Igel, Thomas: Untersuchung der strukturellen und magnetischen Eigenschaften ultradünner 3d-Metall-Filme auf Fe(100) mit Ionenstrahlen

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Kapitel 7. Magnetische Eigenschaften der Filme

Zum Studium der magnetischen Eigenschaften der auf dem Fe(100)-Substrat gewachsenen Übergangsmetallfilme wurde die streifende Ionenstreuung mit dem Einfang polarisierter Elektronen von der Metall-Oberfläche angewendet. Wie bereits im Abschnitt 5.2 dargestellt, kann die Spin-Polarisation der in die angeregten Projektilzustände eingefangenen Elektronen zum magnetischen Moment der Oberflächen-Atome in Beziehung gesetzt werden, wenn die experimentellen Parameter so gewählt wurden, daß alle besetzten Zustände der Oberfläche am Einfangprozeß beteiligt sind. Aufgrund der streifenden Streugeometrie und der damit verbundenen Ausdehnung der an der Wechselwirkung beteiligten Oberfläche beziehen sich die Meßergebnisse auf magnetische Gesamtmomente. Die Informationstiefe der Meßmethode ist auf die oberste Atomlage begrenzt. Ändert sich also beim Wachstum eines heteroepitaktischen Films durch Interdiffusion die chemische Zusammensetzung und damit möglicherweise das magnetische Moment in tieferen Lagen, so wird das nicht direkt detektiert. Die kontinuierliche Messung der Spin-Polarisation während des Filmwachstums gibt also stets das magnetische Gesamtmoment der offenen Oberfläche, die sich im allgemeinen über mehrere Lagen erstreckt, wieder. Entsprechend wird das Meßsignal neben den magnetischen Momenten vom Wachstumsmodus beeinflußt.

Die in dieser Arbeit studierten 3d-Übergangsmetalle V, Cr, Mn und Fe unterscheiden sich im Volumen sowohl in der Kristallstruktur als auch in der magnetischen Ordnung. Bei Raumtemperatur liegen V, Cr und Fe in der bcc-Struktur mit unterschiedlichen Gitterkonstanten vor, während Mn die kubische alpha-Phase annimmt [LB86]. Ganz verschieden sind die magnetischen Eigenschaften dieser Metalle: Fe ist unterhalb der Curie-Temperatur von TC=1043K ferromagnetisch. Mn und Cr haben eine antiferromagnetische Anordnung der magnetischen Momente. Beim Cr findet man unterhalb der Neel-Temperatur von TN=311K einen lagenweisen Antiferromagnetismus, wobei die Anordnung der magnetischen Momente durch eine nichtangepaßte Spindichtewelle beschrieben wird [FAW88, BH94a]. Das alpha-Mn zeigt bereits innerhalb der Einheitszelle nichtkollineare magnetische Momente. Schließlich weist V als Paramagnet keine spontane Ordnung der magnetischen Momente auf.

Aufgrund der sehr unterschiedlichen magnetischen Eigenschaften der Metalle selbst und verschiedener Wachstumsmodi sind die untersuchten 3d-Übergangsfilme hinsichtlich ihrer magnetischen Kopplungseigenschaften zum Fe(100)-Substrat von Interesse. Die Anwendung des Einfangs polarisierter Elektronen bei der streifenden Ionenstreuung zur Untersuchung verschiedener magnetischer Oberflächen-Strukturen wird in den folgenden Abschnitten anhand der entsprechenden Filmsysteme demonstriert.

Die Polarisations-Messungen beim Wachstum der Metallfilme erlauben zum Teil auch Rückschlüsse auf die Filmstruktur und damit eine direkte Zuordnung zum Wachstumsstadium. Die entsprechenden Ergebnisse werden in den folgenden Abschnitten an geeigneter Stelle diskutiert und mit den Ergebnissen aus dem


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vorherigen Kapitel verglichen.

7.1 Fe/Fe(100)

Das homoepitaktische System Fe/Fe(100) ist besonders geeignet, den Einfluß morphologischer Änderungen der Oberfläche auf die Messung der magnetischen Eigenschaften zu prüfen, da hier insbesondere das magnetische Oberflächen-Moment konstant ist - sofern ein Einfluß von Fremd-Adsorbaten zu vernachlässigen ist. Die hier erhaltenen Ergebnisse dienen also als Referenz für die Untersuchungen an heteroepitaktischen Systemen.

Zunächst wurde die Fe(100)-Oberfläche sorgfältig präpariert und durch die Aufnahme der spekularen Streuverteilung (vgl. Abschnitt 5.1 ) und mittels Auger-Spektroskopie charakterisiert. Die mittlere Terrassenbreite der präparierten Oberfläche betrug deutlich über 1000Å und Oberflächen-Kontaminationen waren nicht feststellbar. Auf diese Oberfläche wurde ein Fe-Film bei T=470±15K mit einer Rate von F~1.8×10-3MLs-1 aufgewachsen, um eine möglichst deutliche Änderung der Morphologie zu erreichen (siehe Abschnitt 6.1 und Abb. 6-5 ). Die entsprechenden Ergebnisse aus der Messung zum Einfang polarisierter Elektronen in den HeI33P-Zustand bei der streifenden Ionenstreuung sind in der Abb. 7-1 wiedergegeben.<20>

Zunächst ist festzustellen, daß die Lichtintensität aus dem Zerfall des angeregten atomaren Zustandes zu Beginn des Filmwachstums ansteigt. Dies spiegelt die Zunahme harter Stöße bei der Streuung aufgrund der zunehmenden Stufendichte beim Filmwachstum wider, bei denen die Anregungswahrscheinlichkeit des detektierten atomaren Zustandes zunimmt (vgl. Abschnitt 5.2 ). Oberhalb der Bedeckung etwa einer halben Monolage fällt die Variation der Lichtintensität deutlich geringer aus, da sich unter den hier eingestellten Wachstumsbedingungen auch die mittlere Stufendichte nur noch wenig ändert. Aus der Abhängigkeit der Anregungswahrscheinlichkeit und somit der Intensität des Fluoreszenzlichts von der mittleren Stufendichte ergibt sich zusätzlich die Möglichkeit, bei geschickter Auswahl des detektierten Streuwinkelbereiches und einem Filmwachstum mit deutlich wechselnder mittlerer Stufendichte zwischen halb und ganz gefüllten Monolagen analog der Messung der spekularen Streuintensität aus der Fluoreszenz-Intensität auf die Bedeckung zu schließen. Damit kann das Polarisationssignal ohne zusätzliche Messungen der aktuellen Bedeckung zugeordnet werden.

Im Gegensatz zur Fluoreszenzintensität ändert sich die Spin-Polarisation im Rahmen der Meßgenauigkeit während des Wachstums nicht, womit unter der Voraussetzung eines unveränderten magnetischen Moments der Fe-Oberfläche die Unabhängigkeit der Spin-Polarisations-Messung am HeI33P-Zustand bei der streifenden Streuung von 25keV He+ von der Oberflächen-Morphologie nachgewiesen wird. Dieses Ergebnis steht in guter Übereinstimmung mit dem Befund der Unabhängigkeit der gemessenen Spin-Polarisation bei der Variation des Einfallswinkels an der sauberen Fe(100)-Oberfläche im Abschnitt 5.2 .


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Abb. 7-1 Ergebnisse der Polarisationsmessungen beim Einfang polarisierter Elektronen in den HeI33P-Zustand bei der streifenden Streuung von 25keV He+ (phi-grin~1.5°) beim Wachstum von Fe/Fe(100).

Die gemessene Bahn-Polarisation zeigt ebenfalls keine Abhängigkeit von der Oberflächen-Morphologie des Fe-Films an. Demnach ist der Einfluß der Oberflächen-Rauhigkeit auf die Bahnpolarisation unter den hier verwendeten experimentellen Bedingungen vernachlässigbar.

Die Experimente zum Einfang polarisierter Elektronen in den HeI33P-Zustand bei der streifenden Streuung von 25keV He+ am System Fe/Fe(100) zeigen also deutlich, daß die Oberflächen-Morphologie epitaktisch gewachsener Filme unter o.g. Bedingungen keinen Einfluß auf die gemessene Spin-Polarisation und Bahn-Polarisation hat, sondern lediglich die Gesamtintensität des Fluoreszenzlichts von der mittleren Stufendichte der Oberfläche abhängt und damit eine Bestimmung der Filmdicke ermöglicht.

