edoc-Server der Humboldt-Universität zu Berlin

Dissertation

Autor(en): Pratap Tukaram Patil
Titel: Nanoscopic metal fluoride based novel solid catalysts
Gutachter: Erhard Kemnitz; Klaus Rademann; Andreas Martin
Erscheinungsdatum: 19.10.2009
Volltext: pdf (urn:nbn:de:kobv:11-100103118)
Fachgebiet(e): Chemie
Schlagwörter (ger): Metallfluoride, Sol-Gel Synthese, Palladium Nanopartikel, Suzuki Kopplung, Hydrodehalogenierung, Dehydrohalogenierung, Fluorierung
Schlagwörter (eng): Metal fluorides, Sol-Gel Synthesis, Nanoparticles, Supported Palladium Catalysts, Suzuki Coupling, Hydrodehalogenation, Dehydrohalogenation, Fluorination
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Zitationshinweis: Patil, Pratap Tukaram: Nanoscopic metal fluoride based novel solid catalysts; Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 19.10.2009, urn:nbn:de:kobv:11-100103118
Metadatenexport: Um den gesamten Metadatensatz im Endnote- oder Bibtex-Format zu speichern, klicken Sie bitte auf den entsprechenden Link. Endnote   Bibtex  
print on demand: Wenn Sie auf dieses Icon klicken, können Sie ein Druckexemplar dieser Publikation bestellen.
Diese Seite taggen: Diese Icons führen auf so genannte Social-Bookmark-Systeme, auf denen Sie Lesezeichen anlegen, persönliche Tags vergeben und Lesezeichen anderer Nutzer ansehen können.
  • connotea
  • del.icio.us
  • Furl
  • RawSugar

Abstract (ger):
Metallfluoride sind dank ihrer hohen chemischen und thermischen Stabilität, insbesondere bei Reaktionen unter Beteiligung von hoch korrosiven Gasen (HF, HCl, Cl2, F2) den entsprechenden Oxiden überlegen. Über den Sol-Gel Prozess synthetisierte Produkte weisen oft spezifische, zum Teil sehr unterschiedliche Eigenschaften im Vergleich zu klassisch hergestellten Verbindungen auf. In dieser Arbeit wurde der Sol-Gel Prozess zur Herstellung von binären Fluoriden (AlF3, MgF2, CaF2, CuF2 und FeF3) genutzt und zum Teil weiter entwickelt sowie das Synthesepotential dieser Methode als Zugang für komplexe Fluoride (KMgF3, K3AlF6), für Metallfluorid-geträgerte „nano Edelmetall-Systeme (Pd/AlF3, Pt/AlF3, Pd/CaF2, Pd/MgF2) und für Gast–Wirt–Metallfluorid-Systeme (CuF2/AlF3, FeF3/AlF3) untersucht. Die Eigenschaften der als kompakte Materialien hergestellten Metallfluorid Systeme wurden mit Hilfe spektroskopischer Methoden untersucht und dabei insbesondere deren Oberflächeneigenschaften bestimmt. Die neuen Materialien wurden für die Nutzung akademisch und industriell bedeutsamer Katalysereaktionen evaluiert und mit klassischen Katalysatoren verglichen. Es konnte gezeigt werden, dass der Sol-Gel Prozess für Fluoride zu neuartigen Materialien mit außergewöhnlichen Eigenschaften führt. Insbesondere infolge der Synthese-bedingten Vergrößerung der spezifischen Oberflächen um einen bis zu 20-fachen Faktor im Vergleich zu klassisch hergestellten Fluoriden konnten auch eine Reihe von katalytisch interessanten Metallen (Pd, Pt) in die nanoskopischen Festkörperfluoride eingebracht werden. Die TEM Aufnahmen zeigen, dass z. B. 2-5 nm große Palladiumpartikel sehr homogen in ca. 80 nm große CaF2- bzw. 20 nm große AlF3-Matrices in nur einem einzigen Reaktionsschritt eingeführt werden können. Die neuen Materialien wurden in verschiedenen katalytischen Reaktionen getestet und zeigten sich in mehreren Fällen den „Standard Katalysatoren“ überlegen.
Abstract (eng):
Because of their high chemical and thermal stabilities, metal fluorides have found to be advantageous over metal oxides in such cases where reactions involving generation of corrosive acids like HCl and HF are concerned. The Sol-gel method is known for the synthesis of materials with considerably different properties to those prepared by classical routes. In this work, sol-gel route has been employed for the synthesis of binary fluorides (AlF3, MgF2, CaF2, CuF2 and FeF3), hydroxyfluorides [AlF3-x(OH)x, MgF2-x(OH)x] complex fluorides (KMgF3, K3AlF6), metal fluoride supported nanoscopic noble metals (Pd, Pt) and host-guest fluoride systems (CuF2/AlF3, FeF3/AlF3). Besides the successful synthesis of metal fluorides described above, the present thesis deals with investigation of their bulk and surface properties using various analytical and spectroscopic methods (XRD, BET, NH3-TPD FTIR-pyridine adsorption, XPS, microscopic studies) as well as with their catalytic properties for the reactions of academic and industrial interest. Metal fluorides prepared via sol-gel method have shown to possess extraordinary surface properties in terms of surface area, particle size, porosity, Lewis acidity and distortion in their structures as compared to those of classical methods like aqueous synthesis or impregnations. A homogeneous dispersion of Pd nanoparticles supported on high surface area metal fluoride prepared by this method was confirmed by XRD, XPS and TEM imaging. Catalytic properties of these materials have been investigated for dehydrofluorination of hydrofluorocarbons, isomerization of citronellal, hydrodehalogenation of chlorodifluoromethane, Suzuki cross coupling and oxidative fluorination of benzene.
Zugriffsstatistik: Die Daten für die Zugriffsstatistik der einzelnen Dokumente wurden aus den durch AWStats aggregierten Webserver-Logs erstellt. Sie beziehen sich auf den monatlichen Zugriff auf den Volltext sowie auf die Startseite. Die Zugriffsstatistik wird nicht standardisiert erfasst und kann maschinelle Zugriffe enthalten.
 
