Hillmann, Frank: Untersuchungen zur Relaxation von Anregungszuständen im Lichtsammelkomplex des Photosystems II höherer Pflanzen sowie im Halbleiter Cadmiumsulfid mittels Vierwellenmischung

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Kapitel 3. Experimentelle Grundlagen

Die folgenden Abschnitte beschäftigen sich mit den wesentlichen experimentellen Aspekten der vorliegenden Arbeit. Insbesondere die Zielstellung, das Zweipuls-Photonenecho an Präparationen des Lichtsammelkomplexes höherer Pflanzen zu untersuchen, erfordert eine komplexe Apparatur zur Erzeugung hinreichend kurzer Impulse geeigneter variabler Wellenlängen. Die verwendete Femtosekunden-Laseranlage wird kurz vorgestellt. Die zu erwartende geringe Intensität des Photonenechos und starke Streusignale stellen hohe Anforderungen an die Sorgfalt bei der Durchführung der Experimente und die Qualität der Laserimpulse sowie der Meßapparatur. So war es unter anderem erforderlich, das vorhandene kommerzielle Lasersystem zu modifizieren und in einigen Parametern deutlich zu verbessern. Es wird eine im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Methode der Rauschunterdrückung auf der Basis eines Synchron-Choppers vorgestellt, die speziell an die Charakteristik der verfügbaren Laserimpulse angepaßt ist.

3.1 Das Femtosekunden-Lasersystem

3.1.1 Aufbau

Abb. 16: Blockschaltbild des Femtosekunden-Lasersystems


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Die in dieser Arbeit vorgestellten Messungen wurden mit einem Femtosekunden-Lasersystem der französischen Firma BMI (Paris) durchgeführt. Ein Blockschaltbild des Aufbaus ist in Abb. 16 dargestellt. An den mit Großbuchstaben gekennzeichneten Ausgängen der einzelnen Baugruppen ist die Laserstrahlung durch die folgenden typischen Wellenlängen, Impulsdauern und -energien sowie Repetitionsraten charakterisiert:

  1. Argon-Ionen-Laser: Multilinien-Betrieb, 8W, Dauerstrich
  2. Mira-Ausgang: lambda=800 nm, Deltalambda=15 nm, tau=80 fs, E=10 nJ, f=76 MHz
  3. Strecher-Ausgang: lambda=800 nm, tau=200 ps, E=5 nJ, f=76 MHz
  4. Nd:YLF-Laser mit Intracavity-SHG: lambda=523 nm, tau=300 ns, E=8 mJ, f=1 kHz
  5. Alpha-1000 S Ausgang: lambda=800 nm, tau=200 ps, E=1.3 mJ, f=1 kHz
  6. Kompressor-Ausgang: lambda=800 nm, Deltalambda=12 nm, tau=600-800 fs, E=600 µJ
  7. SHG-Ausgang: lambda=400 nm, tau=600-800 fs, E=180 µJ
  8. OPA-Ausgang: lambda=550-720 nm, Deltalambda=5-7 nm, tau=130-250 fs, E=5-20 µJ, f=1 kHz

3.1.1.1 Femtosekunden-Oszillator und Stretcher

Im folgenden sollen die einzelnen Baugruppen des Lasersystems kurz vorgestellt werden. Der Femtosekunden-Oszillator (Mira 900-B, Coherent) basiert auf einem Titan-Saphir-Laser (Ti:Sa), der von einem im Dauerstrich-Multilinienbetrieb arbeitenden Argon-Ionen-Laser (Innova 318, Coherent) gepumpt wird. Der Oszillator wird durch Kerrlinsen-Modenkopplung (Kerr lens modelocking) in die Lage versetzt, Laserimpulse mit einer Dauer von weniger als 100 fs zu erzeugen. Bei der Kerrlinsen-Modenkopplung handelt es sich um ein passives Modenkopplungsverfahren. Der Laserresonator besitzt im Impulsbetrieb eine höhere Güte als im kontinuierlichen Modus, da kurze Impulse aufgrund ihrer großen momentanen Feldstärke im Titan:Saphir-Kristall eine Selbstfokussierung erfahren und somit im Gegensatz zum ungepulsten Strahl eine Spaltblende ungehindert passieren können. Hinter dem Auskoppelspiegel des Oszillators stehen Impulse von ap80 fs Dauer und 10 nJ Energie bei einer Repetitionsrate von 76 MHz zur Verfügung. Das Verstärkungsprofil des Titan-Saphir-Lasers erlaubt die Variation der Wellenlänge in einem Bereich von zirka 700 bis 900 nm. Für die durchgeführten Experimente wurde die Wellenlänge allerdings auf 800 nm festgelegt.

Die Femtosekunden-Impulse müssen vor der Verstärkung zeitlich gedehnt werden, anderenfalls würden die optischen Elemente im Verstärker durch die extrem hohe Spitzenintensität zerstört werden.


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Abb. 17: Charakterisierung des Chirps der Impulse nach Durchlaufen verschiedener Laserbaugruppen: A) nach dem Stretcher und Verstärker, B) hinter dem Kompressor und C) am Ausgang des OPG/OPA

Die zeitliche Dehnung erfolgt im sogenannten Stretcher durch das Aufprägen eines Chirps, d.h. einer relativen Verzögerung der verschiedenen spektralen Anteile des Laserimpulses durch Laufzeitunterschiede in einer Gitteranordnung. Nach dem Durchlaufen des Stretchers ist der Impuls je nach spektraler Breite zeitlich um einen Faktor von bis zu 5000 gedehnt, wobei die langwelligeren Spektralanteile voraneilen ( Abb. 17 A).

