Igel, Thomas: Untersuchung der strukturellen und magnetischen Eigenschaften ultradünner 3d-Metall-Filme auf Fe(100) mit Ionenstrahlen

31

Kapitel 4. Simulationen

4.1 Simulation des Streuprozesses

Die Verteilung an realen Oberflächen streifend gestreuter Ionen hängt in charakteristischer Weise von der Defektstruktur der obersten Atomlage ab. Für die quantitative Analyse der experimentellen Daten aus den Streuexperimenten und die dafür notwendige Zuordnung unterschiedlicher Defekte auf entsprechende Eigenschaften der Streuverteilung wurde von R. Pfandzelter ein Algorithmus zur numerischen Simulation des Streuprozesses entwickelt [PFA98]. Dieser stellt eine Weiterentwicklung von früheren Programmen zum Studium der achsialen Oberflächengitterführung bei der Ionenstreuung dar [GV83, SV83].

Zur Simulation der Streuverteilung werden die Trajektorien der Projektile als Abfolge von binären Stößen berechnet (Binärstoßapproximation).

Der Primärstrahl wird durch nacheinander startende Projektile mit der gleichen Energie simuliert. Die Startpunkte sind 10Å über der obersten Atomlage gleichmäßig über die Oberflächen-Einheitszelle verteilt. Das Programm enthält einen Algorithmus, der die Gitterstruktur des halbunendlichen Fe(100)-Kristalls berücksichtigt und die freie Wahl des polaren Einfallswinkels phi-grin zur (100)-Oberfläche sowie des azimutalen Einfallswinkels ominusin zur [001]-Richtung als Startparameter gestattet. Die Trajektorie jedes einzelnen Projektils wird als Serie von aufeinanderfolgenden Stößen mit dem jeweils am nächsten gelegenen Targetatom berechnet. Der Streuwinkel im Binärstoß wird hierbei in der Impulsnäherung ermittelt [LL63, VS75]. Die repulsive Wechselwirkung zwischen Projektil und Targetatom wird durch ein geschirmtes Coulomb-Potiential mit einer Näherung von Molière an die Thomas-Fermi Schirmfunktion [MOL47] und einer Abschirmlänge nach O'Connor & Biersack [OB86] beschrieben. Dieses Potential stimmt für Querenergien über 10eV gut mit dem Universalpotential von Ziegler, Biersack & Littmark [ZBL85] und dem Individualpotiential von Gärtner & Hehl [GH79] überein und liegt für kleinere Querenergien zwischen diesen.

Unkorrelierte thermische Auslenkungen der Gitteratome wurden in einem harmonischen Modell berücksichtigt, wobei sich die mittlere quadratische Amplitude der Auslenkung in der Debye'schen Näherung berechnet [DS93]. Der Einfluß inelastischer Streuprozesse [KM87] ist in den Simulationen für die angewandten experimentellen Bedingungen vernachlässigbar [NME90, PSS93, WZW95].

Der Vergleich von experimentellen Daten und den entsprechenden Simulationen wird im Kap. 5.1 näher diskutiert.

Neben der Charakterisierung der Fe(100)-Oberfläche selbst wurden die Simulationen auf das Studium des Filmwachstums im Sub-Monolagen-Bereich ausgedehnt. Bei der entsprechenden Modifikation der streuenden Oberfläche im Modell wurde von einem epitaktischen und pseudomorphen Wachstum des Films ausgegangen. Dabei entwickelt sich das Wachstum der Monolagen-Inseln von geometrisch verteilten Plätzen mit einem mittleren Nukleationsabstand. Die Inseldichte bleibt während des


32

Wachstums konstant und die Dichte von Adsorbat-Monomeren wird als vernachlässigbar klein vorausgesetzt. Die mittlere Inselgröße ergibt sich aus der aktuellen Bedeckung. Unter Anpassung des Nukleationsabstandes als einzigen freien Fitparameter für einen festen Satz experimenteller Parameter konnten sowohl Formen als auch Intensitäten der Streuverteilungen beim Sub-Monolagen-Wachstum gut reproduziert werden (siehe Kap. 6 ).

