| Autor(en): |
Raoul Blume |
Titel: |
Die Bildung nichtoxidischer Sauerstoffphasen an Ru(0001) – von den ersten Stufen der Sauerstoffaufnahme bis zur Oxidation |
| Gutachter: |
Artur Böttcher; Horst Niehus; Recardo Manzke |
| Erscheinungsdatum: |
05.08.2005 |
| Fachgebiet(e): |
Physik |
| Schlagwörter (ger): |
Ruthenium, Sauerstoff, Subsurface, Oxid |
| Schlagwörter (eng): |
ruthenium, oxygen, subsurface, oxide |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Zitationshinweis: |
Blume, Raoul:
Die Bildung nichtoxidischer Sauerstoffphasen an Ru(0001) – von den ersten Stufen der Sauerstoffaufnahme bis zur Oxidation;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 05.08.2005,
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| Abstract (ger): |
| In dieser Arbeit wurde die Bildung nichtoxidischer Sauerstoffphasen an der Ru(0001)-Oberfläche untersucht. Glatte und defektreiche Oberflächen wurden einem hohen Sauerstoffdruck (bis 1bar) bei moderaten Temperaturen (<= 550K) ausgesetzt. Die Charakterisierung der Oberflächen erfolgte im UHV mit der Thermischen Desorptionsspektroskopie (TDS), der Scanning Photoemission Microscopy (SPEM), der atomaren Streuung thermischer Heliumatome (TEAS), der Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (UPS) und der Streuung langsamer Elektronen (LEED) sowie In-Situ mit der Röntgen-Photoelektronenspektroskopie.
Die Anwendung der Low-Temperature-Präparation (LT) führt bei hohen Expositionen zur Aufnahme von bis zu 3ML Subsurfacesauerstoff in eine glatte Ru(0001)-Oberfläche ohne Anzeichen für eine Oxidbildung. Die Sauerstoffaufnahme setzt erst nach Vervollständigung der Chemisorptionslage bei 1ML ein, wobei eine lokale Sauerstoffsättigung der bestimmende Faktor ist. Die Einbringung direkt über die Chemisorptionslage trägt nur zu einem kleinen Teil zum Gesamtsauerstoffgehalt bei. Der weitaus größte Teil der Sauerstoffaufnahme unter die Oberfläche erfolgt über Oberflächendefekte und ist thermisch aktiviert mit einer Aktivierungsenergie von 0.15eV. Die maximale Sauerstoffkapazität beträgt dabei 10Atome/Defekt.
Die Sauerstoffaufnahme verursacht eine starke strukturelle Umordnung mindestens der beiden obersten Rutheniumlagen, wobei Rutheniumatome der ersten Lage mit bis zu vier, solche der zweiten Lage mit bis zu zwei Sauerstoffatomen koordiniert werden. Die Bindungsverhältnisse sind metastabil und können durch Tempern der Oberfläche bis zur Sauerstoffdesorptionstemperatur verändert werden.
Die gebildeten Subsurfacephasen stellen einen Vorläuferzustand zur Oxidbildung dar. In einem Übergangsbereich der Präparation zwischen 550 und 600K wird bei sehr hohen Expositionen die Bildung von oxidischen Phasen beobachtet, deren räumliche Ausdehnung unterhalb der maximalen Auflösung des SPEM liegt.
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| Abstract (eng): |
| The aim of the thesis presented here was the investigation of the formation of non oxidic oxygen phases on the Ru(0001) surface. Smooth and defect rich surfaces were exposed to high oxygen pressures (up to 1bar) at moderate temperatures (<=550K). The characterisation was performed under UHV conditions using Thermal Desorption Spectroscopy, Scanning Photoemission Microscopy (SPEM), Thermal Energy Atomic Scattering (TEAS), Ultraviolett Photoelectron Spectroscopy (UPS) and Low Energy Electron Diffraction (LEED) as well as in situ by X-Ray Photoelectron Spectroscopy.
The application of this Low Temperature preparation procedure (LH) leads to an Oxygen uptake up to 3ML of subsurface oxygen into a smooth Ru(0001) surface without indications of oxidation. The accumulation of oxygen beneath the surface starts immediatly after the completion of a full chemisorbed layer. Here, the local saturation of the adsorbed oxygen is the decisive step. Diffusion of oxygen directly through the chemisorbed layer only slightly contributes to the overall uptake. Oxygen is mostly accomodated in the vicinity of the surface via surface defects. The maximum oxygen capacity is 10Atoms/Defect. The uptake is thermally activated with an activation energy of 0.15eV.
The oxygen uptake causes a massive structural change of at least the top two ruthenium layers. Whereas the ruthenium atoms of the first layer are coordinated with up to four, those of the second layer are coordinated with up to two oxygen atoms. These binding condition are metastable and can be changed by annealing the surface.
The subsurface phases formed that way can be considered as a precursor to the oxide formation. In an intermediate preparation range in between 550 and 600K for very high oxygen exposures the formation of oxidic phases are observed whose spacial dimensions cannot be resolved with SPEM.
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