| Autor(en): |
Thomas Hecht |
Titel: |
Effekt der Bandstruktur von Cu(111)- und Cu(110)-Oberflächen auf den resonanten Ladungstransfer bei streifender Streuung |
| Gutachter: |
Helmut Winter; Horst Niehus; Volker Kempter |
| Erscheinungsdatum: |
25.10.2000 |
| Volltext: |
pdf
(urn:nbn:de:kobv:11-10013790)
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| Fachgebiet(e): |
Physik |
| Schlagwörter (ger): |
resonanter Ladungsaustausch, Ionen-Oberflächenstreuung, Bandlücke, Kupfer |
| Schlagwörter (eng): |
resonant charge transfer, ion surface scattering, band gap, copper |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Zitationshinweis: |
Hecht, Thomas:
Effekt der Bandstruktur von Cu(111)- und Cu(110)-Oberflächen auf den resonanten Ladungstransfer bei streifender Streuung;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 25.10.2000, urn:nbn:de:kobv:11-10013790
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| Abstract (ger): |
| Diese Arbeit untersucht den Einfluss der elektronischen
Bandstruktur von Festkörperoberflächen auf den resonanten
Ladungsaustausch zwischen Festkörpern und atomaren Projektilen.
Dazu wurden diese atomaren Projektile an einkristallinen Cu(111)- und
Cu(110)-Oberflächen gestreut. Die Streuung erfolgt unter
streifendem Einfall, typischerweise bei Einfallswinkeln zwischen
0.5 bis zu 4 Grad zur Oberfläche bei Projektilgeschwindigkeiten von
0.05 bis zu 1.4 atomaren Einheiten. Unter diesen Bedingungen erfolgt
kein Eindringen des Projektils in den Festkörper, sondern eine
Reflektion des Projektils von der Oberfläche. Somit können
die Ladungszustände der auslaufenden Projektile als Funktion von Projektilgeschwindigkeit und Einfallswinkel untersucht
werden. Die Verteilung der Ladungszustände nach der Streuung hängt theoretischen Vorhersagen zufolge
signifikant von der Bandstruktur der Festkörperoberfläche ab.
Die Experimente wurden an zwei verschiedenen Cu-Oberflächen
durchgeführt. Während die Cu(110)-Oberfläche gut durch das Modell
des freien Elektronengases (jellium-Modell) beschrieben werden kann, ist die
Cu(111)-Oberfläche durch eine Bandlücke im Bereich der
Fermienergie sowie durch einen in der Bandlücke liegenden
Oberflächenzustand gekennzeichnet. Um den Effekt der elektronischen Bandstruktur auf den resonanten
Ladungsaustausch zwischen Festkörperoberflächen und atomaren
Zuständen deutlich herauszustellen, wurden atomare
Zustände, die sich energetisch in Resonanz zur Bandlücke befinden,
untersucht. Insbesondere wurde der Ladungsaustausch von negativen
Wasserstoff-, Fluor-, Chlor-, Sauerstoff-, Kohlenstoff- und
Schwefelionen sowie der Grund- und angeregten Zustände von
Lithium, Natrium und Kalium mit Cu(110)- und Cu(111)-Oberfläche
experimentell untersucht. Die Neutralisation hochgeladener Ionen
an einer Cu(111)-Fläche wurde stellvertretend am Beispiel von
bis zu 21-fach geladenen Xenonionen studiert.
Gravierende Effekte der elektronischen Bandstruktur der
Cu(111)-Oberfläche wurden durch die Theorie für die Formierung negativer Wasserstoffionen
vorhergesagt. Nach den Ergebnissen der WPP-Methode wird das Maximum der Abhängigkeit
der H- -Ausbeute von der Parallelgeschwindigkeit bei 6% erwartet, während bei einer
jellium-Oberfläche gleicher Austrittsarbeit und Fermienergie nur etwa 0.3% negativer Ionen
vorhergesagt werden. Mit einer
experimentell ermittelten H- -Ausbeute von maximal 1% wird ein
signifikanter Einfluß der elektronischen Bandstruktur auf den Ladungsaustausch
bestätigt. Der Verlauf der
Geschwindigkeitsabhängigkeit der Ausbeute an negativen Ionen,
insbesondere die Breite der Resonanzstruktur, deutet in Übereinstimmung mit der theoretischen Vorhersage auf eine
dominante Beteiligung des Oberflächenzustandes am resonanten
Ladungsaustausch hin. Die Differenz zwischen experimentellen und theoretischen
Ergebnissen wird durch die Existenz eines zusätzlichen Elektronen-Verlustkanals
erklärt. Die Berücksichtigung der Streuung an Festkörperelektronen
führt zu einer
wesentlichen Verbesserung der Übereinstimmung zwischen
Experiment und Theorie.
Die experimentelle Untersuchung der Neutralisation der
Alkaliatome Lithium, Natrium und Kalium bestätigt einen
signifikanten Einfluß der Bandlücke der Cu(111)-Oberfläche
auf den resonanten Ladungsaustausch: Im Vergleich zur
Vorhersage des jellium-Modells treten deutlich erhöhte Ausbeuten an
neutralisierten Projektilen auf. Weiterhin finden sich in der Abhängigkeit der Neutralausbeuten
von der Parallelgeschwindigkeit mehrere Maxima bzw. Schulterstrukturen, die
auch von der WPP-Theorie qualitativ vorhergesagt werden.