Zugunsten kürzerer Rechenzeiten wurde die Zahl der zu berechnenden Trajektorien für eine Streuverteilung je nach Zweck auf ein möglichst niedriges Niveau von 104..106 Projektilen beschränkt (Zeitaufwand etwa 1h für 105 Trajektorien). Mit etwa 1% der Teilchen im Maximum der Streuverteilung wurde eine ausreichende Statistik zur Abbildung der charakteristischen Größen der Streuverteilung erreicht.

4.2 Wachstum und Interdiffusion

Für die Interpretation der Experimente zum Wachstum der 3d-Metall-Filme auf der Fe(100)-Oberfläche ist ein geeignetes Modell notwendig, das die kontinuierliche Entwicklung der Oberfläche hinsichtlich der Struktur und Zusammensetzung in Abhängigkeit vom Wachstumsmodus beschreibt. Insbesondere das Auftreten von Interdiffusionsvorgängen beim heteroepitaktischen Wachstum erfordert für die Analyse von Daten aus extrem oberflächensensitiven Meßmethoden eine Beschreibung, die bei jeder Bedeckung ominus die chemische Zusammensetzung oberflächennaher Atomlagen wiedergibt. Dabei ist der Füllungsgrad der einzelnen Filmlagen von grundlegender Bedeutung, die Größe und Verteilung der Adsorbat-Inseln spielt dagegen nur indirekt eine Rolle. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Wachstumsmodell erarbeitet, das diese Aufgabe erfüllt.

Die Grundlage bildet zunächst ein "birth-death"-Modell für das Wachstum auf niedrigindizierten Einkristall-Oberflächen, das von Cohen et al. zur Analyse von RHEED-Oszillationen entwickelt wurde [CPP89]. Hier erfolgt die Beschreibung der lagenweisen Bedeckungen ominusn durch nichtlineare Differentialgleichungen der Form

mit der Wachstumsrate 1/tau Monolagen je Sekunde und dem Interlagentransportparameter k. Der erste Term beschreibt den Zuwachs in der Lage n durch Deposition ohne Diffusion über Terrassenkanten. Dieser ist proportional zum unbedeckten Anteil der darunterliegenden Atomlage (ominusn-1-ominusn). Die beiden folgenden Terme beschreiben den Interlagentransport durch Diffusion über Terrassenkanten. Dabei steht der erste dieser Terme für den Zuwachs der Bedeckung in der Lage n aus der Lage n+1 und der zweite für den Verlust aus der Lage n in die Lage n-1. Die Dynamik des Systems spiegelt sich zum Einen in der Wahl des Transportparameters k und zum Anderen in der Eigenschaft des "birth-death"-Verhaltens wider, das die Skalierung der einzelnen Prozesse mit der zur Verfügung stehenden Fläche beinhaltet. Mit den Randbedingungen ominus0(t)=1 (Substrat-Oberfläche), ominusn>0(0)=0 und ominusinfin(t)=0 lassen sich die Bedeckungen ominusn einfach berechnen. Als Beispiel ist die Entwicklung der Bedeckung für die ersten Lagen in der Abb. 4-1 für k=10 bzw. k=100 gezeigt.


33

Abb. 4-1 Lagenweise Bedeckungen ominusn beim Wachstum mit unterschiedlichen Transportparamern k nach dem "birth-death"-Modell (siehe Text). Die Nummern an den Einzel-Kurven kennzeichnen die entsprechende Filmlage beginnend mit Eins für die erste Adsorbat-Lage.

Wie aus dem Füllungsgrad der einzelnen Lagen bei ganzzahligen nominellen Bedeckungen und dem Auftauchen deutlich sichtbarer Bedeckungen in höheren Ebenen leicht zu erkennen ist, steigt die Tendenz zum lagenweisen Wachstum mit der Größe des Transportparameters k. Da aus den Streuexperimenten der Füllungsgrad zumindest zu Beginn des Wachstums abgeschätzt werden kann, ist speziell aus dem Vergleich mit dem Modell-Ergebnis ominus1(tau) der Parameter k leicht anzupassen.

