| Autor(en): |
Patrick Waltereit |
Titel: |
(Al,Ga,In)N heterostructures grown along polar and non-plar directions by plasma-assisted molecular beam epitaxy |
| Gutachter: |
Friedhelm Bechstedt; Fritz Henneberger; Klaus H. Ploog |
| Erscheinungsdatum: |
11.07.2001 |
| Volltext: |
pdf
(urn:nbn:de:kobv:11-10015801)
|
| Fachgebiet(e): |
Physik |
| Schlagwörter (ger): |
Molekularstrahlepitaxie, Halbleiter, Gruppe-III Nitride, Polarisation |
| Schlagwörter (eng): |
molecular beam epitaxy, semiconductors, group-III nitrides, polarization |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Zitationshinweis: |
Waltereit, Patrick:
(Al,Ga,In)N heterostructures grown along polar and non-plar directions by plasma-assisted molecular beam epitaxy;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 11.07.2001, urn:nbn:de:kobv:11-10015801
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| Abstract (ger): |
| Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen
(Al,Ga,In)N-Heterostrukturen mittels plasma-unterstützter
Molekularstrahlepitaxie. Die Proben werden entlang der polaren
[0001]-Richtung und der unpolaren [1100]-Richtung auf SiC(0001)- bzw.
g-LiAlO2(100)-Substraten gewachsen. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen
auf die strukturellen, morphologischen, optischen, vibronischen und
elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht.
Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen
Nitride besonders durch die Größe ihrer Fehlpassungen und elektrischen
Polarisationsfelder aus. Eine Einführung in diese beiden wichtigen
Eigenschaften wird gegeben, insbesondere für [0001]- und [1100]-orientierte
Schichten. Um Verspannungen und elektrische Polarisationsfelder in
korrekter Art und Weise zu berücksichtigen, wird ein effizientes Modell zur
dynamischen Simulation von Röntgenbeugungsprofilen formuliert und auf
hexagonale sowie kubische Kristalle angewandt.
Die Synthese von GaN-Pufferschichten auf SiC(0001)- und
g-LiAlO2(100)-Substraten wird diskutiert. Das GaN-Wachstum auf SiC(0001)
erfolgt entlang der üblichen polaren [0001]-Richtung. Ein neuartiger
Freiheitsgrad der GaN-Epitaxie wird durch das Wachstum von GaN entlang der
unpolaren [1100]-Richtung auf g-LiAlO2(100) erreicht. Eine in-situ
Strategie zur reproduzierbaren Abscheidung von GaN-Pufferschichten wird
erarbeitet, die auf der Kontrolle der Wachstumsparameter durch Beugung von
hochenergetischen Elektronen beruht. Die Schichten sind einphasig innerhalb
der Nachweisgrenze von Röntgenbeugung und zeichnen sich durch glatte
Oberflächen aus, die für das weitere Wachstum von Heterostrukturen gut
geeignet sind. Es wird gezeigt, daß die strukturellen Eigenschaften der
Pufferschichten sehr stark von der Substratpräparation abhängen.
Ausgezeichnete strukturelle Eigenschaften werden auf sauberen und glatten
SiC(0001)-Substraten erzielt, wogegen GaN(1100)-Filme unter der
schlechteren Oberflächenqualität der g-LiAlO2(100)-Substrate leiden.
GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwells (MQWs) mit identischer Schichtfolge werden
auf den beiden Sorten von GaN-Pufferschichten gewachsen. Wegen der
verschiedenen Orientierungen der polaren c-Achse relativ zur
Wachstumsrichtung treten in der Rekombination von Ladungsträgern erhebliche
Unterschiede auf. Es wird gezeigt, daß in [1100]-orientieren Wells
Flachbandbedingungen herrschen. Im Gegensatz dazu existieren starke
elektrostatische Felder in [0001]-orientierten Wells. Daher ist die
Übergangsenergie von [0001]-orientierten Wells rotverschoben relativ zur
Übergangsenergie der [1100]-orientierten Wells. Weiterhin besitzen die
[0001]-orientierten Wells sehr viel längere Zerfallszeiten in der
Photolumineszenz (PL). Beide Ergebnisse sind in quantitativer
Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen, die auf selbstkonsistenten
Berechnungen von Bandprofilen und Wellenfunktionen mittels der Poisson- und
Schrödingergleichungen in der Effektivmassen-Näherung basieren. Die
Emission der [0001]-orientierten Wells ist isotrop, während die Emission
der [1100]-orientierten Wells stark (>90%) senkrecht zur [0001]-Richtung
polarisiert ist. Diese Ergebnisse sind in sehr guter Übereinstimmung mit
den unterschiedlichen Valenzbandstrukturen der Wells.