7.2 Das Modellsystem Fe/Cr/Fe(100)

Das Sandwich-System Fe/Cr/Fe(100) ist ein in den letzten Jahren häufig mit unterschiedlichsten Methoden hinsichtlich der magnetischen Kopplung untersuchtes Schichtsystem [GSP86, HB94, FGB95, HCM00]. Inzwischen hat sich ein konsistentes Bild über die magnetische Kopplung der Fe-Deckschicht zum Fe(100)-


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Substrat in Abhängigkeit der Cr-Zwischenschichtdicke ergeben. So findet man für Cr-Schichten zwischen ca. 4 und 11 ML eine antiferromagnetische Kopplung des Fe-Films zum Substrat. Oberhalb etwa 10 Monolagen Cr-Zwischenschichtdicke ist die magnetische Kopplung von der Qualität der Filme abhängig [PSU94, HCM99]. So findet man in der Regel einen Wechsel zwischen antiferromagnetischer und ferromagnetischer Kopplung mit einer Periode von ca. 10 Cr-Monolagen [PMR90, UCP91]. Unter idealen Wachstumsbedingungen der Schichten auf einem Fe(100)-Whisker haben Unguris et al. [UCP91] mittels Raster-Elektronen-Mikroskopie mit Polarisationsanalyse (SEMPA) und Heinrich et al. [HCM99] mittels Brillouin-Lichtstreuung oberhalb etwa 10 Monolagen Cr-Zwischenschichtdicke auch eine Oszillationsperiode der magnetischen Kopplung von zwei Monolagen gefunden, die an die Spindichtewelle im Cr gebunden ist [SLF92, BC98, FS99]. Dies ist in der Abb. 7-2 schematisch angedeutet und durch die SEMPA-Meßergebnisse belegt (in verschiedenen Domänen oben und unten zeigt der Kontrastunterschied den Wechsel der Kopplungsrichtung an).

Abb. 7-2 Schematische Darstellung der Proben-Struktur (links) sowie SEMPA-Bild der My-Magnetisierung (rechts) am System Fe/Cr/Fe(100), bei dem von Unguris et al. ein keilförmiger Cr-Film auf einem Fe-Whisker mit Hilfe einer beweglichen Blende präpariert wurde. In der rechten Abbildung zeigt der Kontrast die unterschiedlichen Magnetisierungsrichtungen der Fe-Deckschicht an. Die beiden Teilaufnahmen rechts unterscheiden sich durch die Präparation bei verschiedenen Wachstumstemperaturen von ca. 600K (oben) und ca. 300K (unten). (aus [UCP91])

Das System Fe/Cr/Fe(100) wurde im Rahmen der vorliegenden Arbeit mit verschiedenen Cr-Zwischenschichtdicken präpariert und mit dem Einfang polarisierter Elektronen bei der streifenden Ionenstreuung (25keV-He+, phi-grin=1.7°) analysiert. Da hier mit Gesamt-Filmdicken von 20 und mehr Monolagen für die Analyse einer einzigen Cr-Zwischenschichtdicke gearbeitet werden muß und deren Präparation wie auch Abtragung vor einer neuen Messung sehr aufwendig sind, wurden nur einige Messungen mit 7..8ML bzw. 12..15ML dicken Cr-Schichten durchgeführt<21>.


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Die Ergebnisse in der Abb. 7-3 zeigen eine positive Spin-Polarisation für die unbedeckte Fe(100)-Oberfläche. Bei einer Cr-Zwischenschicht von 7 bzw. 8 Monolagen wird die antiferromagnetische Kopplung der Fe-Deckschicht zum Substrat durch die negative Spin-Polarisation nachgewiesen.

Abb. 7-3 Spin-Polarisation des HeI33P-Zustandes nach der Streuung von 25keV-He+ (phi-grin=1.7°) am System Fe/Cr/Fe(100) mit unterschiedlichen Cr-Zwischenschichtdicken, gemessen nach Abkühlen auf ca. 300K.

Im Bereich einer Cr-Zwischenschichtdicke von etwa 12 Monolagen wechselt die Spin-Polarisation wieder ihr Vorzeichen und bleibt auch für die folgenden Cr-Schichtdicken positiv. Obgleich die Präparation des Schichtsystems zur Erlangung einer möglichst guten Filmqualität auf verschiedene Weisen für gleiche Cr-Schichtdicken erfolgte<22> und die gleichzeitig beobachtete spekulare Streuausbeute streifend gestreuter 25keV-He0-Projektile durch Oszillationen auf hohem Niveau ein gutes Lagenwachstum anzeigen, konnte mit dem Einfang polarisierter Elektronen in keinem Fall der lagenweise Wechsel der Fe-Fe-Kopplung für die untersuchten Cr-Zwischenschichtdicken beobachtet werden. Statt dessen entsprechen die hier erhaltenen Ergebnisse dem Verlauf der magnetischen Momente bei Auftreten der langen Oszillationsperiode.

Da das Mehrlagensystem Fe/Cr/Fe(100) kein zentraler Untersuchungsgegenstand dieser Arbeit, die Präparation dieser Schichtsysteme auf dem stets wiederzuverwendenden Fe(100)-Einkristall sehr aufwendig und die lagenweise Oszillation der magnetischen Kopplung der Fe-Deckschicht an das Substrat nach Heinrich et al. [HCM99] nur selten zu beobachten ist, wurde auf weitere entsprechende Studien verzichtet.

Das zentrale Ergebnis der Messungen am Fe/Cr/Fe(100) als eines der am häufigsten untersuchten Schichtsysteme bezüglich der magnetischen Kopplungseigenschaften ist die Beobachtung der positiven bzw. negativen Spin-Polarisation nach dem Einfang polarisierter Elektronen bei der streifenden Ionenstreuung entsprechend der ferromagnetischen bzw. antiferromagnetischen Kopplung der Fe-Deckschicht an das


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Substrat. Dies ist eine Bestätigung für die Funktionalität dieser Meßmethode zur Untersuchung magnetischer Oberflächenmomente.

7.3 Cr/Fe(100)

Die Variation der beobachteten magnetischen Kopplungen im Sandwich-System Fe/Cr/Fe(100) sowie die Entdeckung einer lagenweisen antiferromagnetischen Ordnung mehrere Monolagen dicker Cr-Filme auf Fe(100)-Whiskern [UCP92] führte in den vergangenen Jahren zu einer Vielzahl von Studien am System Cr/Fe(100). Insbesondere stand die Frage nach der magnetischen Kopplung im Bereich der ersten Cr-Monolagen, bei denen im System Fe/Cr/Fe noch keine lagenweise antiferromagnetische Ordnung nachgewiesen werden konnte. Diese Studien, sowohl theoretischer als auch experimenteller Natur, führten zu sehr unterschiedlichen und teilweise widersprüchlichen Ergebnissen.

So finden Pierce et al. [PCU93] mittels Sekundär-Elektronen-Mikroskopie mit Polarisations-Analyse (SEMPA) unter Idealbedingungen an Cr/Fe(100)-Whiskern ab etwa 5ML Cr zwar eine lagenweise antiferromagnetische Kopplung der Cr-Schichten entsprechend der Spindichtewelle im Cr-Volumen, im Bereich der ersten Monolagen ist dagegen fast keine Polarisation zu beobachten. Auch die Phase der oszillierenden Kopplung ist gegenüber theoretischen Erwartungen um eine halbe Periode verschoben. Erschwerend für die Analyse des Cr-Signals ist hier der hohe Untergrund von Sekundärelektronen aus tieferen Lagen aufgrund der Signaltiefe von ca. 5ML. Turtur und Bayreuther [TB94] stellen mittels in situ Magnetometer-Messungen die antiferromagnetische Kopplung zwischen Cr und Fe(100) an der Grenzfläche heraus, wobei sie aus der starken Signalabnahme auf ein erhöhtes magnetisches Moment in der ersten Cr-Lage schließen, wie es auf der Grundlage von Bandstrukturrechnungen vorhergesagt wurde [z.B. VF85, FFO85]. Die magnetische Ordnung der aufeinander folgenden Cr-Lagen wird hier zwar modellhaft betrachtet, ist aber fest an das idealisierte lagenweise Filmwachstum gekoppelt. Die Einbeziehung des transienten Lagenwachstum bei Tap300K und der Grenzflächen-Interdiffusion ergäbe hier eine neue Interpretation der magnetischen Kopplung aus dem stetig abfallenden Meßsignal. Auch mit der spinpolarisierten Elektronen-Energieverlust-Spektroskopie finden Hopster et al. [WPH92] bei 470K Wachstumstemperatur die antiferromagnetische Kopplung von Cr/Fe(100) an der Grenzfläche. Das Extremum der gemessenen Asymmetrie bei 1.9eV Energieverlust im Bereich der ersten Cr-Lage fällt dabei in verschiedenen Messungen unterschiedlich stark aus und der Vorzeichenwechsel wird nicht immer beobachtet. Im Verlauf des weiteren Wachstums zeigt die Asymmetrie das gleiche Vorzeichen wie die saubere Fe(100)-Oberfläche und geht ab etwa 8 Monolagen Cr-Bedeckung in eine schwache Oszillation um Null über, wobei deren Phase entgegengesetzt zu den SEMPA-Messungen von Pierce et al. liegt. Ganz ähnliche Ergebnisse lieferten die Untersuchungen von Landolt et al. [FPT96] bei ca. 300K Wachstumstemperatur mittels Energie-aufgelöster und spinpolarisierter Sekundär-Elektronen-Spektroskopie bei Ekin<3eV bzw. Ekin=47eV. Auch hier erhalten die Autoren nach einem exponentiellen Untergrundabzug aufgrund der mehrlagigen Signaltiefe und unter Einbeziehung spinabhängiger Streuquerschnitte ein Profil der lagenweisen


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Magnetisierung, das eine antiferromagnetische Kopplung der ersten Cr-Lage an das Fe(100)-Substrat und eine ferromagnetische Kopplung der zweiten bis etwa 10. Lage des Cr-Films mit abnehmender Stärke favorisiert.