3.1.1.2 Regenerativer Verstärker und Kompressor

Abb. 18: Aufbau des regenerativen Verstärkers

Die so auf über 100 ps verbreiterten Impulse werden in den regenerativen Verstärker (Alpha-1000 S, BMI) eingekoppelt ( Abb. 18 ). Dieser basiert auf einem gefalteten Laserresonator (S2-S3-S4) mit Ti:Sa-Kristall als aktivem Medium. Der Kristall wird bei 523 nm durch die resonatorintern erzeugte zweite Harmonische eines Nd:YLF-Lasers (Neodym:Yttrium-Lithiumflourid, Nd:LiYF4) gepumpt. Durch einen akusto-optischen Güteschalter gesteuert generiert dieser Pumplaser Impulse von zirka 300 ns Dauer bei einer Taktrate von 1 kHz. Mit der Kombination aus einer Pockelszelle und dem Dünnschicht-


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Polarisator P1 ist es durch gezielte Drehung der Polarisationsebene möglich, einen vom Stretcher kommenden Impuls in den Resonator einzuschließen und nach erfolgter Verstärkung wieder auszukoppeln. Das Zeitregime wird durch eine Oszilloskop-Aufnahme des Streulichtes deutlich ( Abb. 19 ). Allerdings sind nur die letzten vier Umläufe des ps-Impulses zu erkennen. Davor ist er zu schwach, um auf diese Weise detektiert zu werden. Die Einkopplung des ps-Impulses erfolgt etwa während des Pumpimpuls-Maximums und ist in Abb. 19 nicht zu erkennen. Ausgekoppelt wird, wenn der zu verstärkende Impuls seine größte Intensität erreicht hat. Als Ausgangssignal steht schließlich ein um den Faktor 105 bis 106 verstärkter, durch einen Chirp zeitlich gedehnter Impuls mit einer Repetitionsrate von 1 kHz zur Verfügung.

Um die zeitliche Dehnung rückgängig zu machen, gelangt der verstärkte Impuls in den Kompressor. Dort werden wiederum Laufzeitunterschiede der verschiedenen spektralen Komponenten in einer Gitteranordnung ausgenutzt, dieses mal jedoch, um den aufgeprägten Chirp zu verringern.

Abb. 19: Zeitliches Profil des Nd:YLF-Lasers. Am Ende des Pumpimpulses ist der anwachsende ps-Impuls deutlich erkennbar, er wird im vergrößerten Maßstab noch einmal hervorgehoben. Die dargestellte Breite des verstärkten Impulses ist durch die Trägheit des Photodetektors bedingt und entspricht nicht dem tatsächlichen zeitlichen Verlauf.

Für das optimale Pumpen des optisch-parametrischen Generators/Verstärkers (OPG/OPA) ist es sogar erforderlich, den Chirp nicht nur zu beseitigen, sondern ihn überzukompensieren. Das bedeutet, daß nun die kurzwelligen Spektralanteile voraneilen ( Abb. 17 B). Dieser verbleibende Chirp wird in den nachfolgenden optischen Elementen aufgrund deren Gruppenlaufzeitdispersion kompensiert, hauptsächlich beim Passieren der nichtlinearen Kristalle des optisch-parametrischen Teils. Das Ziel sind Ausgangsimpulse, die möglichst ohne Chirp sind und letztendlich eine minimale Impulsbreite aufweisen ( Abb. 17 C). Ein optimales Ergebnis wird erreicht, wenn die Impulse den Kompressor mit einer Dauer von 600 bis 800 fs verlassen.


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3.1.1.3 Optisch-parametrischer Teil

Abb. 20: Feynman-Diagramm der optisch-parametrischen Generation und Aufbau des optisch parametrischen Generators/Verstärkers (OPG/OPA)

Nach einer Frequenzverdopplung durch die Generation der zweiten Harmonischen folgt der optisch-parametrische Teil ( Abb. 20 ). Dieser hat die Aufgabe, die Wellenlänge von nun 400 nm in den gewünschten durchstimmbaren Bereich von 550 bis 700 nm umzusetzen. Für die Erzeugung der erforderlichen Frequenz wird der Effekt der optisch-parametrischen Generation ausgenutzt. Er entspricht einer Umkehrung der Summenfrequenzmischung. Durch diesen nichtlinearen Prozeß zweiter Ordnung (siehe Feynman-Diagramm in Abb. 20 ) werden in dem BBO-Kristall K1 (beta-BaB2O4, Beta-Bariumborat) zwei neue Frequenzen generiert, deren Summe der Pumpfrequenz entspricht. Man bezeichnet die neu entstandenen elektromagnetischen Wellen als Signal- und Idlerwelle. Über den Drehwinkel des Kristalls kann man festlegen, für welche Frequenzen Phasenanpassung besteht, nur diese werden mit nennenswerter Effizienz erzeugt. Somit besteht durch die Drehung des Kristalls eine einfach zu handhabende Möglichkeit, die Frequenz durchzustimmen. Nach Richtungsumkehr von Signal- und Pumpimpuls durch die Spiegel S1 bzw. S2 wird K1 in entgegengesetzter Richtung durchlaufen und wirkt somit zugleich als erste Verstärkerstufe. Durch den Abgleich der Verzögerungsstrecke VS1 wird sichergestellt, daß beide Impulse gleichzeitig bei K1 eintreffen. Der Pumpimpuls für die zweite Verstärkung im Kristall K2 wird separat über die Verzögerungsstrecke VS2 geführt. Durch die dichroitischen Spiegel DS5 und DS6 wird schließlich sowohl der Pumpimpuls als auch der infrarote Idlerimpuls von dem gewünschten Signal getrennt.


