Reactive transport processes in artificially recharged aquifers
-Field and modelling studies-

Dissertation

zur Erlangung des akademischen Grades
Doctor rerum naturalium
(Dr. rer. nat.)
im Fach Geographie

eingereicht an der
Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät II

der Humboldt-Universität zu Berlin

von
Dipl. Geol. Janek Johannes Greskowiak

Dekan: der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät II
Prof. Dr. U. Küchler

Präsident der Humboldt-Universität zu Berlin
Prof. Dr. Hans Jürgen Prömel

Gutachter:
1. Herr Prof. Dr. Gunnar Nützmann
2. Herr Prof. Dr. Wilfried Endlicher
3. Herr Prof. Dr. Asaf Pekdeger

eingereicht:27.11.2005

Datum der Promotion:10.02.2006

Abstract

Managed aquifer recharge is becoming increasingly popular to secure and enhance water resources through a variety of techniques such as riverbank filtration, aquifer storage and recovery (ASR) or ponded infiltration. In this thesis, three major studies were carried out in order to understand the key factors controlling the water quality changes that occurred during an ASR experiment at Bolivar, South Australia and during ponded infiltration in Berlin, Germany.

In the first study, multi-component reactive transport modelling was used to provide a consistent process-based interpretation of the observed hydrochemical changes that occurred during a reclaimed water ASR experiment at Bolivar. The major geochemical processes considered in the model were microbially mediated redox-reactions driven by the mineralisation of organic carbon, mineral dissolution/precipitation and ion exchange. The results suggest that during the storage phase, dynamic changes in bacterial mass have a significant influence on the local geochemistry in the vicinity of the injection well. Water quality changes further away from the injection well were mainly driven by ion exchange and calcite dissolution.

The aim of the second study was to identify the spatial and temporal distribution of the redox zones directly below an artificial recharge pond in Berlin, Germany. The system is characterised by regular hydraulic changes between saturated and unsaturated conditions due to the periodic formation of a clogging layer at the pond’s bottom. Geochemical and hydraulic measurements showed that during summer nitrate and manganese reducing conditions generally dominated below the pond as long as water saturated conditions prevailed. Iron and sulphate reduction occurred only locally due to chemical and physical heterogeneity of the aquifer sediment. During unsaturated conditions, atmospheric oxygen penetrated from the pond margins to the centre below the pond, leading to (i) a sudden re-oxidation of the previously formed sulphide minerals and (ii) an enhanced mineralisation of sedimentary particulate organic carbon. During the entire winter period, the redox environment below the pond remains aerobic despite variable hydraulic conditions.

In the third study, multi-component reactive transport modelling was carried out to evaluate and quantify the processes controlling the redox dynamics and the related fate of the pharmaceutically active compound phenazone within the aquifer that surrounds the recharge pond. The simulation results showed that seasonal temperature changes of the infiltration water are the key control for the observed temporal and spatial redox dynamics. Variable residence times resulting from varying recharge rates appeared to be less important. It could also be shown that the phenazone’s attenuation behaviour solely depends on the distribution of dissolved oxygen concentration within the aquifer.

Overall this thesis shows that a sound understanding and analysis of the key processes affecting the water quality changes during artificial recharge of groundwater could only be achieved when flow, transport and reactive processes are considered simultaneously, both in the field and during modelling.

Zusammenfassung

Künstliche Grundwasseranreicherung (GWA) gewährleistet zunehmend die Sicherung von Wasserressourcen. Techniken der künstlichen GWA umfassen dabei die Uferfiltration, Anreicherung über Injektionsbrunnen (engl.: Aquifer Storage and Recovery (ASR)) und Versickerung über so genannte Grundwasseranreichungsbecken. In der vorliegenden Dissertation sollten die hydrogeochemischen Prozesse herausgearbeitet werden, die für die Wasserqualitätsänderung während eines ASR Experiments in Bolivar, Südaustralien und während der Versickerung in einem künstlichen Grundwasseranreicherungsbecken in Berlin von Bedeutung waren.

Im Rahmen einer ersten Studie wurde eine reaktive Stofftransportmodellierung durchgeführt, mit dem Ziel, die im Bolivar ASR Experiment beobachteten hydrochemischen Veränderungen im Aquifer zu interpretieren. Die Modellierung zeigte, dass die hydrochemischen Veränderungen in der direkten Umgebung des Injektionsbrunnens während der Speicherphase nur durch rapide Konzentrationsänderungen der Sauerstoff- und Nitrat reduzierenden Bakterien erklärt werden können. Die hydrochemischen Veränderungen in größerer Distanz zum Injektionsbrunnen wurden überwiegend durch Ionenaustauschprozesse und Kalzitlösung verursacht.

In einer zweiten Studie sollte im Wesentlichen die räumliche und zeitliche Verteilung von Redoxzonen direkt unter einem Sickerbecken in Berlin untersucht werden. Hydraulisch ist das betrachtete System durch wechselnde gesättigte und ungesättigte Bedingungen charakterisiert, verursacht durch die natürliche Bildung einer Kolmationsschicht am Beckenboden. Geochemische und hydraulische Messungen zeigten, dass im Sommer Nitrat- und Manganreduzierende Bedingungen vorherrschend sind, solange das Sediment unter dem Becken voll wassergesättigt ist. Eisen- und Sulfatreduktion findet nur marginal in einigen anaeroben Mikrozonen statt. Während der nachfolgenden ungesättigten Phase wird Luft unter das Becken gezogen und führt zur plötzlichen Reoxidierung von zuvor gebildeten Eisensulfiden und zur beschleunigten Mineralisation von sedimentärem organischem Kohlenstoff. Im Winter bleibt das Sediment unter dem Becken trotz der variablen gesättigt/ungesättigen hydraulischen Bedingungen im aeroben Zustand.

In der letzten Studie wurde eine reaktive Stofftransportmodellierung durchgeführt, um zu untersuchen welche Prozesse in welchem Maße die Dynamik von Redoxzonen und das Abbauverhalten der Arzneimittelsubstanz Phenazon in dem Sickerbecken umgebenden Aquifer steuern. Die Modellierung zeigte, dass allein die saisonalen Temperaturunterschiede im Infiltrationswasser für die beobachtete zeitliche und räumliche Dynamik der Redoxzonen verantwortlich sind. Des Weiteren konnte gezeigt werden, dass der Phenazonabbau ausschließlich von der Verteilung der Sauerstoffkonzentration im Aquifer abhängt.

In der vorliegenden Arbeit wird deutlich, dass ein adäquates und umfassendes Verständniss der wasserqualitätsändernden Prozesse in künstlichen Grundwasseranreicherungsystemen nur dann erreicht werden kann wenn Strömung, Transport und reaktive Prozesse, im Feld als auch in der Modellierung, simultan betrachtet werden.

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06.07.2007