werte φin<1,0° zu einer erneuten Reduktion der Oszillationen. Abb. 5.9 fasst die Abhängigkeit des Oszillationshubes vom polaren Einfallswinkel φin für 190 eV-Elektronen zusammen. Eine plausible Interpretation des resonanzartigen Verhaltens des Oszillationshubes als Maß für die relative Wechselwirkungswahrscheinlichkeit mit wachstumsinduzierten Stufenkanten liefert das in Abb. 5.10 dargestellte eindimensionale Projektionsmodell. Ausgehend von dem mittleren Inselabstand x, der mittleren Inselgröße d und der Stufenhöhe h

Abb. 5.9: Oszillationshub h2ML für emittierte 190 eV Elektronen in Abhängigkeit vom polaren Ioneneinfallswinkel (Anregung:25 keV He+)

↓99

ergibt sich ein kritischer polarer Einfallswinkel . Eine Erhöhung des Einfallswinkels im Bereich 0<φ<φsh führt wegen verringerter Abschattung benachbarter Inselränder zu einer linearen Erhöhung der Wechselwirkungsbereiche mit Stufenkanten (rote Abschnitte in Abb. 5.10 a), so dass mit Erreichen des kritischen Winkels φ=φsh relativ zur gesamten projizierte Wechselwirkungsfläche (rote und blaue Abschnitte in Abb. 5.10 b) der Stufenkantenanteil ein Maximum erreicht. Die Vergrößerung des Einfallswinkels im Bereich φ>φsh reduziert den Stufenkantenanteil wieder, da zunehmend Wechselwirkungen in der unteren atomaren Lage stattfinden (Abb. 5.10 c). Für den aus Abb. 5.9 zu entnehmenden kritischen Winkel φsh≈1.0° folgt für das Projektionsmodell unter der Annahme einlagiger Inseln (h=1.8 Å) bei einer nominellen Bedeckung von 0.4 ML ein Inselabstand von x≈280 Å und eine Inselgröße von d≈180 Å. Aus dem Inselabstand kann unter der Voraussetzung quadratischer Co-Inseln auf eine Sättigungsinseldichte von n=1.3⋅1011 cm-2 geschlossen werden. Dieser Wert ist um etwa eine Größenordnung kleiner als die unter gleichen Wachstumsbedingungen über STM-Analyse bestimmte Nukleationsdichte von nCo/Cu=2.2⋅1012cm-2 [NM99]. Allerdings findet das Einfallswinkelverhalten der Emissionsoszillationen nicht zuletzt wegen der Vernachlässigung der Projektiltrajektorien im Projektionsmodell keine realistische, d.h. quantitativ aussagekräftige, Entsprechung. Da die Erzeugung hochenergetischer Elektronen zwingend an die Wechselwirkung mit

 
Abb. 5.10: links: schematische Darstellung des geometrischen Projektionsmodells: bei sehr flachen Einfallswinkeln mit φ<φsh=arctan((x-d)/h) werden die Stufenkanten benachbarter Inseln abgeschattet (a), für den Einfallswinkel φ=φsh erreicht der Stufenkantenanteil an der bestrahlten Gesamtfläche ein Maximum (b), bei weiterer Erhöhung des Einfallswinkels auf φ>φsh nehmen die bestrahlten Flächenanteile der tiefer liegenden atomaren Lage zu, was eine Reduzierung des Stufenkantenanteils nach sich zieht (c); rechts: der aus dem Projektionsmodell berechnete Stufenkantenanteil an der projizierten Gesamtfläche, dabei wurde die mittlere Inselgröße d und der mittlere Inselabstand x unter der Annahme einatomar hoher Inseln (h=1,8 Å) an die experimentelle Einfallswinkelabhängigkeit des Oszillationshubs (Abb. 5.9) angepasst

Stufenkanten geknüpft ist, sollten allerdings aus Oszillationen der ioneninduzierten Elektronenemission über Trajektoriensimulationen quantitative Aussagen insbesondere zur Stufenkanten- und Nukleationsdichte möglich sein.