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3.1.2 Parameteroptimierung

3.1.2.1 Verringerung der spektralen Breite

Jeder Laserimpuls hat notwendigerweise eine endliche spektrale Breite Deltalambda. Man spricht von transformationsbegrenzen Impulsen, wenn das zeitliche und das spektrale Profil durch eine Fouriertransformation ineinander überführt werden können. Für einen Impuls mit einer konkreten Dauer stellt die so ermittelte spektrale Breite eine untere physikalische Grenze dar. In der Praxis versucht man für gewöhnlich, möglichst nahe an diese Grenze heranzukommen, um neben einer hohen zeitlichen Auflösung der Meßapparatur auch eine akzeptable spektrale Auflösung zu erreichen.

Abb. 21: Transformationsbegrenzte spektrale Breite eines Laserimpulses mit gaußförmigem zeitlichen Verlauf und einer Mittenwellenlänge von 680 nm als Funktion der Impulsdauer

In Abb. 21 ist die transformationsbegrenzte spektrale Breite von Impulsen mit einem zeitlichen Gaußprofil für Impulsdauern dargestellt, wie sie für die OPA-Ausgangssignale typisch sind. Eine Dauer von 200 fs korrespondiert bei einer Mittenwellenlänge von 680 nm beispielsweise mit einem Deltalambda von 5 nm. Um festzustellen, in wieweit die vom Hersteller installierte OPG/OPA-Konfiguration geeignet ist, Impulse mit akzeptabler spektraler Breite zu erzeugen, wurden Spektren bei verschiedenen Mittenwellenlängen mit einem optischen Vielkanalanalysator (OMA 1460-V, EG&G Princeton Applied Research) aufgenommen. Ein Vergleich der in Abb. 22 dargestellten Meßergebnisse mit dem Idealwert von zirka 5 nm zeigte allerdings, daß die tatsächliche spektrale Breite einen um den Faktor 2 bis 5 größeren Wert aufwies. Dabei ist die Tendenz zu beobachten, daß die Spektren mit zunehmender Wellenlänge deutlich breiter wurden und die Halbwertsbreite bei 680 nm bereits mehr als 20 nm betrug.


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Abb. 22: Spektren von Impulsen bei verschiedenen Mittenwellenlängen, die mit der originalen OPG/OPA-Konfiguration erzeugt wurden. Im oberen Bereich der Grafik sind die entsprechenden spektralen Breiten (FWHM) angegeben.

Da sich die Qy-Banden der im LHC II gebundenen Chl gerade in dem Bereich von 640 bis 690 nm befinden, sind derartige spektrale Breiten für die angestrebten Untersuchungen völlig ungeeignet, da eine selektive Anregung verhindert wird. Damit wären die experimentelle Ergebnisse als Überlagerung der Einflüsse vieler verschiedener Pigmente schwer zu interpretieren. Ursache dieses unbefriedigenden Verhaltens ist der Einsatz von nichtlinearen Kristallen im OPG/OPA, die für die Phasenanpassung des Typs I konfiguriert sind. Diese sind bei negativ doppelbrechenden Kristallen (no(lambda)>ne(lambda)) wie dem BBO so geschnitten, daß die Pumpwelle als außerordentlicher Strahl geführt wird und sowohl Signal- als auch Idlerwelle eine dazu senkrecht stehende Polarisationsebene aufweisen und den Kristall als ordentliche Strahlen passieren [15] . Die charakteristische Abhängigkeit der generierten Wellenlängen vom Drehwinkel des Kristalls für Typ I-Phasenanpassung ist in Abb. 23 A dargestellt.

Abb. 23: Durchstimmcharakteristik bei der parametrischen Generation mit nichtlinearen Kristallen des Typs I (Bild A) und Typs II (Bild B) nach [46]


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Bei Annäherung an den Degenerationspunkt (lambdaSignal=lambdaIdler=2lambdaPump) wächst der Anstieg der Kurve stark an und geht im Grenzfall gegen unendlich. Das bedeutet, daß die Wellenlänge immer unsensibler bezüglich des Drehwinkels wird, was eine Verbreiterung des Spektrums zur Folge hat. Wellenlängen um 680 nm liegen bereits so dicht am Degenerationspunkt von 800 nm (bei einer Pumpwellenlänge von 400 nm), daß kein hinreichend schmales Spektrum mehr erreicht werden kann.

