Kirmse, Holm : Transmissionselektronenmikroskopische Untersuchungen von II-VI-Verbindungshalbleitern unterschiedlicher Dimensionierung

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Kapitel 1. Einleitung

Nach wie vor sind II-VI-Verbindungshalbleiter mit breiter Bandlücke von großem Interesse für die Herstellung von optoelektronischen Bauelementen, wobei der Entwicklung von lichtemittierenden Dioden und Laserdioden im blauen und blaugrünen Spektralbereich eine spezielle Bedeutung beigemessen wird, insbesondere als intensive Strahlungsquellen zum Beschreiben und Abtasten von optischen Speichermedien. Die im Vergleich zum roten Licht halb so große Wellenlänge des blauen Lichtes ermöglicht es, bei gleich großer Fläche die Speicherdichte zu vervierfachen. Innerhalb der II-VI-Verbindungshalbleiter gehört die Verbindung ZnSe wohl zu den am meisten untersuchten Verbindungen. Die Entwicklung der ersten Laserdiode im blau-grünen Spektralbereich auf der Basis von II-VI-Verbindungen gelang erstmals 1991 [Haase] .

Die Einsatzmöglichkeiten von ternären Verbindungen auf der Basis von ZnSe als optisch aktives Material in optoelektronischen Bauelementen für den blaugrünen Spektralbereich erwiesen sich jedoch bisher als beschränkt. Thermisch leichter aktivierbare Versetzungsbildung und Diffusionsprozesse bedingen eine kürzere Lebensdauer dieser Bauelemente im Vergleich zu denen aus Verbindungen von III-V-Halbleitern. Für den blauen Spektralbereich hat sich das GaN wegen der hohen Quantenausbeute und hohen thermischen Belastbarkeit durchgesetzt. Mit ternären Verbindungen, die auf GaN basieren, wird daran gearbeitet, Laserdioden auch für den grünen Spektralbereich herzustellen. Jedoch ist die Defektdichte in diesen Strukturen noch sehr hoch, so daß die auf ZnSe basierenden Bauelemente durchaus konkurrenzfähig sind.

Mit der zunehmenden Beherrschung der Herstellung niederdimensionaler Strukturen, in denen quantenphysikalische Prozesse dominant sind, eröffnen sich zusätzliche Anwendungsgebiete. Je nach Abmessung der Strukturen unterscheidet man zweidimensionale Quantenstrukturen (Quantengräben), eindimensionale Quantenstrukturen (Quantendrähte) und nulldimensionale Quantenstrukturen (Quantenpunkte). Die Quantenpunkte eröffnen schließlich die Möglichkeit, einen LASER auf atomarer Dimension zu konstruieren. Eine Vielzahl von Arbeiten sind in den letzten Jahren zur Herstellung von zwei- bis nulldimensionalen Quantenstrukturen auf der Basis der ZnSe-Mischkristallsysteme (Zn,Cd)Se/(Zn,Mg)Se/Zn(S,Se) auf GaAs-Substraten mit Hilfe der Molekularstrahlepitaxie (MBE) als auch der metallorganischen Gasphasenabscheidung (MOVPE) publiziert worden (für eine Übersicht s. z.B.: [Bimberg98]


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und [Woggon] ). Die physikalischen Eigenschaften sowohl von Halbleiterheteroschichten als auch von Quantenstrukturen werden wesentlich durch deren strukturelle Perfektion bestimmt.

Für die Aufklärung des Zusammenhanges von Struktur und Eigenschaften nehmen die elektronenmikroskopischen Verfahren wegen ihrer Möglichkeiten der direkten Abbildung von Struktur und Morphologie im Nanometerbereich eine besondere Stellung ein. Dabei kann die Information über die Realstruktur des Festkörpers aus der elektronenmikroskopischen Abbildung bzw. aus dem Beugungsdiagramm gewonnen werden. Zusätzlich besteht durch die Kombination von abbildenden und spektroskopischen Verfahren (energiedispersive Röntgenanalyse - EDXS, Elektronenenergieverlustspektroskopie - EELS, energiegefilterte Transmissionselektronenmikroskopie - EFTEM) die Möglichkeit einer chemischen Analyse (bzw. elementspezifischen Abbildung) der interessierenden Objektbereiche von Nanostrukturen.

Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, einen Beitrag zur Aufklärung der Defektstruktur von II-VI-Verbindungshalbleitern unterschiedlicher Dimensionierung, speziell des Systems ZnSe/(Zn,Cd)Se, mit Hilfe elektronenoptischer Verfahren zu leisten. Die Untersuchungen betreffen ein heteroepitaktisches System, welches zur Herstellung von optoelektronischen Bauelementen Anwendung findet. Die Güte dieser Bauelemente wird wesentlich von der Kristallperfektion und den damit eng verknüpften physikalischen und strukturellen Eigenschaften der Verwachsungspartner bestimmt. Schwerpunkte der Untersuchungen sind:

die Charakterisierung der Grenzflächenstruktur in Schichtstrukturen des o.g. Systems in Abhängigkeit von der Schichtdicke,

die Aufklärung der Interdiffusionsvorgänge an den Grenzflächen der Schichtstrukturen,

die Bestimmung von Geometrie, Struktur und chemischer Zusammensetzung von CdSe/ZnSe-Quantenpunkten.