5.4 Änderungen der Anzahlstatistik emittierter Elektronen während des Filmwachstums

↓100

Zur Bestimmung der Anzahlverteilung emittierter Elektronen wurde der in Kap. 3.2 beschriebene Sperrschicht-Elektronendetektor verwendet. Aus den wachstumsbedingten Oszillationen

Abb. 5.11: Änderung der Anzahlstatistik emittierter Elektronen (Anregung: 29 keV H+, φin=1,6°) vor (▬) und nach ()der Deposition einer halben Monolage Co auf Cu(001) (Tgrowth=290 K), die bei halblagiger Bedeckung erhöhte Stufenkantenwechselwirkung führt zu einer Steigerung des mittleren Emissionskoeffizienten (markiert durch Punkte) von γ=6e/Ion auf γ=8e/Ion, dabei wird die gesamte Verteilung in Richtung höherer Emissionsanteile verschoben.

des Targetstromes (siehe Kap. 5.1) ist zu schließen, dass die Emissionsstatistik, die die Zählung der pro Streuereignis emittierten Elektronen k umfasst, ebenfalls periodische bedeckungsabhängige Änderungen aufweisen sollte. Die bei der streifenden Randomstreuung (φin=1.6°, θ=15° bzgl. des [10]-Kanals) von 29 keV H0-Projektilen an Cu(001) auftretende Anzahlverteilung emittierter Elektronen f(k) kann weitgehend mit einer Poissonverteilung beschrieben werden (Abb. 5.11 ()). Da der Detektor im Idealfall alle während der Streuung emittierten Elektronen nachweist, kann sowohl die Gesamtanzahl der pro Zeiteinheit stattfindenden Emissionsereignisse:

↓101

(5.9)

als auch der Gesamtstrom emittierter Elektronen:

(5.10)

↓102

mit der Elementarladung e und der für die Verteilung notwendigen Integrationszeit τ sowie der mittlere Emissionskoeffizient:

(5.11)

aus der Elektronenanzahlverteilung entnommen werden. Voraussetzung für die experimentelle Bestimmung des Emissionskoeffizienten γe sind vernachlässigbare Anteile der messtechnisch unzugänglichen Null-, bzw. Einelektronemissionsereignisse. Hinreichend erfüllt ist diese Bedingung wenn für die Emissionsverteilung gilt γe>>1. Da in diesem Fall fast alle Projektile mehr

↓103

Abb. 5.12: Anzahl der Emissionsereignisse die zur Emission von 2 bis 4 Elektronen (und 10e-14e bzw. 18e-30e) führen, während des Wachstums von Co/Cu(001) (Tgrowth=290 K) , zu erkennen ist eine rauigkeitsbedingte Reduzierung von Emissionsereignissen mit niedrigen Elektronenanzahlen (2e-4e) bei entsprechender Zunahme höherer Anzahlen (10e-14e), die zur Aufnahme der Wachstumsoszillationen notwendigen Ionenströme liegen im sub fA-Bereich, Die Registrierung der Gesamtzahl aller Emissionsereignisse macht die Aufnahme dieser Wachstumsoszillationen unabhängig von Strahlinstabilitäten (selbstnormierende Methode zur Wachstumsüberwachung)

als ein Elektron auslösen, entspricht die Summe aller registrierten Emissionsprozesse N der Anzahl an der Oberfläche gestreuter Projektile.

Die hier realisierte Detektionsgeometrie gestattet allerdings nur den Nachweis von ca. 60% aller emittierten Elektronen. Die aufbaubedingt reduzierte Überführung der Elektronen in den Detektor ergibt eine entsprechende Verschiebung der Verteilung zu kleineren Elektronenanzahlen, so dass der aus der Anzahlverteilung zu entnehmende Emissionskoeffizient für die glatte Cu-Oberfläche von γe=6 bei idealer Detektion (Detektor direkt über der Targetoberfläche, etc.) um ca. einen Faktor 1.7 höher liegt. Der aus dem Verlauf der Poissonverteilung abzuschätzende Anteil nicht registrierter Emissionsereignisse ∑f(k) für k≤1 liegt bei ca. 10 %. Demzufolge werden zwar nicht alle Elektronen aber fast alle Emissionsereignisse vom Elektronendetektor erfasst.