Einige Widersprüche zwischen den experimentellen Ergebnissen und theoretischen Betrachtungen konnten inzwischen darauf zurückgeführt werden, daß in früheren Studien einerseits die morphologische Struktur, insbesondere der bei niedrigen Temperaturen gewachsenen Filme, und andererseits die Interdiffusion von Cr und Fe an der Grenzfläche unberücksichtigt blieb [z.B. WPH92, ITL93, VBD96]. Stoeffler et al. [SVD95] zeigten inzwischen, daß die experimentell beobachtete Phase der magnetischen Kopplung bei dicken Cr-Filmen auf diese Grenzflächen-Interdiffusion zurückgeführt werden kann. In weiteren Untersuchungen fanden Freyss et al. [FSD97], daß Phase und Stärke der magnetischen Kopplung im Cr-Film auch vom Konzentrationsgradient an der Grenzfläche abhängen. Allein die theoretische Behandlung einer einzelnen Monolage Cr/Fe(100) mit unterschiedlichen Konzentrationsprofilen (geordnete wie auch ungeordnete Legierung) innerhalb der beiden obersten Atomlagen führen auf eine Vielzahl energetisch vergleichbarer Lösungen mit deutlich unterschiedlichen magnetischen Momenten für Cr und Fe in den einzelnen Lagen, die sowohl eine ferromagnetische als auch eine antiferromagnetische Kopplung beider Atomsorten zum Substrat einschließen [TWF98, TFW00]. Insbesondere bei einem Cr-Anteil von ca. 50% in der ersten Filmlage erhalten die Autoren instabile Lösungen mit unterschiedlichen Kopplungsrichtungen.

Die Gesamtheit der theoretischen Betrachtungen zum System dünner Cr-Filme auf Fe(100) in Verbindung mit den experimentellen Daten zum Wachstum, sowohl aus morphologischer Sicht als auch hinsichtlich der Grenzflächen-Interdiffusion, zeigt, daß präzise Vorhersagen der magnetischen Struktur bisher außer Reichweite erscheinen. Auch die Extraktion magnetischer Oberflächenmomente aus Meßmethoden mit Signaltiefen von mehreren Monolagen ist an theoretische Modelle zur Untergrundsignalbehandlung gekoppelt, was eines der wesentlichen Probleme bei der Interpretation entsprechender Daten darstellt [POW01]. Dies zeigt die Notwendigkeit weiterer Untersuchungen zur Klärung der magnetischen Eigenschaften von Cr/Fe(100).

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde das anfängliche Wachstum der Cr-Filme auf Fe(100) unter verschiedenen Wachstumsbedingungen mittels dem Einfang polarisierter Elektronen in angeregte Terme bei der streifenden Ionenstreuung studiert. Im Zusammenhang mit den ausführlichen Untersuchungen zur Struktur der Filme und dem daraus entwickelten Wachstumsmodell (vgl. Kap. 6 ) liefert die extreme Oberflächenempfindlichkeit der angewendeten Meßmethode ergänzende Einsichten in die magnetischen Eigenschaften dieses Systems.

Betrachtet man die Ergebnisse der Polarisationsmessungen bei der streifenden Ionen-Streuung ( Abb. 7-4 ), so findet man im gesamten untersuchten Temperaturbereich zwischen 300K und 730K beim Einsetzen des Cr-Wachstums eine deutliche Änderung sowohl der Spin- als auch der Bahn-Polarisation.

Betrachtet man zunächst die Bahn-Polarisation, so findet man entgegen der unveränderten Polarisation im homoepitaktischen System Fe/Fe(100) zu Beginn des


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Cr-Wachstums eine deutliche Zunahme bis zu einer nominellen Bedeckung von ca. einer Monolage. Nachfolgend ändert sich die Bahn-Polarisation im Falle weitestgehend geschlossener Monolagen (Tge600K) nur noch wenig, steigt aber für den offeneren Film (T=300K) auch darüber hinaus noch beträchtlich an. Wie bereits im Abschnitt 5.2 erwähnt, ist dies durch die Änderung der Austrittsarbeit möglich, wenn die Fe(100)-Oberfläche durch eine Cr-Oberfläche abgelöst wird. Tatsächlich wurde eine Erniedrigung der Austrittsarbeit nach dem Wachstum einer Monolage Cr/Fe(100) gegenüber der präparierten Fe(100)-Oberfläche von phi-grA,Fe(100)=4.4eV auf phi-grA,1MLCr/Fe(100)=4.1eV nachgewiesen. Die beobachtete Zunahme der Bahn-Polarisation steht in guter Übereinstimmung mit entsprechenden Modellrechnungen des Elektroneneinfangs [ZB94, BOR99]. Wie bereits aus den Messungen am System Fe/Fe(100) geschlußfolgert, läßt sich auch hier anhand der vergleichbaren Zunahme der Bahn-Polarisation innerhalb der ersten Cr-Monolage bei 300K (zunehmende Rauhigkeit durch transientes Wachstum) bzw. 730K (Step-Flow mit nahezu keiner Änderung der Morphologie) ein deutlicher Einfluß der Oberflächenrauhigkeit ausschließen.

Abb. 7-4 Spin- und Bahn-Polarisation des HeI33P-Zustandes nach Streuung von 25keV He+ (phi-grin~1.7°) während des Wachstums von Cr/Fe(100) unter Variation der Wachstumstemperatur.

Die Spin-Polarisation zeigt zu Beginn des Cr-Wachstums zwischen 300 und 730K stets eine starke Abnahme vom temperaturabhängigen Ausgangswert (vgl. Abb. 5-18 ). Diese Abnahme weist zunächst auf eine massive Verringerung des magnetischen Gesamtmoments an der Oberfläche. Mit zunehmender Cr-Bedeckung gestaltet sich der Verlauf des Polarisations-Signals abhängig von der Temperatur etwas unterschiedlich, wie das aus den veränderten Wachstumseigenschaften zu erwarten ist.

Generell ist eine anfängliche Abnahme der Spin-Polarisation bis zu einer nominellen


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Cr-Bedeckung von ca. 0.7 ML zu beobachten. Hier findet man je nach Qualität des Films bei schlechtem Lagenwachstum um 300K einen noch vergleichsweise hohen Polarisationsgrad (>60% des Ausgangswertes), der unter stetiger Verbesserung des Lagenwachstums weiter absinkt (ca. 35% bei 600K bzw. ca. 22% bei 640K) und mit dem Auftreten deutlich verstärkter Interdiffusion an der Grenzfläche wieder ansteigt (ca. 26% bei 730K)<23>. Analog dazu ist ein anschließender Anstieg der Spin-Polarisation bis zu einer nominellen Cr-Bedeckung von etwa 2ML am deutlichsten im Bereich idealer Wachstumstemperaturen um 600..640K zu verzeichnen, die dort fast wieder das Ausgangsniveau der unbedeckten Fe-Oberfläche erreicht. Während diese Zunahme bei schlechtem Wachstum (300K) praktisch nicht auftritt, wird sie im stärker durchmischten Film (730K) zu größeren Cr-Bedeckungen hin "ausgeschmiert".

Oberhalb etwa 2ML nomineller Cr-Bedeckung findet man bei einem überwiegenden Cr-Anteil in der Oberflächenlage (Tle640K) stets eine nur langsam abnehmende positive Spin-Polarisation. Wie in der Abb. 7-5 ersichtlich, konnte selbst bei größeren Dicken des Cr-Films bis ca. 20ML keine oszillierende Spin-Polarisation gefunden werden. Statt dessen sind die Meßergebnisse hier mit einer ferromagnetischen Kopplung der Oberflächen-Lage des Cr bezüglich des Fe(100)-Substrats zu interpretieren.

Abb. 7-5 Spin-Polarisation des HeI33P-Zustandes nach Streuung von 25keV He+ (phi-grin~1.7°) an Cr/Fe(100) für Filmdicken bis ca. 20ML bei lagenweisem Wachstum des Cr-Films (600K bzw. 640K).

Bereits ohne eine detaillierte Auswertung der Einzeldaten ( Abb. 7-4 ) wird deutlich, daß sowohl die gemessene Spin-Polarisation als auch das magnetische Gesamtmoment innerhalb einer Lage insbesondere für die dünnen Cr-Filme von der spezifischen Struktur der Oberfläche abhängen. Folglich ist die Ermittlung der spezifischen magnetischen Momente an ein entsprechendes Wachstumsmodell gekoppelt, das


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sowohl die lagenweise Bedeckung als auch die chemische Zusammensetzung der Oberfläche berücksichtigt.