Eine Lösung dieses Problems ist auf zwei verschiedenen Wegen möglich: Zum einen kann der Abstand der Signalwellenlänge vom Degenerationspunkt durch die Verwendung einer größeren Pumpwellenlänge erhöht werden. Diese Variante wurde verworfen, da Femtosekunden-Oszillator und regenerativer Verstärker aufgrund ihres Verstärkungsprofils nur eine sehr begrenzte Variation der Wellenlänge um ±50 nm erlauben, was zusätzlich mit einem Verlust an Leistung verbunden wäre. Zudem waren sämtliche Optiken für 800 bzw. 400 nm ausgelegt und ein Austausch wäre mit erheblichem materiellen Aufwand verbunden. Eine zweite Möglichkeit ist die Verwendung von nichtlinearen Kristallen, die für die Phasenanpassung des Typs II konfiguriert sind. In diesem Fall stehen die Polarisationsebenen von Idler- und Signalwelle senkrecht aufeinander. In Abb. 23 B ist die Durchstimmcharakteristik für Typ II-Kristalle skizziert. Ein divergentes Verhalten des Anstiegs bei Annäherung an den Degenerationspunkt ist nicht mehr zu beobachten. Diese Lösungsvariante erfordert im wesentlichen nur den Austausch der nichtlinearen Kristalle. Da der Hersteller der Laseranlage BMI keinerlei Erfahrung mit dem Einsatz von Typ II-Kristallen in ihrem OPG/OPA hatte, mußten eigene Experimente bezüglich der Anpassung durchgeführt werden. Die Firma BMI erklärte sich bereit, die Kristalle als Gegenleistung für die Übermittlung der Testresultate kostenlos zur Verfügung zu stellen.

Die Umstellung von Typ I auf Typ II-Kristalle wurde erfolgreich durchgeführt. Um eine ausreichende Intensität des OPG/OPA-Signals zu gewährleisten, mußte dabei der Querschnitt des Pumpstrahls durch eine Änderung des Teleskops Ls1/Lz1 (siehe Abb. 20 auf Seite 52) verringert werden. Dessen Justage beeinflußt gleichzeitig sowohl die SHG als auch alle drei parametrischen Prozesse im OPG/OPA. Die Einstellung dieses Teleskops ist daher sehr kritisch, zumal eine zu starke Fokussierung leicht zu einer Zerstörung der optischen Oberflächen führt. Eine Kontrolle der spektralen Breite ergab bei Impulsen von etwa 200 fs Dauer Werte von Deltalambda=5-7 nm über den gesamten angestrebten Spektralbereich von 640 bis 700 nm. Somit konnten durch eine geänderte OPG/OPA-Konfiguration annähernd transformationsbegrenzte Impulse erreicht werden.


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3.1.2.2 Verringerung der Fluktuationen

Eine mangelhafte Stabilität der Ausgangsimpulse stellt eine erhebliche Einschränkung bei der Nutzung der Femtosekunden-Laseranlage dar. Dabei sind Instabititäten mit drei verschiedenen Charakteristika zu unterscheiden. Zum einen zeigte sich eine Langzeitdrift der mittleren Intensität innerhalb eines größeren Zeitbereiches von einigen zehn Minuten. Diese Drift war teilweise auf thermische Effekte zurückzuführen und konnte durch eine Klimatisierung des Labors und eine hinreichend lange Warmlaufphase des Lasersystems deutlich verringert werden. Außerdem erwies es sich als vorteilhaft, die pneumatischen Schwingungsdämpfer des Labortisches, auf dem die Laseranlage montiert war, ständig unter Druck zu lassen. Trotzdem verblieb mitunter eine Langzeitdrift mit nicht lokalisierbarer Ursache, die gegebenenfalls eine Nachjustage des OPG/OPA erforderlich machte. Das wirkte sich insbesondere auf Experimente mit aufwendig zu justierendem Versuchsaufbau negativ aus (wie zum Beispiel das zeitaufgelöste Photonenecho), da nach einer Justage des OPG/OPA in der Regel eine Nachjustage des gesamten experimentellen Aufbaus erforderlich wurde.

Abb. 24: Einfluß von Luftbewegungen im regenerativen Verstärker auf die Stabilität des OPA-Ausgangssignals. Dargestellt ist die auf den Mittelwert normierte Intensität von 4000 einzelnen, aufeinanderfolgenden Impulsen in der originalen Konfiguration des regenerativen Verstärkers (A) und nach der zusätzlichen Abdeckung des Lichtweges im Resonator (B).

Neben der Langzeitdrift waren Instabititäten der OPG/OPA-Ausgangssignale sowohl auf einer Sekundenzeitskala als auch von Impuls zu Impuls zu beobachten. Die in Abb. 24 A zu erkennenden Intensitätsschwankung im Sekundenmaßstab war außerdem mit einer deutlichen Richtungsfluktuation verbunden. Durch zahlreiche Tests konnten Luftbewegungen im regenerativen Verstärker als eine wesentliche Quelle dieser relativ langsamen Schwankungen identifiziert werden. Trotz kompletter Abdeckung des Lasersystems existieren offensichtlich lokale Luftströmungen, getrieben durch Temperaturdifferenzen innerhalb des relativ abgeschlossenen Bereiches. Als Wärmequelle kommen beispielsweise die Laser und die Pockelszelle mit der geheizten


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HF-Kathodenstrahlröhre in Betracht. Vermischen sich Luftschichten mit unterschiedlichen Temperaturen, kommt es im Grenzgebiet zur Ausbildung eines fluktuierenden Brechungsindexgradienten, der zu einer unregelmäßigen Krümmung des Lichtweges führt. Vergleichbare optische Phänomene sind aus dem Alltag bekannt, z.B. das Flimmern über einer heißen Asphaltstraße. Der regenerative Verstärker ist im Prinzip ein Laserresonator und daher besonders anfällig gegenüber Störungen der Strahlgeometrie. Dazu kommt, daß der Lichtweg vom Verstärker über den Kompressor zum OPG/OPA mehrere Meter beträgt. Somit können bereits minimale Richtungsfluktuationen die Stabilität des OPG/OPA so stark beeinflussen, daß sich letztendlich Verschiebungen des Laserstrahls um einige Millimeter ergeben, die mit dem bloßen Auge deutlich wahrnehmbar sind.

