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Dissertation

Autor(en): Frank Hillmann
Titel: Untersuchungen zur Relaxation von Anregungszuständen im Lichtsammelkomplex des Photosystems II höherer Pflanzen sowie im Halbleiter Cadmiumsulfid mittels Vierwellenmischung
Gutachter: Gernot Renger; Joachim Voigt; Volkhard May
Erscheinungsdatum: 13.11.2001
Volltext: html (urn:nbn:de:kobv:11-10016060)
pdf (urn:nbn:de:kobv:11-10016078)
Fachgebiet(e): Physik
Schlagwörter (ger): Vierwellenmischung, Photonenecho, Anregungsenergietransfer, Phasenrelaxation
Schlagwörter (eng): four-wave mixing, photon echo, excitation energy transfer, dephasing
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Zitationshinweis: Hillmann, Frank: Untersuchungen zur Relaxation von Anregungszuständen im Lichtsammelkomplex des Photosystems II höherer Pflanzen sowie im Halbleiter Cadmiumsulfid mittels Vierwellenmischung; Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 13.11.2001, urn:nbn:de:kobv:11-10016087
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Abstract (ger):
Methoden der transienten Vierwellenmischung mit Femtosekunden-Zeitauflösung werden angewendet, um die Phasen- und Energierelaxation optisch selektiv erzeugter Anregungszustände im Lichtsammelkomplex II höherer Pflanzen (LHC II) sowie im Halbleiter Cadmiumsulfid (CdS) bei verschiedenen Temperaturen zu untersuchen. Für den LHC II werden die Ergebnisse der Messungen des zeitaufgelösten und integrierten Zweipuls-Photonenechos mit Resultaten aus Pump-Test-Experimenten verglichen, um unter Einbeziehung von Literaturdaten Rückschlüsse über den Charakter der phasenzerstörenden Prozesse zu ziehen und Zusammenhänge zu Strukturdaten des Komplexes aufzudecken. Die vorliegende Arbeit liefert erstmals einen systematischen Überblick über die totalen Phasenrelaxationszeiten T2 im Bereich der Qy-Bande des LHC II von 640 bis 685 nm bei 5 K. Das bei 5 K beobachtete Photonenechosignal am LHC II zeigt in Abhängigkeit von der Verzögerung der beiden Anregungsimpulse ein multiexponentielles Abklingen, das auf die Überlagerung der Einflüsse mehrerer Relaxationsprozesse zurückgeführt wird. Dabei lassen sich drei charakteristische Bereiche der Phasenrelaxationszeit unterscheiden, die verschiedenen phasenzerstörenden Prozessen zugeordnet werden. Ein Vergleich mit Resultaten aus Pump-Test-Experimenten führt zu der Schlußfolgerung, daß die Phasenrelaxation im LHC II bei 5 K für Wellenlängen £ 675 nm im wesentlichen durch den Energietransfer auf einer sub-ps Zeitskala bestimmt wird. Für Wellenlängen > 675 nm steigt die Phasenrelaxationszeit stark an und wird insbesondere im Bereich der tiefsten Anregungszustände um 680 nm durch reine Phasenzerstörung dominiert. Ab 20 K setzt bei dieser Wellenlänge ein zusätzlicher phasenzerstörender Prozeß ein, der mit steigender Temperatur zu einem mäßigen linearen Anstieg der Phasenrelaxationsrate (T2)-1 führt. Die Ursache ist vermutlich ein Aufwärts-Energietransfer. Im Bereich der Chlorophyll a-Absorption vernichten außerdem (physiologisch irrelevante) Multiexzitoneneffekte die Kohärenz der angeregten Zustände, verursacht durch die hohe Anregungsintensität. Zusammenfassend kann festgestellt werden, daß die Erhaltung der Kohärenz für die Funktionalität des LHC II eine untergeordnete Rolle spielt. Die wesentlichen Prozesse sind der schnelle räumliche Energietransfer und die Energierelaxation auf das Niveau des primären Elektrondonators P680 im Reaktionszentrum. Am Halbleiter CdS wird erstmals ein mittels Zwei-Photonen-Absorption angeregtes Photonenecho beschrieben, das in Abhängigkeit von der Wellenlänge charakteristische Quantenbeats mit einer Periode von 700 bis 800 fs zeigt. Das stark gedämpfte periodische Echosignal tritt sowohl für positive als auch für negative Verzögerungszeiten t der Anregungsimpulse auf, wobei die Abklingzeit für t>0 mit 170±10 fs doppelt so groß ist wie für t<0. Als Quelle dieses