7.3.1 Berechnung der magnetischen Momente

Wie bereits im Abschnitt 5.2 erläutert, kann unter den angewendeten Meßbedingungen für den Einfang polarisierter Elektronen bei der streifenden Streuung von 25keV-He+ die Spin-Polarisation des HeI33P-Zustandes näherungsweise proportional dem magnetischen Gesamtmoment der streuenden Oberfläche entlang der Beobachtungsrichtung angesehen werden. Aufgrund der Empfindlichkeit auf die oberste Atomlage ist am Verlauf der Spin-Polarisation über der Bedeckung PS(ominus) die Änderung des magnetischen Gesamtmoments der aktuellen Oberfläche beim Filmwachstum direkt ablesbar. Da aber am Wachstumsprozeß in der Regel mehrere Lagen beteiligt sind und insbesondere in der Nähe der Grenzfläche durch die Interdiffusion verschiedene Atomsorten in die Oberfläche eingebettet sind, ist es für die Auswertung des Meßsignals bezüglich der Atomlagen und -sorten erforderlich, diese "streuende Oberfläche" möglichst naturgetreu zu modellieren. Das heißt, es ist zunächst die offene Fraktion der einzelnen Lagen und deren chemische Zusammensetzung zu approximieren. Aus der Anwendung des Wachstumsmodells mit Interdiffusion (Kap. 4.2 ) in Übereinstimmung mit den Ergebnissen aus den Ionenstreuexperimenten zur Morphologie und den Auger-Ergebnissen (Kap. 6 ) lassen sich die geforderten Parameter leicht ermitteln.

Zur Abschätzung der atomaren magnetischen Momente im Grundzustand werden folgende Modell-Annahmen zugrundegelegt: (1) Die Spin-Polarisation ist der mittleren Polarisation der Leitungsband-Elektronen proportional. Das atomare Moment µi ergibt sich dann aus der Anzahl der Leitungsband-Elektronen je Atom (etai) mit ihrer Polarisation PS,i:

(2) Die Zusammensetzung der offenen Oberfläche aus den einzelnen Lagen (n) entsprechend ihres unbedeckten Anteils aO,n führt mit den daraus resultierenden Polarisationen auf die Gesamtpolarisation

(3) Die von einer Lage n verursachte Polarisation PS,n wird von den beteiligten Atomsorten (i) entsprechend ihren Konzentrationen ci im unbedeckten Bereich bestimmt:

Für das System Cr/Fe(100) ergibt sich demnach die gemessene Spin-Polarisation PS aus den atomaren Momenten µi zu

(4) Trotz der Änderung der Konzentrationsverhältnisse während des Wachstums entsprechend dem Wachstumsmodell werden die atomaren Momente µi,n als kon


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stant angenommen.<24> Diese Annahme wird in der frühen Wachstumsphase davon gestützt, daß sich die verwendeten Konzentrationen ci,n in der unbedeckten Phase über größere Bereiche der Oberfläche nicht gravierend ändern (siehe Kap. 6 ) und somit die lokale Umgebung der Einzelatome näherungsweise erhalten bleibt. Darüber hinaus wird dabei die magnetische Wechselwirkung mit übernächsten Nachbarn im Fe-Cr-Gitter vernachlässigt [NWZ97, BLÜ98]. Die überwiegend isolierte Einbettung von Cr-Atomen in das Fe-Gitter zu Beginn des Wachstums wird experimentell durch STM-Studien [DSP97] bzw. durch theoretische ab initio LDFT-Rechnungen [NWZ98, WND98] gestützt, die für die eingebetteten Cr-Atome eine lokal (!) geordnete c(2x2) Legierung an der Oberfläche finden. Tatsächlich ist in der Realität im Verlauf des Wachstums einer Lage aufgrund der Änderung der Konzentrationsverhältnisse zwar mit einer Änderung der atomaren magnetischen Momente zu rechnen, da diese aber aus genannten Gründen als vernachlässigbar klein einzuschätzen ist und eine entsprechende Gesetzmäßigkeit nicht klar definiert werden kann, wird sie hier nicht berücksichtigt.

(5) Der thermischen Relaxation der magnetischen Momente wird entsprechend dem Temperaturverlauf der Spin-Polarisation Rechnung getragen (siehe Abb. 5-18 ).

Die auf dieser Grundlage berechneten magnetischen Momente für verschiedene Wachstums-Modi sind in der Abb. 7-6 für das Wachstum von Cr/Fe(100) bei T=600±20K zusammengestellt. Für das Modell eines mittleren bis guten Lagenwachstums, das bei dieser Temperatur vorliegt, findet man übereinstimmend eine antiferromagnetische Kopplung des Cr nur in der obersten Substrat-Lage mit einem Moment von µCr0ap-1.5µB vor. Von der ersten Film-Lage an koppelt das Cr in der Oberfläche ferromagnetisch mit µCrleB zum Fe(100). Wie schon aus den Polarisations-Messungen an dickeren Filmen erkennbar war ( Abb. 7-5 ), bleibt das Oberflächen-Moment vom Cr/Fe(100) auch für die folgenden Lagen positiv, verringert sich aber stetig mit zunehmender Filmdicke.

Für das Fe findet man in der obersten Substrat-Lage ein Moment von 2.3±0.1µB in guter Übereinstimmung mit dem Volumenwert von 2.2µB [DKS90]. In der ersten Filmlage kommt es in Auswertung der typischen Polarisationsmessungen zu einer antiferromagnetischen Kopplung des eingelagerten Fe sowohl zum Cr innerhalb der Lage wie auch zum Substrat (µFe1ap-1µB). Polarisationsmessungen mit verschwindender Spin-Polarisation bei ominusCrap0.7ML führen hier sogar auf Fe-Momente um -2.7µB (offene Symbole in Abb. 7-6 ).

Alle Ergebnisse weisen darauf hin, daß die Nachbarschaft von Cr und Fe, bedingt durch die erhebliche Interdiffusion an der Grenzfläche, zu einer stark ausgeprägten antiferromagnetischen Kopplung führt, die sich nach den vorliegenden Daten sogar auf die Kopplungsrichtung des Fe in der ersten Filmlage auswirkt. Tatsächlich wird ein solches Resultat auch durch jüngere theoretische Arbeiten in Betracht gezogen, wie die Zusammenstellung der verschiedenen Ergebnisse von einem in zwei Lagen chemisch gänzlich unstrukturierten Film Cr0.5Fe0.5/ Cr0.5Fe0.5/Fe(100) in der Abb. 7-7 zeigt [TWF98].


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Abb. 7-6 Berechnete magnetische Momente für Cr und Fe in der obersten Substratlage (0) und den ersten Filmlagen (1..3) für das Wachstum von Cr/Fe(100) bei T=600±20K. Es wurden verschiedene Wachstums-Modi entsprechend dem Modell aus Abschnitt 4.2 mit variierendem Transportparameter k und entsprechendem Füllungsgrad f der ersten Monolage angewendet (k=10 / f=0.78, k=35 / f=0.88, k=100 / f=0.925 und k=1000 / f=0.975). Die offenen bzw. geschlossenen Symbole beziehen sich auf den in der Legende jeweils dargestellten Verlauf der Spin-Polarisation.

Das noch in die Oberfläche der zweiten Lage diffundierte Fe zeigt wieder ein deutliches positives Moment von µFe2apB. In den folgenden Lagen ist der verschwindende Fe-Anteil für das Gesamtmoment nicht mehr relevant, was sich in der Rechnung durch das verschwindende Fe-Moment ab der dritten Lage ausdrückt. Das Ergebnis für den Verlauf der Spin-Polarisation mit den ermittelten Momenten ist in der Abb. 7-8 im Vergleich mit den entsprechenden Meßwerten veranschaulicht und zeigt eine sehr gute Übereinstimmung mit diesen.

Für das Film-Wachstum bei deutlich höheren Temperaturen im Regime des Step-Flow ist das bisher verwendete Wachstumsmodell nicht mehr anwendbar, da in diesem Modell die Terrassenstruktur der Substratoberfläche lediglich als Randbedingung eingeht<25> und der wesentliche Wachstumsprozeß die Nukleation und Inselbildung voraussetzt.


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Abb. 7-7 Darstellung der verschiedenen stabilen Lösungen von TB-LMTO-Rechnungen von Turek et al. [TWF98] für die magnetischen Momente von Cr und Fe in einem abgeschlossenen Film, in dem das deponierte Cr (1ML) völlig ungeordnet auf die obersten beiden Lagen verteilt ist. Die Stärke der Verbindungslinie zusammengehöiger Werte nimmt mit zunehmender Gesamt-Energie des Systems ab.

Im Step-Flow-Regime wird dagegen aufgrund der deutlich erhöhten mittleren Diffusionslängen der Adatome die Größe und Verteilung der Terrassen mitbestimmend für den Bedeckungsgrad einzelner Terrassen. Dennoch kann man sich den veränderten Verlauf der Spin-Polarisation gegenüber dem Verlauf bei Tap600..640K mit qualitativen Argumenten erklären: Da bei 730K zwar eine etwas höhere Interdiffusion von Cr und Fe während des Wachstums an der Grenzfläche zu erwarten ist, aber noch keine Eindiffusion des Cr in das Volumen stattfindet [PIW97c], sind prinzipiell ähnliche lokale Ordnungen der beteiligten Atomsorten in der obersten Substratlage und der ersten Adsorbatlage zu erwarten. Zusätzlich wird ein erhöhter Fe-Anteil in der Oberfläche jetzt auch bei größeren Schichtdicken wahrscheinlich.