Als effektivste Maßnahme zur Eindämmung dieser Fluktuationen erwies sich die zusätzliche Abschirmung des Lichtweges im Resonator des regenerativen Verstärkers durch Röhren und eine zusätzliche Haube. Hiermit konnten die Schwankungen deutlich vermindert werden (siehe Abb. 24 B). Selbst wenn eine ungünstige Justage des regenerativen Verstärkers nach wie vor ein ähnliches Verhalten wie in Abb. 24 A hervorrufen kann, so konnte doch die Toleranz gegenüber Luftbewegungen deutlich erhöht werden. Einen Einfluß auf die Fluktuationen von Impuls zu Impuls hatte diese Maßnahme allerdings nicht, wie an der gleichbleibenden Breite der Streuung in Abb. 24 zu erkennen ist. Die Ursachen für diese Schwankungen sind vielfältig und können keinem bestimmten Einfluß klar zugeordnet werden.

Abb. 25 zeigt die Häufigkeitsverteilung der Intensität am Ausgang verschiedener Baugruppen des Lasersystems. Man erkennt, daß die starken Intensitätsschwankungen hauptsächlich im OPG/OPA entstehen. Zwischen den infraroten Impulsen aus dem regenerativen Verstärker und den ultravioletten hinter der SHG zeigt sich nur ein geringer Unterschied in der Streubreite. Unter der Annahme einer Normalverteilung der auf den Mittelwert normierten Intensitäten ergeben sich Varianzen von 4% bzw. 6%. Eine deutliche Zunahme auf 13% ist erst hinter dem OPG/OPA zu verzeichnen. Dabei muß bemerkt werden, daß 13% Varianz ein vergleichsweise gutes Resultat darstellt, eine Analyse der in Abb. 24 B gezeigten Daten ergibt eine deutlich größere Varianz von 27%.


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Abb. 25: Häufigkeitsverteilung der auf den Mittelwert normierten Intensität von jeweils 20000 Impulsen am Ausgang des regenerativen Verstärkers, der zweiten Harmonischen Generation und des OPG/OPA mit Angabe der Varianz der entsprechenden Normalverteilung.

Zusammenfassend kann festgestellt werden, daß es sich bei den Intensitäts- und Richtungsschwankungen der OPG/OPA-Ausgangssignale um eine konstruktionsbedingte Schwachstelle der Laseranlage handelt, deren Beseitigung den materiellen und zeitlichen Rahmen dieser Arbeit überschritten hätte. Die Ursachen für die instabile parametrische Umsetzung ist zumindest teilweise bereits im regenerativen Verstärker zu suchen. Aufgrund der enormen Anzahl der einfließenden Faktoren ist eine gezielte Minimierung der Schuß-zu-Schuß-Schwankungen in der vorgegebenen Konfiguration des Lasers nur sehr bedingt möglich. Allgemein läßt sich feststellen, daß die Betriebsparameter der Pumplaser, der Zustand der optischen Elemente sowie die Justage des komplexen Lasersystems die Streuung der Werte stark beeinflussen. Um trotz dieser schwierigen Umstände verwertbare Meßergebnisse zu erzielen, wurden folgende Maßnahmen ergriffen:

  1. Zusätzliche Abdeckung des regenerativen Verstärkers zum Schutz vor Luftströmungen
  2. Referenzwerterfassung und Selektion der Meßwerte durch einen Software-Fensterdiskriminator
  3. Parallele Führung der Anregungsstrahlen vor der Fokussierung und Realisierung der gegenseitigen räumlichen Überdeckung durch eine einzige Linse
  4. Einsatz von großflächigen Photodioden mit rauscharmen integrierten Nachverstärkern als Detektor
  5. Entwicklung eines Synchron-Choppers mit einer Auswertung durch Fourieranalyse zur Rauschunterdrückung

Die Anwendung des Synchron-Choppers wird im Abschnitt 3.2.4 näher erläutert.


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3.2 Optimierung des Meßprozesses

3.2.1 Automatisierung


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3.2.2 Meßwerterfassung nach dem Track&Hold-Prinzip

Die Basis der Meßwerterfassung bildete ein 5-Kanal-Peak-Detektor, der als Eigenentwicklung unserer Arbeitsgruppe und der Elektronikwerkstatt des Instituts für Physik der HUB entstanden ist. Das rechnergesteuerte, programmierbare Gerät beruht auf dem Track&Hold-Prinzip: ein getriggerter Spezialschaltkreis folgt der Eingangsspannung bis zum Ablauf einer einstellbaren Verzögerung und hält dann den momentanen Spannungswert fest. Dieser wird durch einen 14 Bit-AD-Wandler digitalisiert und kann vom Computer verarbeitet werden.