Die bei der Formierung negativer
Halogenionen experimentell beobachtete Signatur
der elektronischen Bandstruktur ist schwächer, als dies bei der Neutralisation von Alkaliatomen
und der Formierung negativer Wasserstoffionen beobachtet werden
konnte. Ein deutlicher Effekt der Bandlücke kann aber auch hier,
wie auch bei der Streuung von Sauerstoff-, Kohlenstoff- und
Schwefelionen, konstatiert werden.
Die Untersuchung des Ladungsaustausches an der Cu(110)-Oberfläche
ergab in allen Fällen eine gute Übereinstimmung mit der Vorhersage
des jellium-Modells.
Die in dieser Arbeit vorgestellten experimentellen Ergebnisse zeigen, daß die
elektronische Bandstruktur der Cu(111)-Oberfläche
den resonanten Ladungsaustausch substantiell beeinflußt. Das wurde besonders am
Beispiel der Formierung negativer
Wasserstoffionen und der Neutralisation von Alkaliatomen
überzeugend demonstriert. Die Überzeugungskraft der experimentellen Ergebnisse
wird durch die gute Übereinstimmung der an der (110)-Fläche des gleichen
Metalls erzielten experimentellen Resultate mit den Vorhersagen
des jellium-Modells erhöht. |
| Abstract (eng): |
| This thesis investigates the influence of the electronic band
structure of single crystal surfaces on the resonant charge
transfer between solid and atomic projectiles.
Atoms and ions were
scattered off Cu(111)- and Cu(110) surfaces under grazing
incidence conditions with angles of incidence between 0.5 to 4
degrees. Projectile velocities were varied between 0.05 and 1.4 atomic
units. In this regime no penetration of the projectile into the
solid occurs. Instead, the projectile is reflected from the
crystal surface. Therefore the charge state distribution of
scattered projectiles can be investigated as a function of the
incidence conditions. According to theoretical predictions this
charge state distribution strongly depends on the electronic band
structure of the surface.
The experiments were performed on 2 different Cu surfaces. While
the Cu(110) surface can be well described by the free electron gas
model (also refered to as jellium model), the Cu(111) surface is characterized by a bandgap around
the Fermi energy and a surface state within this bandgap. To
investigate the effect of the electronic band structure on the
resonant charge transfer between solids and atoms/ions, the
projectiles were choosen in a way that the atomic valence state is
in resonance to the bandgap. In particular the formation of
negative hydrogen, fluorine, chlorine, oxygen, carbon and sulfur
ions as well as the population of ground and excited states of
lithium, sodium and potassium in front of Cu(110) and Cu(111)
surfaces was investigated. The neutralization of highly charged (up to 21 times positively
charged) xenon ions in front of a Cu(111) surface was studied as well.
A significant impact of the band structure of the Cu(111) surface
has been theoretically predicted for the formation of negatively
charged hydrogen ions. From wave packet propagation calculations 6% negative hydrogen ions are expected in front of
a Cu(111) surface, compared to 0.3% that are expected for a jellium surface
of the same work function and Fermi level. The experimental result
of 1% confirms a significant influence of the electronic band structure
on the charge exchange. The shape of the velocity dependence
of the negative ion yield, in particular the width of this
dependence, implies a dominant contribution of the surface state to resonant charge
exchange in compliance with the theoretical predicition. The discrepancy between experimental data and
theoretical prediction is explained by taking an additional
electron loss channel into account. The consideration of
scattering from electrons in the solid conduction band
significantly improves the agreement between experimental and
theoretical data.
The investigation of the neutralization of the alkali atoms
lithium, sodium and potassium confirms a significant influence of
the electronic band structure of the Cu(111) surface on the
resonant charge transfer. Significantly higher yields of neutralized
projectiles as compared to the prediction of the
jellium model are found. Furthermore the parallel velocity
dependences of the neutral atom yield shows maxima or shoulder
structures which are qualitavely reproduced by wave packet propagation
calculations.
The formation of negative halogen ions shows less pronounced effects of the Cu(111) surface
band structure. However, also for these projectils a significant
influence of the band structure on the resonant charge transfer is
experimentaly confirmed. This holds as well for the formation of
negatively charged oxygen, carbon and sulfur ions.
The investigation of the resonant charge transfer in front of a
Cu(110)surface resulted for all ions investigated in a good
agreement between experiment and theory.
The experimental results presented in the framework of this thesis
show, that the electronic band structure of the Cu(111) surface
has a substantiell impact on the resonant charge transfer. This
has been presented in a particularly convincing way by the
investigation of negative hydrogen ion and neutral alkali atom
formation in front of a Cu(111) surface.
The cogency of the experimental results is improved by the good
agreement between the experimental results achieved at the Cu(110)
surface and the theoretical prediction for a jellium metal. |
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