Abb. 7-8 Vergleich von Meßdaten und Modell-Rechnung der Spin-Polarisation zur Ermittlung der magnetischen Momente in der Oberfläche von Cr/Fe(100) bei T=600±20K.

Dies trägt aufgrund der zuvor gefundenen antiferromagnetischen Kopplung von Cr und Fe innerhalb einer Lage sowohl zu der beobachteten "Ausschmierung" der resul


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tierenden Spin-Polarisation zu größeren Bedeckungen als auch zur Dämpfung ihrer Variation im Bereich der ersten Film-Lagen bei (vgl. Abb. 7-4 ).

7.3.2 Ergebnisse anderer Messmethoden

Die Ergebnisse zur magnetischen Kopplung von Cr/Fe(100) aus dem vorangegangenen Abschnitt stellen eine neue Variante gegenüber den verschiedenen Interpretationen zahlreicher früherer Experimente mit unterschiedlichen Methoden dar, die primär eine lagenweise antiferromagnetische Kopplung des Cr bei nahezu unverändertem Fe-Moment vertreten [WPH92, PCU93, TB94]. Wie bereits erwähnt, spielen jedoch das transiente Wachstum und die Grenzflächen-Interdiffusion eine Schlüsselrolle bei der Interpretation der experimentellen Daten. Angesichts dessen kann man davon ausgehen, daß sich die ermittelten magnetischen Momente insbesondere auf das hier entwickelte Wachstumsmodell mit Interdiffusion auf der Basis der Wachstumsuntersuchungen (Kap. 6 ) gründen. Zur Verifizierung der Meßmethode erscheint deshalb ein Vergleich mit den Ergebnissen anderer Methoden sinnvoll. Die Voraussetzung für die Vergleichbarkeit verschiedener Methoden ist aber eine analoge Informationstiefe. Die von Hopster et al. [WPH92] angewendete spinpolarisierte Sekundär-Elektronen-Energieverlust-Spektroskopie (SPEELS) bei einer geringen Primärenergie der anregenden Elektronen (31.5eV) besitzt eine Informationstiefe von etwa einer Monolage. Der Verlauf der gemessenen Asymmetrie bei der Polarisation der Sekundärelektronen bei 1.9eV Energieverlust stimmt erstaunlich gut mit den in dieser Arbeit erhaltenen Ergebnissen der Spin-Polarisation überein (vgl. Abb. 7-9 ). Selbst die unterschiedlich starke Ausprägung des Minimums bei ominus~0.7ML Cr/Fe(100) wird hier gefunden. Die Interpretation dieser Ergebnisse mit dem in dieser Arbeit vorgestellten Wachstumsmodell würde demnach auf eine ähnliche magnetische Struktur zu Beginn des Wachstums von Cr/Fe(100) führen.

Abb. 7-9 Asymmetrie von Sekundärelektronen mit Eprim=31.5eV und DeltaE~1.9eV Energieverlust von Cr/Fe(100). (aus [WPH92])

Eine weitere Bestätigung erfahren die Ergebnisse aus den vorherigen Abschnitten durch die Messung der Spin-Polarisation von niederenergetischen Sekundär-


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Elektronen (Ee~0..20eV), die parallel zu den Experimenten mit dem Einfang polarisierter Elektronen bei der streifenden Streuung in der gleichen UHV-Kammer von R. Pfandzelter durchgeführt wurden [POW01]: Die Sekundärelektronen wurden hier analog den Experimenten zur Auger-Spektroskopie sowohl durch höherenergetische Primär-Elektronen (Ep=4keV, phi-grin~33°) als auch durch streifend gestreute Protonen (E=25keV, phi-grin~1.5°) angeregt und in einem dem Elektronenspektrometer nachgeschalteten SPLEED-Detektor durch Mott-Streuung an einem W(100)-Einkristall auf ihre Polarisation analysiert (siehe Abschnitt 3.2 ). Dabei zeigte es sich, daß der Verlauf der erhaltenen Spin-Polarisation als Funktion der Cr-Bedeckung von der Informationstiefe abhängt. Während man für Informationstiefen von 2..3 Monolagen (4keV-Elektronenanregung) im wesentlichen eine kontinuierliche Abnahme der Spin-Polarisation mit zunehmender Bedeckung erhält, ergibt sich bei einer Informationstiefe von ca. 0.5ML (Protonenanregung, Ee~10..20eV) ein ähnlicher Verlauf wie in den Messungen zum Elektroneneinfang bei der streifenden Streuung. Diese Ergebnisse sind in der Abb. 7-10 dargestellt. Auch hier zeigt sich die Variation der Polarisation im Bereich der ersten Monolage für verschiedene Einzelexperimente. Eine Analyse der verschiedenen Daten unter Berücksichtigung des transienten Lagenwachstums und der Interdiffusion - wenn auch mit einem etwas abweichenden Modell gegenüber dieser Arbeit [POW01] - führen auf magnetische Gesamt-Momente der einzelnen Lagen, die mit den hier erhaltenen Ergebnissen gut vereinbar sind.

Abb. 7-10 Ergebnisse der Messungen zur Spin-Polarisation von Sekundär-Elektronen mit unterschiedlichen Informationstiefen nach Anregung durch 4keV-Primärelektronen (phi-grin~33°) bzw. 25keV Protonen (phi-grin~1.5°) beim Wachstum von Cr/Fe(100) [POW01] im Vergleich zum Einfang polarisierter Elektronen in den HeI33P-Zustand bei der streifenden Streuung von 25keV He+ (T~600K).

Zusammenfassend ist festzustellen, daß man beim anfänglichen lagenweisen Wachstum von Cr/Fe(100) das niedrigste Oberflächen-Nettomoment bei einer nominellen Cr-Bedeckung von ca. 0.7 Monolagen vorfindet. Dieses ist deutlich kleiner als das Moment der Fe(100)-Oberfläche, erreicht aber nur selten Werte um Null oder darunter. Bei einer Bedeckung von ca. 2 Monolagen erreicht das Ober


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flächen-Nettomoment des Films ein Maximum und fällt mit zunehmender Schichtdicke stetig ab. Für die atomaren magnetischen Momente findet man in der ersten an das Fe(100) grenzenden „Cr-Lage“ (das ist hier aufgrund der Interdiffusion die oberste Substrat-Lage) eine deutliche antiferromagnetische Kopplung des Cr zum Fe(100). Ab der folgenden Lage koppelt das Cr in der Oberfläche ferromagnetisch zum Fe-Substrat. Das in den wachsenden Film eingebettete Fe zeigt in der 2. Cr-Lage (erste Film-Lage) eine antiferromagnetische Kopplung zum Cr innerhalb dieser Lage und damit auch zum Fe-Substrat.

Es sei abschließend noch einmal darauf hingewiesen, daß sich die Gültigkeit der hier vorgestellten Ergebnisse stets nur auf die Wachstums-Phase bezieht, in der sich die entsprechenden Atome an der Oberfläche des Systems befinden. Eine mögliche Änderung der magnetischen Momente in abgedeckten Bereichen durch die Kopplung an benachbarte Lagen wird mit der hier angewendeten Methode nicht erfaßt.

7.4 Mn/Fe(100)

Das System Mn/Fe(100) ist hinsichtlich seiner magnetischen Eigenschaften in der Vergangenheit sowohl in theoretischen [WF95, MEJ95, BNK95, VBD96, NWZ97, HB98, BLÜ98] wie auch in experimentellen Arbeiten [WH93, RKH95, AFY97, DSH97, RG97, TUC00] überwiegend im Bereich der Sub-Monolagen-Bedeckung bis hin zu einer Monolage untersucht worden. Zum großen Teil ist man dabei aber von einem idealen Lagen-Wachstum ausgegangen. Eine mögliche Interdiffusion an der Grenzfläche wurde erst in jüngere theoretische Studien einbezogen [BLÜ98]. Dementsprechend kam man bei der Interpretation der Meßdaten bzw. durch die verschiedenen theoretischen Voraussetzungen zu uneinheitlichen Ergebnissen, die ganz verschiedene Konfigurationen der magnetischen Momente einschließen. Wie schon beim System Cr/Fe(100) wurden in den experimentellen Arbeiten Meßmethoden mit Informationstiefen von mehreren Monolagen angewendet (XMCD, MOKE, XPS, SPEELS und SEMPA)<26>, die eine lagenweise Aufschlüsselung der Signale erschweren. Soweit der Sub-Monolagen-Bereich untersucht wurde, finden sich stets Hinweise auf eine antiferromagnetische Kopplung des Mn zum Fe(100), aber auch eine in-plane antiferromagnetische Kopplung des Mn wird theoretisch in Betracht gezogen [WF95, VBD96]. Dabei reichen die absoluten magnetischen Momente des Mn von 3 bis 4.5µB. Bei Bedeckungen mit einer Monolage wird überwiegend eine in-plane antiferromagnetische Kopplung des Mn mit einer c(2×2)-Struktur der magnetischen Einheitszelle favorisiert. Jedoch auch die antiferromagnetische [WH93, AFY97, TUC00] sowie die ferromagnetische Kopplung zum Fe(100) [MEJ95, BNK95, AFY97, AFB98] mit magnetischen Momenten im Bereich µMn=1..3.5µB (in-plane ferromagnetische Kopplung) wurden als Ergebnisse angeführt. Für die zweite Monolage Mn sind kaum noch Untersuchungen durchgeführt worden: Der frühe experimentelle Befund von Walker und Hopster [WH93] einer antiferromagnetischen Kopplung des 2 Monolagen dicken Mn-Films zum Fe(100) findet aus theoretischer Perspektive gleichermaßen Bestätigung