Bedingt durch die Arbeitsweise des Peak-Detektors war von den benutzten Photodetektoren ein Ausgangssignal zu fordern, dessen Maximum der Intensität des Femtosekunden-Impulses proportional ist. Aufgrund der im Abschnitt 3.1.2.2 erläuterten räumlichen Fluktuationen mußten die Detektoren relativ großflächig sein. Außerdem sollten sie trotz hoher Verstärkung eine sehr gute Linearität und geringes Eigenrauschen aufweisen. Als besonders geeignet erwiesen sich zwei HF-Stromverstärker mit integrierter Silizium-PIN-Photodiode (S-3071, Hamamatsu), die speziell für diesen Zweck von der Firma Femto GmbH (Berlin) angefertigt wurden. Die Empfindlichkeit bei Bestrahlung mit fs-Impulsen betrug 8 bzw. 40 mV/pJ. Das Rauschmaß der Meßapparatur wird bei der fest eingestellten Verstärkung von 2 bzw. 10 kV/A durch den Peak-Detektor bestimmt (siehe Abb. 26 ).

Abb. 26: Rauschsignal des Peak-Detektors bei Anschluß eines mit 50\|[OHgr ]\| abgeschlossenen Kabels (Kanal 1) und eines Stromverstärkers mit abgedunkelter Photodiode (Kanal 2). Das Bild wurde aus 1000 Meßwerten erzeugt. Das Rastermaß entspricht der Digitalisierungsgrenze des 14 Bit-AD-Wandlers.


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3.2.3 Synchron-Chopper

Bei der Messung von Lichtsignalen geringer Intensität stellt die Lichtstreuung eine erhebliche systematische Fehlerquelle dar. In der glasartig eingefrorenen Pufferlösung verursachen zum Beispiel feine Risse eine Streuung. Doch auch die LHC II-Trimere selbst stellen Streupartikel dar. Mit einer Ausdehnung von zirka 8 nm [48] (ohne Berücksichtigung der Mizellen in den solubilisierten Proben) sind sie kleiner als die Lichtwellenlänge und verursachen somit eine Rayleigh-Streuung [30] . Da sich die auftretenden Photonenenergien im Bereich resonanter Übergänge befinden, sind die Streuprozesse besonders effektiv. Eine weitere Quelle nicht nur von Streulicht sondern auch von störenden Mehrfachreflexionen sind die Kryostatenfenster.

Um den Einfluß des Streulichtes berücksichtigen zu können, ist es erforderlich, dessen Anteil am gemessenen Signal zu bestimmen. Bei der homodynen Messung nichtlinearer Effekte, die auf einer Wechselwirkung der Probe mit zwei Laserstrahlen basieren, kann dazu jeweils ein Strahl abgedeckt und so das Streusignal des anderen ermittelt werden. Auch heterodyne Meßmethoden wie das Pump-Test-Experiment erfordern eine zeitweilige Abdeckung einzelner Laserstrahlen, um Intensitätsdifferenzen feststellen zu können. Die einfachste Lösung dieser Aufgabe besteht im Einsatz von Klappen, die den Laserstrahl zeitweilig unterbrechen. Nach der Mittelung über die gewünschte Anzahl von Einzelmessungen können die Klappen für die Vergleichsmessung umgestellt werden. Diese Methode erwies sich in Anbetracht möglicher Fluktuationen auf einer Sekundenzeitskala (siehe Abb. 24 A auf Seite 56) als ungeeignet, da die mittlere Intensität von zwei aufeinanderfolgenden Mittelwert-Messungen sehr verschieden sein kann und somit die Vergleichbarkeit eingeschränkt ist. Eine zweite, aufwendigere Lösung ist der Einsatz eines Choppers. Dieser muß gezielt einzelne Impulse aus den beiden Laserstahlen ausblenden und somit die in Tab. 2 aufgeführten vier Chopper-Zustände in schneller Folge einstellen können.

Die Forderung, bei einer Taktrate von 1 kHz jeden Meßwert exakt einem definierten Zustand des Choppers zuordnen zu können, stellt hohe technische Anforderungen an das Gerät. Um diesen gerecht zu werden, wurde in unserer Arbeitsgruppe ein geeigneter Synchron-Chopper entwickelt, dessen Drehzahl über eine PLL-Regelung (phase locked loop) phasensynchron an den Takt des Lasers gekoppelt war. Die Synchronisation wurde ständig vom Meßrechner überwacht. Mit dieser Technik ergeben sich verschiedene


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Möglichkeiten der Datenverarbeitung. Zum einen kann für jeden der vier Chopper-Zustände 0 bis 3 (siehe Tab. 2 ) der Mittelwert M0...M3 berechnet werden. Das nichtlineare Signal (NLS) ergibt sich dann aus der Differenz der Mittelwerte entsprechend Gl. 35 .

Gl. 35

Die eindeutige Zuordnung der Meßwerte zu den einzelnen Chopper-Zuständen ermöglicht außerdem eine alternative Methode der Datenauswertung. Die periodische Unterbrechung der Pumpstrahlen läßt sich auch als Amplitudenmodulation interpretieren. So entstand die Idee, in Anlehnung an das Prinzip eines Lock-in-Verstärkers mit Hilfe der numerischen Fouriertransformation eine Datenfilterung im Frequenzraum vorzunehmen, um so den Einfluß der Laserschwankungen auf die Meßergebnisse zu minimieren. Die Umsetzung dieses Prinzips soll im folgenden kurz erläutert werden.

