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Dissertation

Autor(en): Muhammer Bulat
Titel: Molecular cluster cations of carbon monoxide and carbon dioxide
Gutachter: Klaus Rademann; Ulrich Panne; Thorsten Marco Bernhardt
Erscheinungsdatum: 27.12.2010
Volltext: pdf (urn:nbn:de:kobv:11-100179593)
Fachgebiet(e): Chemie
Schlagwörter (ger): Molekülcluster, Metastabiler Zerfall, Oberflächenstoß, Reflektron Flugzeit-Massenspektrometer
Schlagwörter (eng): Molecular Clusters, Metastable Decay, Surface Impact, Reflectron Time-of-Flight Mass Spectrometer
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Zitationshinweis: Bulat, Muhammer: Molecular cluster cations of carbon monoxide and carbon dioxide; Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 27.12.2010, urn:nbn:de:kobv:11-100179593
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Abstract (ger):
Diese Dissertation handelt vom metastabilen Zerfall und von der Oberflächenwechselwirkung im hyperthermalen Energiebereich relativ schwach gebundener molekularer Kohlenmonoxid und Kohlendioxid Clusterkationen mit einer Edelstahloberfläche und einer Siliziumoberfläche. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein hierfür geeignetes spezielles Flugzeitmassenspektrometer entwickelt und aufgebaut. Entwurf, numerische Optimierung der Auflösung, ionenoptische Simulationen und Aufbau der jeweiligen Komponenten wie Elektronenquellen, Beschleuniger, Ablenkplatten, Massenfilter und Reflektron werden detailliert beschrieben. Das entwickelte Flugzeitmassenspektrometer besitzt mit einer kompakten Gesamtfluglänge von ~1.5m eine hohe Massenauflösung von m/Delta m = 3000. Es bietet die Möglichkeit, eine Massentrennung von Clusterionen mit einer Größe von bis zu n = 190 vorzunehmen. Diese massenselektierten Clusterionen können daraufhin auf metastabilen Zerfall und auf ihre Wechselwirkung mit einer Oberfläche untersucht werden. Dazu wurden Kohlendioxid-Clusterionen mit n <= 15 massenselektiert und mit einer im Reflektron platzierten Edelstahloberfläche kollidiert. Hierbei wurde das Reflektron als Energieanalysator eingesetzt. Über die kinetische Energie der Eltern-Clusterionen und der Fragmentionen kann auf metastabile Zerfallskanäle und Herkunft der Fragmente geschlossen werden. Vergleichbare Messungen wurden auch mit kleinen Kohlenmonoxid-Clusterionen mit n <= 40 an einer Edelstahloberfläche und an einer Siliziumoberfläche vorgenommen. Für die Clusterionen der beiden Moleküle war auch für hohe Kollisionsenergien E(i) >= 500eV kein kompletter Zerfall in Monomere nach der Oberflächenwechselwirkung nachweisbar. Aus den experimentellen Beobachtungen wurde für die metastabilen Elternclusterionen der beiden Moleküle geschlossen, dass diese sowohl bei der Anregung durch Elektronenstoßionisation als auch durch Oberflächenstoß durch das Abdampfen von Monomeren abkühlen.
Abstract (eng):
This thesis deals with the metastable decay and the surface scattering in the hyperthermal energy range of relatively weakly bound molecular cluster cations. With carbon monoxide and carbon dioxide two related model systems were chosen for a systematic size dependent study. Surface impact experiments were carried out with stainless steel and silicon surfaces. Results were obtained by a new, reflectron time-of-flight mass spectrometer (Re-TOFMS). Additional to the experimental data we present in this work a detailed description of the instrumental design considerations, numerical optimization, ion optical simulations. Hence each ion optical component like electron guns, accelerator, deflector, mass gate and reflectron are described. Despite the compact dimensions with a total flight length of ~1.5m the developed instrument possesses a high mass resolution above m/Delta m = 3000. Additionally it offers the possibility to perform mass separation of big cluster ions with sizes n <= 190. As a result mass-selected cluster ions can be studied for metastable decay channels and for interactions with surfaces. As a model system small carbon dioxide cluster ions with n <= 15 were mass selected and collided with the stainless steel surface. In that case the reflectron collider was utilized as an energy analyzer. Metastable decay channels and the origin of fragmentation products were determined by kinetic energy analysis. Comparable measurements with small carbon monoxide cluster ions with n <= 40 impacted on a stainless steel surface silicon surface were performed, too. For the cluster ions of both molecules no evidence for shattering was observed even for relatively high collision energies E(i) >= 500eV. In the case of both cluster types metastable decay via unimolecular dissociation was observed for the electron ionization or impact heated parent cluster.
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Generiert am 23.10.2014, 12:12:39