Vierwellenmischungssignals kommt ein weitab vom thermischen Gleichgewicht befindliches Hochdichte-Gas aus freien Ladungsträgern, Exzitonen und Biexzitonen in Betracht. Die Quantenbeats können einer Überlagerung der Response von Exzitonen- und Biexzitonenzuständen zugeordnet werden. Dafür sprechen sowohl das Auftreten von Beats für t<0 mit der halben Abklingzeit wie für t>0 als auch die Beat-Periode. Das schnelle Abklingen des Photonenechos kann auf eine Phasenzerstörung zurückgeführt werden, die durch die Energierelaxation der hochenergetischen, hoch angeregten Ladungsträger aufgrund der Wechselwirkung mit Phononen verursacht wird.
Abstract (eng):
Transient four-wave-mixing experiments with femtosecond resolution are performed in order to investigate phase and energy relaxation processes of optically excited states in the light harvesting complex II of higher plants (LHC II) and in the semiconductor cadmium sulfide (CdS) at different wavelengths and temperatures. Extensive studies of the time resolved and integrated two-pulse photon echo on LHC II are combined with pump-probe experiments. Results of both methods together with literature data are used to characterize the nature of dephasing processes and to reveal connections with structural data of the complex. This study gives the first systematic survey of total dephasing times T2 in the spectral region of the Qy-absorption band of LHC II from 640 to 685 nm at 5 K. In the case of LHC II, the photon echo signal at 5 K monitored as a function of delay between both excitation pulses shows a multi-exponential decay which is attributed to the superposition of several relaxation processes. Three characteristic dephasing time domains can be distinguished, ascribed to different dephasing processes. Comparing photon echo and pump-probe results it can be concluded that dephasing in LHC II at 5 K and for wavelengths £ 675 nm is dominated by the fast excitation energy transfer on a sub-ps time scale. At wavelengths > 675 nm the total dephasing time increases drastically. The loss of coherence of the lowest excited states around 680 nm at 5 K is mainly determined by pure dephasing. An additional dephasing process, probably uphill energy transfer, occurs at temperatures higher than 20 K leading to a moderate linear rise of the dephasing rate (T2)-1 with increasing temperature. Furthermore, the dephasing in the spectral region of chlorophyll a absorption is affected by (physiologically irrelevant) multi-excitonic effects caused by the high excitation energy. In summary, it can be concluded that the preservation of coherence plays a minor role in the functionality of LHC II. The main processes are the fast spatial excitation energy transfer and the energy relaxation down to the energetic level of the primary electron donor P680 of the reaction center. Investigations of four-wave mixing signals of the semiconductor CdS resulted in the first description of a two-photon excited photon echo in CdS showing characteristic quantum beats with a period of 700 to 800 fs in dependence on wavelength. The strongly damped periodical echo signal is found for both positive and negative delay times t between the excitation pulses. The decay time for t>0 amounts to 170±10 fs and is twice as large as for t<0. The origin of this four-wave mixing signal is discussed in terms of a high-density gas of free carriers, excitons and excitonic molecules highly out of equilibrium. Observed quantum beats are probably due to the superposition of the nonlinear response originating from excitonic and biexcitonic states. This assumption is confirmed by the observation of beats for t<0 with a decay time half as large as for t>0 and the beating period. The fast decay of the photon echo is consistent with the energy relaxation of the highly excited carriers due to interactions with phonons.
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Generiert am 01.10.2014, 12:12:53