Tab. 2: Definition der Chopper-Zustände und der zugehörigen Meßgrößen für Zweipuls-Photonenecho- und Pump-Test-Messungen. Der Impuls 1 entspricht dem Testimpuls.

Zustand

Impuls 1

Impuls 2

Meßgröße (2PE)

Meßgröße (PT)

0

gesperrt

gesperrt

Nullpunkt

Nullpunkt

1

frei

gesperrt

Streusignal des Impulses 1

lineare Transmission

2

gesperrt

frei

Streusignal des Impulses 2

Streusignal Pumpimpuls

3

frei

frei

nichtlineares Signal und Streusignale der Impulse
1 und 2

nichtlineare Transmission und Streusignal des Pumpimpulses

Moduliert man die beiden Pumpstrahlen mit den Grundfrequenzen f1 bzw. f2, so ist zu erwarten, daß im nichtlinearen Responsesignal die Summenfrequenz f1+f2 und die Differenzfrequenz |f1-f2| erscheinen. Bedingt durch den diskreten Charakter der vorhandenen 1 kHz-Impulse sind jedoch nicht alle Grundfrequenzen gleichermaßen geeignet. Prinzipiell sollte die Taktfrequenz des Lasers ein ganzzahliges Vielfaches der jeweiligen Grundfrequenz sein, andernfalls ist die Variationsmöglichkeit der Anzahl der Einzelmessungen pro Mittelwert stark eingeschränkt. Außerdem muß beachtet werden, daß die auszuwertende Summen- bzw. Differenzfrequenz nicht mit Harmonischen der Grundfrequenzen zusammenfällt. Als günstigste Variante erwies sich eine Kombination von 200 und 250 Hz. Die Modulation erfolgte mit dem in Abb. 27 dargestellten Chopper. Ein äußerer Ring von Öffnungen in der Chopperscheibe läßt jeweils drei Impulse passieren


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und sperrt die folgenden zwei, was bei einer Taktrate von 1 kHz einer Modulationsfrequenz von 200 Hz entspricht. Der mittlere Ring moduliert mit 250 Hz, indem er abwechselnd zwei Impulse sperrt und zwei freigibt. Ein dritter, innerer Ring wird über eine Lichtschranke abgefragt und dient der Synchronisation von Laser und Chopper. Um jeden einzelnen Meßwert einem konkreten Zustand der Chopperscheibe zuordnen zu können, wird eine Startmarke von einer zweiten Lichtschranke detektiert. Mit diesem Signal ist auch ein Vergleich von Umlaufzeit und Lasertakt durchführbar, was eine permanente Kontrolle der Synchronisation durch den Meßrechner ermöglicht. Bezogen auf einen kompletten Umlauf der dargestellten Scheibe treten die in Tab. 2 definierten vier Chopper-Zustände mit einer Häufigkeit von 20% (Zustand 0 und 1) bzw. 30% (Zustand 2 und 3) auf. Insgesamt werden 45% aller Impulse gesperrt, was den zusätzlichen Vorteil einer Verringerung der Probenbelastung mit sich bringt.

Abb. 27: Synchron-Chopper und Skizze der verwendeten Chopperscheibe. Die roten Kreise markieren die Positionen der jeweils 40 Laserimpulse während eines Umlaufs.

3.2.4 Rauschunterdrückung durch Fourieranalyse

Mit Hilfe der Chopperscheibe wird ein Auswertungsverfahren ermöglicht, das auf der Fourieranalyse basiert und somit eine alternative Behandlung der auftretenden Störgrößen ermöglicht. Im folgenden wird das Meßprinzip anhand rauschfreier, idealisierter Meßdaten verdeutlicht. Mit 1000 aufeinanderfolgenden Einzelmessungen soll die Intensität des Photonenechos integral gemessen werden. Dabei gelangt zwangsläufig Streulicht der Anregungsimpulse auf den Detektor. Bei Einsatz des Synchron-Choppers wird das Photonenecho nur dann erzeugt, wenn beide Strahlen passieren können (Chopper-Zustand 3). Sind beide Strahlen blockiert, ist die Intensität praktisch Null. Es wird lediglich das Restlicht der Umgebung detektiert, das durch eine Abdeckung minimiert werden kann.


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Abb. 28: Spektren und Intensitätsmuster für eine idealisierte rauschfreie Meßreihe A) ohne und B) mit nichtlinearem Anteil unter Verwendung der in Abb. 27 dargestellten Chopperscheibe bei einer Lasertaktrate von 1 kHz.