Eine ausführliche Beschreibung der strukturellen Besonderheiten und der wichtigsten Materialeigenschaften von II-VI-Verbindungshalbleitern erfolgt in Kap. siehe . Auf die Verfahren zur Probenherstellung wird in Kap. siehe . eingegangen. Für die elektronenmikroskopische Untersuchung des Systems CdSe/ZnSe war es notwendig, geeignete Präparationsverfahren zu entwickeln, die eine artefaktfreie Untersuchung der Realstruktur ermöglichten (Abschn. siehe ). Die zur Untersuchung der Halbleiterproben angewandten elektronenmikroskopischen Untersuchungsverfahren werden in Kap. siehe kurz dargelegt. Neben der Beschreibung des Wechselwirkungsprozesses Elektronenstrahl - Probe (Abschn. siehe ) und des elektronenoptischen Abbildungsprozesses (Abschn. siehe ) werden die Möglichkeiten der quantitativen Bildauswertung (Abschn. siehe ) einerseits und der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (Abschn. siehe ) andererseits erläutert. Die zur Aufklärung der Defektstruktur der Halbleiterschichtsysteme erforderlichen Grundlagen der Theorie der Grenzflächen (Abschn. siehe ) und der


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Beugungskontrastanalyse von Defekten an den Grenzflächen (Abschn. siehe ) werden in Kap. siehe . behandelt. Dabei werden die Ergebnisse der Realstrukturuntersuchungen an den Grenzflächen zwischen verschieden dicken (Zn,Cd)Se-Schichten und ZnSe erläutert und diskutiert. Unter Anwendung verschiedener abbildender Techniken der Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) wurden die Eigenschaften der Grenzflächen in den Halbleiterschichtstrukturen untersucht. Im Mittelpunkt stehen dabei die Versetzungsbildung und die Morphologie der Grenzflächen in Abhängigkeit von der Schichtdicke. Schichten mit unterschiedlichen Gitterkonstanten sind aufgrund des Anpassungsproblems der beiden Gitter in Abhängigkeit von der Schichtdicke entweder elastisch verspannt oder plastisch relaxiert, was durch den Einbau von Versetzungen realisiert wird.

Da an den Grenzflächen durch die Änderung der Zusammensetzung ein chemisches Potential vorliegt, kommt es zur Interdiffusion, also zum Austausch von Atomen über die Grenzfläche hinweg. Für den Nachweis des Zusammensetzungsverlaufes im Bereich einer Grenzfläche sind Untersuchungsmethoden mit einer hohen Ortsauflösung notwendig. Mit Hilfe der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDXS) lassen sich an TEM-Proben Konzentrationsprofile aus einer Reihe von Punktspektren bestimmen, die entlang einer Linie senkrecht zur Grenzfläche gemessen werden. Im Kap. siehe . „Interdiffusion an Grenzflächen von Heterostrukturen“ werden die theoretischen Grundlagen der Diffusion in Abschn. siehe beschrieben. Eine Übersicht über die ermittelten Konzentrationsprofile sowie über notwendige Auswerteverfahren werden in Abschn. siehe gegeben.

Die energiedispersive Röntgenspektroskopie wurde in der vorliegenden Arbeit unter den verschiedenen zur Verfügung stehenden Verfahren auch deshalb angewandt, weil in denselben Probenbereichen, in welchen die Konzentrationsprofile ermittelt wurden, auch die strukturelle Perfektion der Grenzflächen im Abbildungsmode charakterisiert werden konnte.

Zusätzlich werden die mittels EDXS bestimmten Konzentrationsprofile mit den Ergebnissen der Analyse hochaufgelöster TEM- (HRTEM) Aufnahmen des Grenzflächenbereiches hinsichtlich der Änderung der Gitterkonstanten verglichen (Abschn. siehe , siehe ).

Die Untersuchungen an CdSe/ZnSe-Quantenpunkten (QDs) werden in Kap. siehe . dargelegt. 0<1><2>

Die in der Literatur beschriebenen Untersuchungen an Quantenpunkten dieses Systems liefern unterschiedliche Angaben hinsichtlich der Größe, der Morphologie, des Aufbaus und der Zusammensetzung der Quantenpunkte. Die vorliegende Arbeit soll einen zusätzlichen Beitrag zur Aufklärung der strukturellen Eigenschaften der Quantenpunkte leisten. Nach einer kurzen


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Beschreibung der Erzeugung von Quantenpunkten (Abschn. siehe ) werden die Ergebnisse der Beugungskontrast-, HRTEM- und EDXS-Untersuchungen (Abschn. siehe - siehe ) mit entsprechenden Simulationsrechnungen für verschiedene geometrische Formen der Quantenpunkte verglichen und diskutiert (Abschn. siehe ). Unter Anwendung der Methode der finiten Elemente (FEM) sollen die zum Beugungskontrast beitragenden Gitterverzerrungen analysiert und auch die Feinstruktur von Beugungskontrastmustern erklärt werden, die durch die Quantenpunkte verursacht werden (Abschn. siehe ).

Eine zusammenfassende Darstellung der Ergebnisse enthält das Kap. siehe .


Fußnoten:

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Diese Untersuchungen wurden im Rahmen des Sonderforschungsbereiches 296 "Wachstumskorrelierte Eigenschaften niederdimensionaler Halbleiterstrukturen" durchgeführt.


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Mon Sep 24 15:32:48 2001