Aus der Darstellung des Lagenwachstums in der Abb. 4-1 sind bereits wesentliche Informationen zu gewinnen, die bei der Interpretation Oberflächen-sensitiver Messungen zu beachten sind, wenn sich die gemessenen Eigenschaften von Lage zu Lage ändern können. So ist bei einer beliebigen Bedeckung neben der absoluten Füllung der einzelnen Lagen beispielsweise der Anteil einer jeden Lage an der aktuellen Oberfläche abzulesen: Es läßt sich bei beliebiger Bedeckung ominus unterscheiden, welcher Teil einer Lage n noch nicht gefüllt ist (oberhalb der Bedeckungs-Kurve der Lage n) und welcher Teil dieser Lage zwar gefüllt, aber bereits durch die folgende Lage wieder bedeckt wurde (unterhalb der Bedeckungs-Kurve der Lage n+1). Damit ist der unbedeckte Anteil einer Lage n zu jedem Zeitpunkt als der Bereich zwischen der Kurve n und der Kurve n+1 zu identifizieren. Dieser unterscheidet sich insbesondere für unterschiedliche Transportparameter k deutlich gegenüber dem reinen Füllungsgrad der Lagen ( Abb. 4-2 ).

Um neben der reinen Bedeckung nun auch die chemische Zusammensetzung eines heteroepitaktischen Systems mit Interdiffusion zu berechnen, wurde das Simulations-Programm um eine entsprechende Prozedur erweitert. Bei der Beschreibung der Austauschprozesse wurden zwei unterschiedliche Regime getrennt. Im ersten Schritt findet ein Wechsel zwischen den frei auf den Terrassen beweglichen Atomen (Adsorbat) und den in den Terrassen eingebundenen Substratatomen (Fe) statt. Diese Interdiffusion wird durch die deponierte Adsorbatmenge selbst sowie die Konzentrationen des Adsorbats auf der Terrasse (=1) und im unbedeckten Bereich


34

der Terrasse (d.h. in der für die laterale Diffusion zur Verfügung stehende Fläche) coffen,n-1 bestimmt:

.

Da ein solcher Austausch für die hier untersuchten Systeme nach den Berechnungen von Nonas et al. [NWZ98] keine neuen Nukleationszentren bildet, wird der Intralagentransport nicht wesentlich beeinflußt und das Wachstum setzt sich von den gebildeten Inseln entsprechend den sich einstellenden Konzentrationsverhältnissen fort.

Abb. 4-2 Unbedeckter Anteil je Lage beim Wachstum mit unterschiedlichen Transportparametern k nach dem "birth-death"-Modell entsprechend der Abb. 4-1 . Die Lage "0" kennzeichnet die Substrat-Oberfläche.

In einem zweiten Schritt wird auch die Interdiffusion zwischen der Oberflächen-Lage und dem darunterliegenden Bereich in analoger Weise berücksichtigt. Diese ist nun nicht mehr an frei bewegliche Adatome an der Oberfläche gebunden, hängt aber ebenfalls von dem aktuellen Konzentrationsunterschied des Adsorbat-Materials in den beteiligten Lagen und dem offenen Flächenanteil ab. Dabei ist zu beachten, daß aufgrund der Anzahl der Bindungen ein Platzwechsel von Atomen in geschlossenen Bereichen mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit gegenüber dem vorher betrachteten Austausch von frei beweglichen Adatomen mit Atomen der Oberflächenlage auftritt. In tieferen Lagen wird die Interdiffusion aufgrund des mit der Tiefe schnell abnehmenden Konzentrationsgradienten und der ausschließlichen Transportmöglichkeit über Zwischengitterplätze oder Gitterfehlstellen vernachlässigt. Neben der Abhängigkeit der Interdiffusion von den entsprechenden Konzentrationsunterschieden wird hier wie bei der Beschreibung des Wachstums ein Transportparameter eingesetzt, der die Funktion einer "Löslichkeit" des Adsorbats im Substrat übernimmt und somit an das spezielle heteroepitaktische System gebunden ist.