Ist ausschließlich der Strahl 1 freigegeben, mißt man ein Streusignal der Intensität S1, der Strahl 2 liefert das Streusignal S2 ( Abb. 28 A, rechts). Sind beide Strahlen offen, so mißt man im Falle eines fehlenden nichtlinearen Anteils lediglich die Summe der einzelnen Streuanteile S1+S2. Das Fourierspektrum des durch die Chopperscheibe bestimmten Musters ( Abb. 28 A, links) enthält in diesem Fall zwischen 0 und 500 Hz lediglich vier von Null verschiedene Koeffizienten: bei 0, 200, 250 und 400 Hz. Das entspricht einem Gleichlichtanteil, den beiden Grundfrequenzen und der zweiten Harmonischen von 200 Hz. Wird durch die Wechselwirkung beider Strahlen mit der Probe jedoch ein nichtlineares Signal (NLS) erzeugt, so weicht der Meßwert für den Chopper-Zustand 3 von der Summe S1+S2 ab und man mißt die Intensität S1+S2+NLS. Das Intensitätsmuster und das dazugehörige Spektrum sind in Abb. 28 B dargestellt. Bei 50, 150, 350 und 450 Hz erscheinen neue Komponenten. Da das Fourierintegral ein linearer Operator ist, sind die Beträge der neuen Fourierkoeffizienten bei 50 Hz (Differenzfrequenz) und 450 Hz (Summenfrequenz) proportional zu dem zusätzlichen nichtlinearen Anteil NLS. Somit lassen sie sich als alternative Meßgrößen verwenden. Die Phasenlage aller Komponenten wird ausschließlich durch das Muster der Chopperscheibe, die Position der Startmarkierung und das Vorzeichen des nichtlinearen Anteils bestimmt.


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Abb. 29: Spektrum und Intensitätsmuster für eine reale Meßreihe mit nichtlinearem Anteil unter Einbeziehung der Schuß-zu-Schuß-Schwankungen und einer langsamen Änderung der mittleren Intensität.

Die Verhältnisse unter realistischen Bedingungen sind in Abb. 29 dargestellt. Während sich die Schuß-zu-Schuß-Schwankungen des Lasers als weißes Rauschen im Frequenzspektrum äußern, bewirken die langsamen Schwankungen ein Anwachsen niederfrequenter Anteile sowie eine Verbreiterung der „Spektrallinien“. Diese Phänomene verdeutlichen, daß die vorgestellte Fourier-Methode auch Nachteile besitzt. Zum einen existiert hier ebenfalls ein Rauschuntergrund, der abgezogen werden muß. Dieser ist allerdings insbesondere bei 450 Hz relativ gering. Zum anderen erschwert eine mögliche Verbreiterung der Linien die Auswertung. Nachteilig ist außerdem, daß die Fourieranalyse die erforderliche Rechenzeit verlängert. Um diese möglichst gering zu halten, wurden die entsprechenden Teile des Meßprogramms als Assemblerroutinen realisiert. Um einen störenden Einfluß der Netzfrequenz von 50 Hz auszuschließen, wurde die Taktrate des Lasers geringfügig auf 1027 Hz erhöht.

Prinzipiell spiegeln sich die störenden Effekte also auch nach der Transformation im Signal wider, es bestehen jedoch unterschiedliche Möglichkeiten der Datenfilterung. Bei hinreichender Signalstärke bzw. geringen Laserschwankungen liefern beide Verfahren notwendigerweise identische Ergebnisse. Unterschiede können jedoch im Signal-Rausch-Verhältnis bei kleinen nichtlinearen Signalen auftreten. Ob die vorgestellte Fourier-Methode vorteilhafter ist oder ob die einfache Subtraktion der Mittelwerte entsprechend der Gl. 35 das bessere Ergebnis liefert, hängt von der speziellen Charakteristik der Fluktuationen ab. Art und Umfang der Datensicherung ermöglichten die Anwendung beider Methoden in der Auswertung. Es muß erwähnt werden, daß die vorgestellte Fourier-Methode für Pump-Test-Messungen weniger geeignet ist. Dort kann das nichtlineare Signal aufgrund von Zusatzabsorption ein negatives Vorzeichen erhalten (siehe Gl. 35 ), was sich durch einen Sprung der Phasenlage der Fourierkoeffizienten bemerkbar macht.


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Bei schwachen Signalen wird die Phasenlage jedoch durch das Rauschen empfindlich gestört, so daß eine Bestimmung des Vorzeichens erschwert wird.

3.2.5 Streulichtminimierung

Trotz aller Korrekturmaßnahmen erhöht ein größeres Streusignal den Rauschpegel der Messungen, was zu einer Verringerung des nutzbaren Dynamikbereiches führt. Daher ist eine Minimierung des Streusignals von entscheidender Bedeutung für die Qualität der experimentellen Ergebnisse. Um die Streuung möglichst gering zu halten, mußte bei allen optischen Oberflächen, hauptsächlich jedoch bei den Küvetten und den Kryostatfenstern, auf besondere Reinheit geachtet werden. Bei dem für Tieftemperaturmessungen benutzten Helium-Durchflußkryostaten (Oxford Instruments) wurden jeweils die mittleren der drei Fenster entfernt und durch Aluminiumlochblenden ersetzt. Den größten Anteil an der Streuung verursachten jedoch die Proben selbst. Um diesen Streuanteil der LHC II Präparationen möglichst gering zu halten, war nach dem Einfrieren der Probe eine möglichst glasartige Konsistenz ohne Risse erforderlich. Zu diesem Zweck enthielt der Puffer 70% Glycerol (siehe Abschnitt 4.1.5 , Seite 76). Um möglichst wenig mechanische Spannungen während des Abkühlens zu erhalten, wurden die teilbaren Küvetten mit 1 mm optischer Weglänge nach der gründlichen Reinigung mit 1,1,1,3,3,3-Hexamethyldisilazan benetzt und anschließend ausgeheizt. Somit erhielt die Glasoberfläche hydrophobe Eigenschaften, was sich positiv auf die optische Qualität der Probe nach dem Einfrieren auswirkte.


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Thu Aug 29 10:33:32 2002