| Autor(en): |
Axel Schubert |
Titel: |
Studying nonlinear optical properties of the plant light-harvesting protein LHCII |
| Gutachter: |
Bernhard Grimm; Dieter Leupold; Gernot Renger |
| Erscheinungsdatum: |
11.05.2004 |
| Volltext: |
pdf
(urn:nbn:de:kobv:11-10034417)
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| Fachgebiet(e): |
Biowissenschaften, Biologie |
| Schlagwörter (ger): |
Anregungsenergietransfer, Exzitonische Wechselwirkung, lichtsammelnder Komplex LHCII, Nichtlineare Polarisationsspektroskopie |
| Schlagwörter (eng): |
Excitation energy transfer, Excitonic interaction, Light-harvesting complex LHCII, Nonlinear polarization spectroscopy |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Zitationshinweis: |
Schubert, Axel:
Studying nonlinear optical properties of the plant light-harvesting protein LHCII;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 11.05.2004, urn:nbn:de:kobv:11-10034417
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| Abstract (ger): |
| Ultraschnelle Energietransferprozesse zwischen den Anregungszuständen organischer
Pigmentmoleküle in photosynthetischen Lichtsammelkomplexen gehören zu den schnellsten
bisher untersuchten biologischen Ereignissen. Diese Vorgänge wurden insbesondere auch für
den Haupt-Antennenkomplex der höheren Pflanzen (LHCII) beobachtet, der mehr als die
Hälfte des pflanzlichen Chlorophylls (Chl) bindet (5 Chl b und 7 Chl a pro Monomer).
Offenbar ist dieser Pigment-Protein-Komplex entscheidend für Regulationsmechanismen
verantwortlich, die eine schnelle Adaptation des Photosyntheseapparats an wechselnde Licht-
bedingungen ermöglichen. Die Struktur von LHCII ist mit einer Auflösung von 3.4 Å bekannt
und erlaubt (im Prinzip) die Berechnung des Anregungsenergietransfers auf Basis eines
Förster-Mechanismus. In diesem Zusammenhang gibt es jedoch noch zahlreiche ungeklärte
Fragen, die vor allem die Orientierung der Pigmente zueinander sowie deren mögliche starke
(exzitonische) Wechselwirkung betreffen. Allerdings sind konventionelle spektroskopische
Methoden nicht geeignet, diese Merkmale ausreichend aufzuklären. Aus diesem Grund wird
in dieser Arbeit untersucht, inwieweit neuere laserspektroskopische Methoden wie die
nichtlineare Polarisationsspektroskopie in der Frequenzdomäne (NLPF) zur Ermittlung
unbekannter Parameter beitragen können.
Anfänglich ergaben sich besonders Fragen der Anwendbarkeit der NLPF auf solche hoch-
komplexen Untersuchungsobjekte sowie der Signifikanz eventuell erzielbarer Ergebnisse.
Aufbauend auf einer parallel verfaßten Dissertation zu theoretischen Aspekten der NLPF-
Methode [1] wurde daher ein vereinfachtes System modelliert, das die Heterogenität der
individuellen Chl(e) im LHCII widerspiegelt. Die gewonnenen Resultate ließen vermuten,
daß die reine Simulation von NLPF-Spektren nicht ausreicht, um eindeutige Aussagen über
die Molekülparameter zu gewinnen. Um den benötigten zusätzlichen Erkenntnisgewinn zu
erreichen, wurden daher Paralleluntersuchungen mit anderen laserspektroskopischen
Methoden (nichtlineare Absorption mit fs-Pulsen, intensitätsabhängige NLPF,
Einzelmolekülspektroskopie, Tieftemperatur-NLPF) sowie mit in vitro rekonstituierten
Protein-Mutanten durchgeführt. Als Ergebnis konnte die Subbstruktur der Qy-
Absorptionsbande der ersten angeregten Zustände der Chl(e) für LHCII ausreichend
beschrieben werden. Darüber hinaus ergaben sich Aussagen zu exzitonischen
Wechselwirkungen zwischen bestimmten Chl(en), die unter anderem Einfluß auf das Energie-
transferverhalten haben.
Diese zusätzlichen Untersuchungen erlaubten letztendlich eine Modellierung der bei Raum-
temperatur an LHCII gemessenen NLPF-Spektren. Neben dem dabei implizit gewonnenen
Verständnis der nichtlinearen optischen Eigenschaften im Bereich der Qy-Absorption ließen
sich so Aussagen über bestimmte Modellparameter, besonders über die Orientierung von
Übergangsdipolmomenten, ableiten. Abschließend wurde die Auswirkung der Erkenntnisse
auf das Verständnis der Struktur-Funktionsbeziehungen für intra- und inter-komplexen
Energietransfer erläutert.
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| Abstract (eng): |
| Ultra-fast excitation energy transfer (EET) between excited states of organic pigment
molecules in photosynthetic antenna complexes belongs to the fastest observed biological
processes. Such EET phenomena has been studied to a large extent for the main light-
harvesting complex of the higher plants (LHCII), which appears to play an exceptional role
for the regulatory function (i.e. light adaptation) of the plant photosynthetic apparatus. The
structure of this pigment-protein complex harboring more than 50 % of the total chlorophyll
(Chl) content is known with 3.4 Å resolution and reveals the binding sites of 5 Chl b and 7
Chl a per monomeric unit. Based on this structure analysis, EET calculations are (in principle)
available on the molecular level under the assumption of Förster-type transfer. However,
several molecular features like mutual pigment orientations and electronic interactions
between their transition dipoles are still rather uncertain. Since conventional spectroscopic
techniques can hardly reveal the corresponding parameters, this work was aimed at the
evaluation of newly introduced laser spectroscopic techniques with respect to these questions.
In the beginning, suitability and significance of the method when applied to highly
complicated structures like pigment-protein complexes were studied by modeling
heterogeneous, LHCII-like absorption systems in NLPF experiments. Based on recent
improvements in the NLPF theory by a parallel theoretical investigation [1], these simulations
clarified the sensitivity of the NLPF method on numerous physical parameters. As a major
consequence, unambiguous evaluations of NLPF measurements appear to require substantial
additional information about the investigated system. Accordingly, several supplementary
methods like nonlinear absorption (using fs-pulses), intensity-dependent NLPF, single-
molecule spectroscopy, and NLPF at low temperatures were employed. These investigations
revealed unique information about excitonic interaction between certain Chl(s), including
implications for the overall EET scheme. The sub-structure model for the Qy-absorption
region of LHCII was further essentially improved by the analysis of reconstituted proteins
with selectively modified Chl binding residues in the amino-acid sequence.
The sum of all complementary investigations allowed finally the evaluation of room
temperature NLPF measurements of trimeric LHCII. Due to the unique selectivity of the
spectra to individual transition-dipole directions, several orientation parameters have been
obtained. Under this point of view, the NLPF method has indeed revealed a high potential as
compared to conventional techniques like circular dichroism spectroscopy. Moreover, the
understanding of nonlinear phenomena in the Qy-absorption region of LHCII as a
consequence of molecular interaction provides further knowledge for the application of other
nonlinear optical experiments. Concluding, implications of the obtained results for the
structure-function relationship of intra- and inter-complex EET were elucidated.
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