Bei Formatversionen eines Dokuments, die aus mehreren Dateien bestehen (insbesondere HTML), wird jeweils der monatlich höchste Zugriffswert auf eine der Dateien (Kapitel) des Dokuments angezeigt.
 
Um die detaillierten Zugriffszahlen zu sehen, fahren Sie bitte mit dem Mauszeiger über die einzelnen Balken des Diagramms.
Startseite: 3 Zugriffe PDF: 28 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 29 Zugriffe Startseite: 6 Zugriffe PDF: 26 Zugriffe PDF: 28 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 26 Zugriffe PDF: 30 Zugriffe PDF: 45 Zugriffe PDF: 23 Zugriffe PDF: 48 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 56 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 46 Zugriffe PDF: 40 Zugriffe PDF: 24 Zugriffe PDF: 43 Zugriffe PDF: 48 Zugriffe PDF: 37 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 47 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 39 Zugriffe PDF: 45 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 50 Zugriffe PDF: 62 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 43 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 40 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 22 Zugriffe PDF: 49 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 69 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 62 Zugriffe Startseite: 3 Zugriffe PDF: 68 Zugriffe PDF: 73 Zugriffe PDF: 84 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 77 Zugriffe Startseite: 4 Zugriffe PDF: 94 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 69 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 65 Zugriffe Startseite: 2 Zugriffe PDF: 75 Zugriffe Startseite: 1 Zugriffe PDF: 59 Zugriffe
Jul
11
Aug
11
Sep
11
Oct
11
Nov
11
Dec
11
Feb
12
Apr
12
May
12
Jun
12
Jul
12
Aug
12
Sep
12
Oct
12
Nov
12
Dec
12
Jan
13
Feb
13
Mar
13
Apr
13
May
13
Jun
13
Jul
13
Aug
13
Sep
13
Oct
13
Nov
13
Dec
13
Jan
14
Feb
14
Mar
14
Apr
14
May
14
Jun
14
Jul
14
Aug
14
Monat Jul
11
Aug
11
Sep
11
Oct
11
Nov
11
Dec
11
Feb
12
Apr
12
May
12
Jun
12
Jul
12
Aug
12
Sep
12
Oct
12
Nov
12
Dec
12
Jan
13
Feb
13
Mar
13
Apr
13
May
13
Jun
13
Jul
13
Aug
13
Sep
13
Oct
13
Nov
13
Dec
13
Jan
14
Feb
14
Mar
14
Apr
14
May
14
Jun
14
Jul
14
Aug
14
Startseite 3 1 6   2         1 2           1 1   1   1 2 2   2 1 3     1 4 2 1 2 1
PDF 28 29 26 28 26 30 45 23 48 56 46 40 24 43 48 37 47 39 45 50 62 43 40 22 49 69 62 68 73 84 77 94 69 65 75 59

Gesamtzahl der Zugriffe seit Jul 2011:

  • Startseite – 40 (1.11 pro Monat)
  • PDF – 1769 (49.14 pro Monat)
 
 
Generiert am 19.09.2014, 13:53:07