Da in diesem Modell der vollständige Aufbau des Systems bezüglich Bedeckung und Konzentrationen simuliert wird, können leicht der Anteil jeder Lage zur aktuellen Oberfläche bzw. zu einer bestimmten Tiefe unter der Oberflächenlage berechnet werden.


35

Aus dem Beispiel mit k=10 der Abb. 4-2 ist unter Einbeziehung der Interdiffusion neben der insgesamt zur Verfügung stehenden offenen Fläche in jeder Lage zusätzlich die Aufteilung in den Anteil der Substrat-Atome und der Adsorbat-Atome möglich, welcher in der Abb. 4-3 oben dargestellt ist.

Deutlich zu erkennen ist der Einbau von Adsorbat-Atomen in die freie Substrat-Oberfläche (n=0) sowie die sukzessive Abnahme des Substratanteils an der Oberfläche (Bereich zwischen durchgezogener und gestrichelter Linie) mit jeder weiteren Filmlage. Ähnlich verhalten sich die Anteile in den bedeckten Bereichen je Lage. Die daraus ermittelten Adsorbat-Konzentrationen sind im mittleren Teil der Abb. 4-3 gezeigt.

Abb. 4-3 Beispiel-Ergebnisse einer Simulation zum Wachstum nach dem Birth-death-Modell (k=10) unter Einbeziehung der Interdiffusion von Adsorbat und Substrat (siehe Text)

In dem Unterschied der Adsorbat-Konzentration zwischen den offenen und bereits durch die nächste Ebene abgedeckten Bereichen spiegelt sich die erhöhte Wahrscheinlichkeit für den Platzwechsel von Atomen der obersten Lage mit frei beweglichen Adatomen gegenüber dem Wechsel eingebundener Atome wider.


36

Zur Veranschaulichung ist im unteren Teil der Abb. 4-3 als Beispiel die Zunahme des Adsorbat-Anteils an der aktuellen Oberfläche gezeigt. In diesem Modell befinden sich also etwa ab einer nominellen Bedeckung von 3..3.5ML keine Substrat-Atome mehr in der Oberfläche.

In der Simulation kann nun leicht die Zusammensetzung auch für die 1. Lage unter der Oberfläche (aktuelle Tiefe t=1ML, siehe Abb. 4-3 unten), der 2. Lage (t=2ML), usw., sowie die entsprechenden Adsorbatkonzentrationen cA,t dieser Lagen ermittelt werden, um daraus auf einfachem Weg z.B. das Auger-Signal des Substrats für beliebige Austrittstiefen lambda[ML] nach

zu ermitteln. Als Beispiel ist in der Abb. 4-3 unten die Abnahme des Auger-Signals vom Substrat bei einer Informationstiefe von lambda=1.67ML dargestellt. Aus der Angleichung des Modells an die experimentellen Ergebnisse ergeben sich dann die zu verwendenden Transportparameter für die Interdiffusion.

Eine wesentliche Stütze des Modells ist die sukzessive Berechnung der Bedeckung und des entsprechend aktuellen Auger-Signals analog der Messung im Experiment.

Aus der so ermittelten Entwicklung der Zusammensetzung von Oberfläche und abgedeckten Bereichen können in Abhängigkeit vom Wachstumsmodus Rückschlüsse auf die Verteilung der Spezies innerhalb der Lagen als Funktion der Bedeckung gezogen und die Messungen zum Einfang polarisierter Elektronen von diesen Oberflächen bezüglich der magnetischen Eigenschaften interpretiert werden.


© Die inhaltliche Zusammenstellung und Aufmachung dieser Publikation sowie die elektronische Verarbeitung sind urheberrechtlich geschützt. Jede Verwertung, die nicht ausdrücklich vom Urheberrechtsgesetz zugelassen ist, bedarf der vorherigen Zustimmung. Das gilt insbesondere für die Vervielfältigung, die Bearbeitung und Einspeicherung und Verarbeitung in elektronische Systeme.

DiML DTD Version 2.0
Zertifizierter Dokumentenserver
der Humboldt-Universität zu Berlin
HTML - Version erstellt am:
Wed Feb 27 12:47:01 2002