↓104

Die Deposition einer halben Monolage Co auf dem Cu(001)-Substrat (Tgrowth=290K) führt zu einer Verschiebung der Anzahlverteilung in Richtung höherer Emissionsereignisse (Abb5.11 ()) und zu einer Erhöhung des Emissionskoeffizienten auf γe= 8. Trotz der veränderten Elektronenanzahlverteilung bleibt die Gesamtanzahl der Emissionsereignisse N im Vergleich zur glatten Substratoberfläche annähernd konstant. Der Elektronendetektor registriert wie oben erwähnt fast alle Emissionsereignisse, deren Zahl ausschließlich vom Atomstrahl also der Anzahl der auftreffenden Projektile abhängt. Somit kann N, d.h. das Integral über das gesamte

Abb. 5.13: rechts: Anzahlstatistik emittierter Elektronen vor (▬) und nach () der Deposition einer halben Monolage Co auf Cu(001) (Tgrowth=290 K), im Vergleich zu Abb. 5.11) wurde hier mit 29 keV He0-Projektilen unter einem Einfallswinkel von φin=1.6° gestreut, auch hier zeigt sich analog zur Protonenanregung eine Verschiebung der Verteilung zu höheren Elektronenanzahlen bei wachstumsbedingt raueren Oberflächen; links: analog zu Abb. 5.12) hier bei der Streuung von 29 keV He0

Elektronenspektrum, als Normierung genutzt werden, um Strahlschwankungen auszugleichen.

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Für den Nachweis periodischer mit dem jeweiligen Co/Cu(001)-Wachstumsstadium korrelierter Änderungen der Anzahlstatistik wurde zur Aufnahme der Spektren der Depositionsprozess kurzzeitig (ca. 30 s) unterbrochen. Abb. 5.13 rechts zeigt relativ zum Cu-Ausgangspektrum die bedeckungsabhängige Entwicklung einzelner Bereiche der Verteilung. Die in den frühen Wachstumsstadien erhöhte Defektdichte an der Oberfläche führt zu einer kontinuierlichen Verschiebung der Elektronenanzahlverteilung gemäß Abb.5.13 links, einhergehend mit einer Reduktion von 2-4e- und einer Zunahme von höheren Emissionsereignissen. Analog durchgeführte Messungen der Anzahlstatistik mit 25 keV He0-Projektilen (φin=1,6°, θ=15°) zeigen ebenfalls periodische Änderungen des Emissionskoeffizienten. Auch hier wird die Poissonverteilung der glatten Cu-Oberfläche rauigkeitsbedingt leicht zu höheren Emissionszahlen verschoben. Eine bei hohen Emissionszahlen auftretende durch das Eindringen der Projektile unter die oberste atomare Lage verursachte zusätzliche Emissionsverteilung, wie sie z.B. bei axialer Gitterführung zu beobachten ist (siehe Abb. 6.4 rechts) tritt nicht auf. Diese an den wachstumsbedingt rauen Oberflächen nicht zu beobachtende Emissionscharakteristik für Subsurface-Ionengitterführung zeigt, dass die Projektil-Aufwärtsstufenkanten-Wechselwirkung nicht zum „Einfang“ (Abb. 5.2b), sondern vielmehr zur Großwinkelaufstreuung der Ionen führt (Abb. 5.2c), d.h, für den Fall der planaren Oberflächengitterführung wirken Stufenkanten wie klassische Potentialstufen. Diese harte repulsive Stufenkantenstreuung ist mit der Anregung hochenergetischer Elektronen verbunden, die als Primärelektronen direkt emittiert oder durch Kaskadenprozesse zu einer Erhöhung des Emissionskoeffizienten beitragen. Allerdings reduziert die Stufenkanten-Aufstreuung die Trajektorienlänge der Projektile in Oberflächennähe, was zu einer Verringerung des Emissionskoeffizienten führen würde. Diese sich teilweise kompensierenden Effekte erklären sowohl den wachstumsinduzierten exponentiellen Emissionsbeitrag in den Energiespektren (Kaskadenelektronen) als auch die leichte Verschiebung der Emissionsverteilung zu höheren Elektronenanzahlen. Der aus den Anzahlverteilungen folgende Gesamtstrom emittierter Elektronen I (Gl. 5.10) zeigt im Vergleich zu dem unter gleichen Streu- und Wachstumsbedingungen aufgenommenen Targetstrom (vgl. Abb. 5.3) identische wachstumsbedingte Oszillationen.