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[WF95, BNK95] wie auch Widerspruch [MEJ95, HB98, BLÜ98]. MCD-Studien an Mn-Filmen bis ominusMn~10ML, gewachsen bei T~300K, von Andrieu et al. [AFB98] werden mit einer ausschließlich ferromagnetischen Kopplung des Mn an das Fe(100) interpretiert, wobei das magnetische Moment kontinuierlich abnimmt und ab etwa 4ML verschwindet. Tulchinsky et al. [TUC00] finden mittels SEMPA eine kollineare Kopplung des Mn zum Fe(100)-Whisker, die eine lagenweise Oszillation mit ferromagnetischer (antiferromagnetischer) Kopplung für gerade (ungerade) Anzahl der Mn-Lagen zeigt und damit in enger Analogie zu entsprechenden Ergebnissen am Cr/Fe(100) mit der gleichen Untersuchungsmethode stehen [PCU93].

Die kontrovers diskutierten Eigenschaften der magnetischen Kopplung von Mn/Fe(100) sowie die aktuellen Erkenntnisse bezüglich transient lagenweisem Wachstum und Grenzflächen-Interdiffusion (Abschnitt 6.3 ) regten die Durchführung der hier vorgestellten Messungen zum Einfang polarisierter Elektronen von diesem System an.

Betrachtet man die Messungen beim Wachstum von Mn/Fe(100) bei 300K in der Abb. 7-11 (linke Spalte), so findet sich zu Beginn des Wachstums ein analoges Verhalten wie am System Cr/Fe(100): Die Bahn-Polarisation PL steigt bis zu einer nominellen Mn-Bedeckung von einer Monolage leicht an und bleibt anschließend nahezu konstant. Die Spin-Polarisation zeigt mit dem einsetzenden Mn-Wachstum eine starke Abnahme und ist bei ca. einer halben Monolage nahezu verschwunden. Darüber hinaus bleibt dieses sehr niedrige Niveau der Spin-Polarisation im Gegensatz zum Cr/Fe(100) auch beim weiteren Filmwachstum bestehen.

Selbst ohne eine detaillierte Auswertung bestätigt die rapide Abnahme der Spin-Polarisation im Sub-Monolagen-Bereich auf einen Wert nahe Null das Auftreten einer antiferromagnetische Kopplung des Mn zum Fe(100). Darüber hinaus ist das Fehlen einer deutlichen Spin-Polarisation für Filmdicken oberhalb etwa einer halben Monolage mit einer in-plane antiferromagnetischen Kopplung vereinbar. Dennoch kann aus den Meßdaten aus qualitativer Sicht bei dem nur sehr schlecht ausgebildeten Lagenwachstum (vgl. Streu-Intensitäten in linker Spalte der Abb. 7-11 ) durch die Beteiligung mehrerer offener Lagen an der aktuellen Oberfläche auch eine lagenweise antiferromagnetische Kopplung mit einer in-plane ferromagnetischen Kopplung des Mn interpretiert werden.

Für das veränderte Wachstum der Mn-Filme bei deutlich höherer Temperatur von T=600±20K findet sich die prinzipiell gleiche Abhängigkeit der Spin-Polarisation von der Mn-Bedeckung (rechte Spalte in Abb. 7-11 ). Selbst beim Übergang zum Inselwachstum ab etwa 4ML nomineller Mn-Bedeckung bleibt die Spin-Polarisation auf dem niedrigen mit Null zu vereinbarem Wert. Da sich hier die Verhältnisse der Anteile einzelner Lagen an der offenen Oberfläche ändern sollten, wird durch dieses Verhalten die Interpretation einer in-plane antiferromagnetischen Kopplung in reinen Mn-Lagen unterstützt.

Die starke Umstrukturierung der Oberfläche beim Inselwachstum oberhalb etwa 4ML Mn-Bedeckung (T=600K) spiegelt sich wie im Intensitätsverlauf gestreuter Projektile in einer sichtlichen Abnahme der Bahn-Polarisation wider, die gleichermaßen auf den erheblichen Verlust der korrellierten Streuung des He an der Oberfläche zurückgeführt werden kann. Dies steht in Übereinstimmung mit den Ergebnissen der Polarisations-Messungen bei der winkelabhängigen Streuung (Abschnitt 5.2 ).


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Auch die Gesamt-Intensität des Fluoreszenzlichts (oberer Teil der Abb. 7-11 ) weist eine deutliche Abhängigkeit vom Streuprozeß auf. Das gegenphasige Verhalten zur spekularen Streuausbeute zeigt hier deutlich, daß die Anregungswahrscheinlichkeit des atomaren Zustandes (HeI33P) an die Art der Wechselwirkung mit der Oberfläche gekoppelt ist. So führt die starke Erhöhung der Oberflächen-Rauhigkeit zu Beginn des Wachstums bei 300K zu einer deutlichen Zunahme der harten Stöße bei der Streuung, die sich in einer erhöhten Intensität des Fluoreszenzlichts manifestiert. Entsprechend geringer fällt diese anfängliche Intensitäts-Zunahme bei verbessertem Film-Wachstum bei 600K aus. So, wie sich die periodisch ändernde Oberflächen-Morphologie beim transient lagenweisen Wachstum auch in der entsprechenden Oszillation der Fluoreszenz-Intensität äußert, werden beim Übergang zum Inselwachstum bei 600K ab etwa 4ML mit der erhöhten Zahl harter Stöße entsprechend mehr Projektile angeregt.

Abb. 7-11 Ergebnisse der Spin- und Bahn-Polarisations-Messungen am HeI33P-Zustand nach Streuung von 25keV-He+ (phi-grin~1.5°) an Mn/Fe(100) während des Film-Wachstums bei 300±5K bzw. 600±20K (unten, offene Symbole: Messung mit Polarisationsautomat, geschlossene Symbole: Messung mit Zweikanaldetektor). Zur Verifizierung des Wachstumsmodus sind im obereren Teil der Abbildung die Gesamt-Intensität des Fluoreszenzlichts bei der Polarisations-Messung sowie Vergleichs-Daten der spekularen Streuausbeute gezeigt.

Den Erkenntnissen aus Abschnitt 5.2 folgend, wird die Spin-Polarisation unter den aktuellen Bedingungen nicht von der Art der Stöße und somit nicht von der reinen Morphologie der Oberfläche beeinflußt. Demzufolge können die unterschiedlichen Verläufe der Spin-Polarisation im Sub-Monolagen-Bereich bei Variation der Temperatur ( Abb. 7-12 ) ungeachtet der aktuellen Inseldichten auf die entsprechende


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chemische Zusammensetzung und die damit verbundenen Unterschiede in der magnetischen Kopplung zurückgeführt werden. Implizit spielt bei einem Übergang von der antiferromagnetischen Kopplung des Mn an das Fe(100)-Substrat zur in-plane antiferromagnetischen Kopplung die Inseldichte dennoch eine Rolle für die Entwicklung des Gesamtmoments, da das in-plane Kopplungsverhalten über die Cluster- bzw. Inselgröße an die lokale Ordnung der einzelnen Atomsorten gebunden ist [NWZ97, BLÜ98]. Die Möglichkeit verschiedener Kopplungen, abhängig von der Position des Mn und der Art seiner nächsten Nachbarn, läßt insbesondere durch den wahrscheinlichen Übergang schon während des Wachstums der ersten Monolage [RKH95] keine analoge Berechnung der magnetischen Momente wie beim Cr/Fe(100) zu.

Um dennoch die Größe des magnetischen Moments vom Mn während des frühen Wachstums abzuschätzen ist die lokale Struktur/Ordnung von Mn und Fe an der Oberfläche zu berücksichtigen:

Abb. 7-12 Normierter Verlauf der Spin-Polarisation für das Sub-Monolagen-Wachstum von Mn/Fe(100) bei unterschiedlichen Temperaturen.