Das Wachstum von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird untersucht. Massive
Oberflächensegregation von In wird mit Beugung hochenergetischer
Elektronen, Sekundärionenmassenspektrometrie, Röntgenbeugung und PL
nachgewiesen. Rechteckige In-Profile belegen einen Segregationsmechanismus
nullter Ordnung und nicht (wie bei anderen Materialsystemen beobachtet)
einen erster Ordnung. Diese In-Segregation während des metallstabilen
Wachstums resultiert in MQWs mit geringem Überlapp der Elektronen- und
Lochwellenfunktionen, weil die Wells sehr viel dicker als beabsichtigt
sind. Eine Verminderung der In-Segregation ist möglich durch N-stabiles
Wachstum, führt jedoch zu rauhen Grenzflächen. Eine Strategie zum Wachstum
von MQWs mit glatten Grenzflächen und hohen Quanteneffizienzen wird
vorgestellt.
Die strahlende Rekombination von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird diskutiert. Es wird
gezeigt, daß sowohl Zusammensetzungsfluktuationen als auch elektrostatische
Felder für ein eingehendes Verständnis der Rekombination berücksichtigt
werden müssen. Die Temperaturabhängigkeit der strahlenden Lebensdauer wird
gemessen, um die Dimensionalität des Systems aufzuklären. Für ein
quantitatives Verständnis wird ein Ratengleichungsmodell zur Analyse der
Daten benutzt. Bei niedrigen Temperaturen wird die Rekombination von
lokalisierten Zustände geprägt, wohingegen ausgedehnte Zustände bei höheren
Tenmperaturen dominieren. Diese Analyse zeigt, daß die Lokalisierungstiefe
in diesen Strukturen unterhalb von 25 meV liegt. |
| Abstract (eng): |
| In this work, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga,In)N
heterostructures by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The layers are
grown along the polar [0001] and the non-polar [1100] direction on
SiC(0001) and g-LiAlO2(100) substrates, respectively. We examine the impact
of deposition conditions on the structural, morphological, optical,
vibrational and electrical properties of the films.
An introduction is given to the most important properties of wurtzite
nitride semiconductors: strain and electrical polarization fields of a
magnitude not found in other III-V semiconductors. Particular emphasis is
paid on [0001] and [1100] oriented layers. In order to correctly account
for these phenomena in the samples under investigation, an efficient model
for the dynamical simulation of x-ray diffraction (XRD) profiles is
formulated and presented for wurtzite and zincblende crystals.
The deposition of GaN buffer layers on two substrates, SiC(0001) and
g-LiAlO2(100), is discussed. The conventional polar [0001] direction is
obtained on SiC(0001) substrates. A new degree of freedom for GaN epitaxy
is demonstrated by the growth of GaN along a non-polar direction, namely,
[1100] on g-LiAlO2(100). An in-situ strategy for the reproducible growth of
these GaN buffers is developed based on reflection high-energy electron
diffraction (RHEED). The films are single-phase within the detection limit
of high-resolution XRD and exhibit smooth surface morphologies well suited
for subsequent growth of heterostructures. The structural properties of
these samples are shown to be very sensitive to substrate preparation
before growth. Smooth and clean SiC(0001) substrates result in excellent
structural properties of GaN(0001) layers whereas GaN(1100) films still
suffer from the inferior morphological and chemical quality of
g-LiAlO2(100) substrates.
Identically designed GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) are
deposited on these two types of buffer layers. Significant differences in
recombination due to the different orientations of the polar c-axis with
respect to the growth direction are detected in photoluminescence (PL). It
is demonstrated that flat-band conditions are established in [1100]
oriented wells whereas strong electrostatic fields have to be taken into
account for the [0001] oriented wells. Consequently, the transition energy
of the [0001] oriented wells is red-shifted with respect to the [1100]
oriented wells. Furthermore, [0001] oriented wells exhibit significantly
prolonged PL decay times. These results are in quantitative agreement with
theoretical predictions based on self-consistent effective-mass
Schrödinger-Poisson calculations of the band profiles and wave functions.
Finally, while the emission from [0001] oriented wells is isotropic, the
emission from [1100] oriented wells is strongly polarized (>90%) normal to
the [0001] axis in sound agreement with the different valence band
structures of the wells.
The growth of (In,Ga)N/GaN MQWs is studied. Massive In surface segregation
(evidenced by RHEED, XRD, secondary-ion mass-spectrometry and PL) is shown
to result in top-hat profiles and is therefore a zeroth order process
instead of a first order process as observed for other materials systems.
In segregation during metal-stable growth results in quantum wells with
poor electron-hole wavefunction overlap since the actual well width is much
larger than the intended one. Reduction of In segregation by N-stable
conditions is possible but inevitably delivers rough interfaces. A strategy
for obtaining (In,Ga)N/GaN MQWs with smooth interfaces and high quantum
efficiency is devised.
The radiative recombination from (In,Ga)N/GaN MQWs is examined. It is
demonstrated that both compositional fluctuations and electrostatic fields
have to be taken into account for a thorough understanding of the emission
from these structures. The temperature dependence of the radiative decay
time is measured to probe the dimensionality of the system. For a
quantitative understanding, a rate-equation model is utilized for analyzing
the data. For low temperatures, recombination is governed by localized
states whereas for high temperatures extended states dominate. This
analysis shows that the localization depth in these structures is below 25
meV. |
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