5.5 Zusammenfassung

Das Lagenwachstum ultradünner metallischer Filme führt zu einer direkt mit dem jeweiligen Wachstumsstadium (Nukleation, Aggregation, Koaleszens) korrelierten Änderung der ioneninduzierten Elektronenemission. Die wachstumsbedingte Zunahme von Stufenkanten und Defektstrukturen (Inselränder, Nukleationskeime etc.) erhöht die Wahrscheinlichkeit für binäre Projektil-Oberflächenatom-Wechselwirkungen, einhergehend mit Promotionseffekten und Binärstoßanregungen hochenergetischer Elektronen. Diese Elektronen werden zum Teil direkt emittiert oder verbleiben an der Oberfläche als Auslöser für Elektronenkaskaden. Insgesamt führen diese wachstumsinduzierten Elektronenanregungsprozesse zu einem additiven exponentiell abklingenden Intensitätsanteil in den Energiespektren, und eröffnen insbesondere für die protoneninduzierte Augerspektroskopie die Möglichkeit, durch die in-situ Aufnahme von Energiespektren, sowohl den Grad der Bedeckung, als auch die stöchiometrische Zusammensetzung der Oberfläche zu bestimmen. Analoge Emissionsoszillationen wurden auch für die epitaktischen Systeme Fe/Cu(001) und Mn/Cu(001) festgestellt (Abb.5.14). Auch hier kann aus den protoneninduzierten Augerspektren der Wachstumsmodus, der Bedeckungsgrad und die chemische Zusammensetzung der Oberfläche entnommen werden. Subsurface-Channeling nach erfolgtem Stufenkanteneinfang von Projektilen kann als Ursache für die wachstumsinduzierten Emissionsoszillationen weitgehend ausgeschlossen werden. Insgesamt steht mit der ioneninduzierten Elektronenemission eine zu RHEED oder zur streifend reflektierten Ionenintensität alternative Methode zur Wachstumskontrolle und Charakterisierung zur Verfügung. Eine messtechnisch einfache

Abb. 5.14: Intensitätsverlauf emittierter Elektronen mit einer Emissionsenergie von 95eV bei der streifenden Streuung von 25 keV H+-Projektilen (φin=1,6°) während des Wachstums von Fe/Cu(001) (Tgrowth=290 K) (linke Abbildung) bzw. während des Wachstums von Mn/Cu(001) (Tgrowth=190 K) (rechte Abbildung), die Intensitäten wurden Elektronenspektren entnommen, die während der kontinuierlichen Adsorbat-Deposition aufgenommen wurden, zum Vergleich ist der Verlauf der spekular reflektierten He0-Intensität bei vergleichbaren Wachstumsbedingungen dargestellt

↓106

Variante ist (isolierte Probe, nA-Meter) in diesem Zusammenhang die während des Filmwachstums kontinuierliche Messung des ioneninduzierten Targetstromes (Maß für die Änderung des Emissionskoeffizienten). Die Realisierung einer Reflektionsgeometrie ist im Gegensatz zu den etablierten Verfahren, wegen der annähernd isotropen ioneninduzierten Elektronenemission nicht erforderlich. Eine weitere attraktive Variante der Wachstumsüberwachung ist die Registrierung der Anzahlverteilung emittierter Elektronen mittels Sperrschichtdetektor. Zum einen eröffnet die Detektion aller auf der Oberfläche stattfindenden Emissionsereignisse die Möglichkeit einer weitgehend von Strahlinstabilitäten unabhängigen Wachstumsüberwachung (selbstnormierendes Verfahren), zum anderen werden verschwindend geringe Ionenströme von unter einem fA zur Aufnahme von Wachstumsoszillationen benötigt. Eine viel versprechende Voraussetzung für Wachstumsuntersuchungen an sensiblen, metastabilen Systemen.


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16.10.2008