Aus dem nahezu identischen Verlauf des Auger-Signals beim Wachstum von Mn/Fe(100) bei 300K und 600K kann auf ähnliche Konzentrationen des Mn in den oberen Lagen des Systems geschlossen werden. Unabhängig von den Inselgrößen und -abständen führt dennoch der etwas geringere Bedeckungsgrad der ersten Filmlage für ominus=1ML bei 300K (ap73%) gegenüber 600K (ap80%) in dem verwendeten Modell auf eine etwas reduzierte Interdiffusion von Mn und Fe an der Grenzfläche, also zu einem etwas erhöhten Mn-Anteil in der ersten Filmlage.

Da entsprechend dem Wachstumsmodell bei sehr geringen Mn-Bedeckungen fast das gesamte Mn statistisch gleichverteilt in die Substrat-Oberfläche eingebettet wird, ist das Moment für quasi einzeln eingebettete Mn-Atome in einer Fe(100)-Oberfläche hier am sichersten abzuschätzen. So erhält man aus der Abnahme der Spin-Polarisation auf 82.5% des Ausgangswertes bei ominus=0.05ML (300 und 600K) für das Mn ein magnetisches Moment von µMnap2.19×µFe, das demzufolge in der Größenordnung von 4..4.5µB liegt. Dies steht in guter Übereinstimmung mit den Ergebnissen von J. Dresselhaus et al. bzw. O. Rader et al., die mittels magnetischem Zirkular-


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Dichroismus (MCD) für eine Mn-Bedeckung von etwa 0.3ML ein lokales magnetisches Moment von µMn=4.55µB ermitteln [DSH97] bzw. für 0.03ML Mn/Fe(100) ein unteres Limit von µMn=4 µB abschätzen [RGS97].

Betrachtet man den fortgesetzten Verlauf der normierten Spin-Polarisation als Funktion der Bedeckung mit dem bei ominus~0.05ML abgeschätzten magnetischen Moment des Mn bei konstantem Fe-Moment, so findet sich bis ominusap0.5ML eine Polarisation, die oberhalb der Werte für 300K und unterhalb der Werte für 600K liegt (Linie in Abb. 7-12 ). Dies kann durch unterschiedliche Einflüsse erklärt werden. So sind die niedrigen Polarisationswerte für Tap300K mit einer Reduktion des Fe-Moments bei der Legierungsbildung vereinbar, wie sie bereits beim System Cr/Fe(100) ermittelt wurde und für das System Mn/Fe(100) bei Raumtemperatur auch aus der Entwicklung der Fe-MCD-Spektren von Dresselhaus et al. gefolgert wurde [DSH97].

Weiterhin führen die um eine Größenordnung verschiedenen Nukleationsabstände von 25±10Å bei 300K und 250±30Å bei 600K (Abschnitt 6.3.1 ) bei gleicher nomineller Mn-Bedeckung (Sub-ML) auf einen Unterschied der mittleren Fläche einer Insel von zwei Größenordnungen. Da eine Insel zunächst prinzipiell als Fe-Insel zu wachsen beginnt und der Mn-Anteil nur langsam zunimmt, (vgl. Abb. 6-26 ), ist die Inhomogenität der Mn/Fe-Verteilung innerhalb der wachsenden Lage bei 600K deutlich stärker als bei 300K Wachstumstemperatur. Sofern man von einem solchen "Fe-Kern" der wachsenden Insel sprechen kann, ist also dessen Fläche bei 600K etwa 100 mal größer als bei 300K. Schematisch wurde das im Zusammenhang mit der Untersuchung des Wachstums (Abschnitt 6.3.2 ) in der Abb. 6-25 veranschaulicht.

Demzufolge ist in diesen "Kern"-Bereichen bei 600K eine Reduktion des Fe-Moments nicht zu erwarten. Weiterhin führt die entsprechend höhere Mn-Konzentration in den Randbereichen der Inseln bzw. in der noch offenen und mit zunehmender Inselgröße zunehmend abgedeckten Substrat-Oberfläche zu einer vermehrt einsetzenden Mn-Mn-Wechselwirkung, die bei der dabei prognostizierten in-plane antiferromagnetischen Kopplung nicht mehr so stark zur Verringerung des Gesamtmoments und dementsprechend der gemessenen Spin-Polarisation beiträgt. Analoge Ergebnisse wurden von O. Rader et al. [RGS97] mittels MCD-Messungen für das Wachstum bis 1ML Mn/Fe(100) bei Raumtemperatur ermittelt. Das Einsetzen der in-plane antiferromagnetischen Kopplung des Mn kann gleichermaßen für die verringerte Abnahme der Spin-Polarisation oberhalb etwa 0.5ML verantwortlich gemacht werden, ab der im gesamten Temperaturbereich das Wachstum in der nächsten Film-Lage einsetzt, welche nahezu ausschließlich aus Mn besteht. Die unterschiedlichen Eigenschaften beim Wachstum von Mn/Fe(100) - die inhomogene Legierungsbildung, die Reduzierung der lokalen Momente und der Wechsel der interatomaren magnetischen Kopplung in Abhängigkeit der lokalen Umgebung - lassen mit den hier zur Verfügung stehenden experimentellen Daten ohne eine noch genauere Kenntnis der Wachstumsvorgänge keine Ermittlung lokaler magnetischer Momente für größere Mn-Bedeckungen zu. Hier wären ortsaufgelöste STM-Messungen wünschenswert, die laut Vorhersagen von Heinze & Blügel neben der Unterscheidung der verschiedenen Atomsorten auch Aufschlüsse zur magnetischen Kopplungsrichtung anhand der Lage unterschiedlicher Oberflächenzustände ermöglichen sollen [HBW98]. Die hier vorgestellten Ergebnisse zur auftretenden


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Interdiffusion und zum Temperatur-abhängigen Verlauf der Spin-Polarisation zeigen, daß, solange die lokale Struktur der Mn-Fe-Grenzfläche als Funktion der Bedeckung nicht vollständig geklärt ist, sowohl bei der Interpretation experimenteller Ergebnisse wie auch bei den an spezielle Modelle geknüpften theoretischen Untersuchungen viel Raum für Spekulationen bleibt.

7.5 V/Fe(100)

Vanadium als ein weiterer Vertreter der 3d-Metalle ist im Volumen paramagnetisch. Dennoch gibt es Hinweise, die auf ein magnetisches Moment an der Oberfläche hinweisen. So zeigten Suszeptibilitätsmessungen an V-Nanoteilchen (100-1000Å) ein mit der Oberfläche skalierendes magnetisches Signal. Rau et al. fanden aus Messungen mittels Einfang polarisierter Elektronen in Deuterium [RAU82] unterhalb Tap540K eine ferromagnetische Ordnung an der V(100)-Oberfläche [RLS86]. Dies läßt auch für dünne V-Filme erwarten, daß aufgrund der reduzierten Symmetrie ein nichtverschwindendes magnetisches Moment auftritt.

Aus den Ergebnissen des Abschnitts 6.4 geht hervor, daß das Vanadium zu Beginn des Filmwachstums ähnliche Wachstumseigenschaften wie Mn oder Cr auf Fe(100) aufweist. Aufgrund der Ähnlichkeit der elektronischen Struktur mit den benachbarten 3d-Metallen sind auch ähnliche magnetische Kopplungsphänomene beim frühen Wachstum auf Fe(100) zu erwarten, wenn man davon ausgeht, daß die magnetischen Momente durch das Fe(100)-Substrat induziert werden [WH94]. So geht aus den bisher bekannten experimentellen Studien hervor, daß bei V-Bedeckungen bis zu einer Monolage eine antiferromagnetische Kopplung zwischen V und Fe(100) mit sehr kleinen Momenten auftritt [WH94, FTL96, FBH98]. Diese Eigenschaft wird auch durch theoretische Arbeiten untermauert [HB98, MC99]. Uneinigkeit hingegen besteht in der Art der magnetischen Kopplung bei zunehmender Bedeckung wie auch in der Größe der magnetischen Momente. Hier treten die gleichen Probleme wie bereits am Mn/Fe(100) auf, die sich sowohl auf die Informationstiefe mehrerer Monolagen der verwendeten Meßmethoden als auch auf die bisher nicht berücksichtigte Interdiffusion an der Grenzfläche gründen. So wurde unter Annahme eines reinen V-Films bei ominus=1ML von Fuchs et al. ein magnetisches Moment von µV=0.3±0.08µB gefunden [FTL96], während Walker et al. ein Moment nahe 1µB angeben [WH94]. Diese Werte stimmen etwa mit den theoretischen Erwartungen von 0.6µB [HB98] bzw. 0.97µB [MC99] überein. Deutlicher unterscheiden sich die Ergebnisse ab ominus=2ML: Hier wurden die mit unterschiedlichen Methoden erhaltenen Meßergebnisse mit einer ferromagnetischen Kopplung (SPSEES<27>) [FTL96], einer antiferromagnetischen Kopplung (MCD) [FBH98] oder auch mit einem verschwindenden magnetischen Moment (SPEELS) [WH94] interpretiert.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde das System V/Fe(100) in Analogie zu den Systemen Cr/Fe(100) und Mn/Fe(100) mittels dem Einfang polarisierter Elektronen bei der streifenden Streuung von 25keV He+-Ionen während des Wachstums bis etwa 5ML kontinuierlich bzw. separat für ominusap15ML bei verschiedenen Temperaturen untersucht.


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Die Ergebnisse der durchgeführten Messungen in der Abb. 7-13 zeigen ein ähnliches Verhalten der Intensität und Polarisation wie bei Cr/Fe(100) und Mn/Fe(100). Der Intensitätsverlauf im oberen Teil der Abbildung zeigt für Tap450K und Tap620K nur geringe Unterschiede, was das kaum veränderte Wachstum in diesem Temperaturbereich untermauert. Die lagenweise Oszillation der Fluoreszenzintensität gestattet eine recht genaue Zuordnung der Polarisation zur Dicke des V-Films.

Abb. 7-13 Ergebnisse der Fluoreszenzintensität sowie der Spin- und Bahn-Polarisations-Messungen am HeI33P-Zustand nach Streuung von 25keV-He+ (phi-grin~1.5°) an V/Fe(100) während des Film-Wachstums bei 450±15K bzw. 620±20K. Die Fehlerbalken geben exemplarisch die Streuung zwischen verschiedenen Messungen unter gleichen experimentellen Bedingungen an.

Die Bahn-Polarisation zeigt während des Wachstums der ersten Monolagen im Rahmen der Meßunsicherheit keine wesentliche Änderung, obwohl hier ein Anstieg wie beim Cr/Fe(100) und Mn/Fe(100) aufgrund der Erniedrigung der Austrittsarbeit von ca. 0.3eV bei ominus=1ML zu erwarten ist. Auch die Abnahme der Spin-Polarisation während des anfänglichen Filmwachstums fällt für das V/Fe(100) vergleichsweise deutlich schwächer aus. Es kommt hier weder zur Ausbildung eines Minimums im Bereich der Sub-Monolagen-Bedeckung wie bei den Cr-Filmen noch verschwindet die Spin-Polarisation bereits im frühen Wachstumsstadium wie beim Mn-Film. Sowohl für Tap450K als auch für Tap620K beobachtet man hier eine auch bei


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mehrlagigen V-Filmen kontinuierlich abnehmende Spin-Polarisation. Selbst bei Bedeckungen mit ca. 15ML V/Fe(100) konnte bei Tap600K noch etwa 25% und bei Tap450K sogar noch 50% der anfänglichen Spin-Polarisation nachgewiesen werden. Dies zeigt, daß die Oberfläche des wachsenden V-Films über einen weiten Bedeckungsbereich ferromagnetisch zum Fe(100) koppelt. Bei Erreichen einer praktisch reinen V-Oberfläche bei etwa 3..4ML kann man aus dem entsprechenden Signal der Spin-Polarisation ein mittleres magnetisches Moment von µVap0.6µB bei 450K bzw. 0.4µB bei 620K abschätzen. Das ändert sich mit zunehmender Schichtdicke entsprechend dem Signalverlauf und der Stichproben-Messungen bei größeren Schichtdicken bis ~15ML auch nur unwesentlich.

Abb. 7-14 Ergebnisse der (lagenweisen) Modellrechnung für die Spin-Polarisation mit positivem und konstantem magnetischen Moment des Vanadium an der Filmoberfläche ab der zweiten Film-Lage (siehe Text).

Die nur schwache Abnahme der Spin-Polarisation zu Beginn des Wachstums weist in Übereinstimmung mit früheren Messungen [FTL96] auf ein relativ kleines Moment des Vanadium hin. Die relativ großen Meßunsicherheiten und die geringe Zuverlässigkeit der Ergebnisse zu den Wachstumseigenschaften bezüglich Füllung der Monolagen und Interdiffusionsprofil (siehe Abschnitt 6.4 ) verhindern eine sichere Bestimmung der Kopplungsrichtung im Sub-Monolagen-Bereich aus den vorliegenden Daten: Mit der aus den Auger-Daten bestimmten mittleren Abnahme des Fe-Anteils an der Oberfläche erhält man unter der Voraussetzung eines unveränderten magnetischen Fe-Moments und mit µV=0µB den in der Abb. 7-13 als Strich-Linie gezeigten Verlauf. Berücksichtigt man noch zusätzlich eine Abnahme des Fe-Moments um 20% bis zu ominus=1ML [FTL96, MC99], so ergibt sich der als Punkt-


121

Linie eingetragene theoretische Verlauf der Spin-Polarisation. Der Vergleich mit den experimentellen Daten zeigt, daß zu Beginn des Wachstums mit einem verschwindenden Moment des Vanadium zu rechnen ist. Ab etwa einer halben Monolage wird zunehmend eine deutlich höhere Spin-Polarisation erreicht, als sie mit einem verschwindenden V-Moment auftreten dürfte. Da in diesem Wachstumsstadium aufgrund der Interdiffusion von V in die oberste Substratlage im Bereich der Inseln bereits 2 Lagen (wenn auch in geringer Konzentration) Vanadium enthalten, kann sich die Kopplung in der obersten Substratlage und der ersten Adsorbatlage bereits unterscheiden. Geht man in einem stark vereinfachten Modell von konstanten magnetischen Momenten des V ab der ersten Adsorbatlage (wie bei ominusap3..4ML bestimmt), einem verschwindenden Moment in der obersten Substratlage µV=0µB und einem unveränderten Fe-Moment aus, so ergibt sich entsprechend dem mittleren Verlauf des Wachstums mit jeder weiteren berücksichtigten Lage eine recht gute Anpassung der einhüllenden Kurve an die gemessene Spin-Polarisation sowohl für Tap450K als auch für Tap620K. Der entsprechende Verlauf der so berechneten Spin-Polarisation ist in der Abb. 7-14 unter Hinzunahme je einer weiteren Schicht dargestellt.

Folglich ergibt sich hier ein ähnliches Bild sowohl für das Wachstum wie auch für die magnetische Kopplung zum System Cr/Fe(100), bei dem nach der antiferromagnetischen Kopplung des Cr in der obersten Substratlage für die nachfolgenden Schichten eine ferromagnetische Kopplung zum Substrat mit nahezu konstantem magnetischen Moment ermittelt wurde.


Fußnoten:

<20>

Bei diesen Messungen wurde mit der Abschattungsblende lediglich gegen mögliches Streulicht von der Target-Oberfläche abgeschattet, um den Einfluß der veränderten Streubedingungen (Großwinkelstreuung) aufgrund der veränderten Oberflächen-Morphologie beim Filmwachstum zu studieren.

<21>

Sowohl Unguris et al. [UCP91] als auch Heinrich et al. [HCM99] finden für Cr-Zwischenschichtdicken von 6 und 7 ML eine antiferromagnetische Kopplung und für 12 Monolagen Cr eine ferromagnetische Kopplung der Fe-Deckschicht zum Fe-Substrat (Whisker) mit anschließendem lagenweisen Wechsel der Kopplungsrichtung.

<22>

Einerseits wurde die gesamte Cr-Zwischenschicht bei gleichmäßig hoher Temperatur von ca. 600K aufgedampft und andererseits, so wie bei Heinrich et al. [HCM99] beschrieben, die ersten Cr-Lagen bei ca. 400K und anschließend die restlichen Cr-Lagen bei ca. 600K mit einer Rate von ca. 1MLmin-1 präpariert. Die mindestens sechs Monolagen dicke Fe-Deckschicht wurde bei ca. 450K und ebenfalls etwa 1MLmin-1 aufgedampft.

<23>

Die Angaben für die Spin-Polarisation im Minimum sind als Mittelwert mehrerer Einzelmessungen bei gleicher Temperatur zu verstehen und dienen nur der Trend-Angabe. Bei konstanter Temperatur wurden dennoch sehr unterschiedlich stark ausgebildete Minima bei ominusCr~0.7ML beobachtet. In einzelnen Messungen bei T~600K konnte zwischen etwa 0.7 und 0.8 ML Cr-Bedeckung auch eine negative Spin-Polarisation beobachtet werden.

<24>

Die Ergebnisse aus frühen Untersuchungen von Turtur & Bayreuther [TB94], die auf der Grundlage einer idealen Grenzfläche eine deutliche Änderung (Reduktion) der magnetischen Momente von Fe und Cr zu Beginn des Wachstums nahelegten, können nach heutigen Erkenntnissen auch durch das nichtideale Wachstum des Films und speziell die dabei auftretende Grenzflächen-Interdiffusion erklärt werden.

<25>

(mittlere Terrassenbreite des Substrats >> mittlerer Nukleationsabstand) ist eine Randbedingung für Vernachlässigbarkeit der Morphologie im verwendeten Wachstums-Modell

<26>

XMCD - X-ray Magnetic Circular Dicroism; MOKE - Magneto Optical Kerr Effect; XPX - X-ray Photoemission Spectroscopy; SPEELS - Spin Polarized Electron Energy Loss Spectroscopy; SEMPA - Secondary Electron Microscopy with Polarization Analysis

<27>

SPSEES - Spin Polarized Secondary Electron Emission Spectroscopy


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