| Autor(en): |
Jan-Henrik Fischer-Wolfarth |
Titel: |
Adsorption energetics on Pd model catalysts by microcalorimetry – construction of a UHV single crystal adsorption microcalorimeter and measurement of CO adsorption energetics as a function of particle size |
| Gutachter: |
Hans-Joachim Freund; Helmut Winter; Michael Gottfried |
| Erscheinungsdatum: |
14.03.2011 |
| Volltext: |
pdf
(urn:nbn:de:kobv:11-100183291)
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| Fachgebiet(e): |
Physik |
| Schlagwörter (ger): |
heterogene Katalyse, Adsorptionswärme, Partikelgröße, Mikrokalorimetrie |
| Schlagwörter (eng): |
heterogeneous catalysis, heat of adsorption, particle size, microcalorimetry |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Lizenz: |
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| Zitationshinweis: |
Fischer-Wolfarth, Jan-Henrik:
Adsorption energetics on Pd model catalysts by microcalorimetry – construction of a UHV single crystal adsorption microcalorimeter and measurement of CO adsorption energetics as a function of particle size;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 14.03.2011, urn:nbn:de:kobv:11-100183291
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| Abstract (ger): |
| Die effiziente Nutzung der begrenzten Ressourcen auf der Erde ist ein entscheidender Faktor für ein nachhaltiges Leben. Die Entwicklung besserer Katalysatoren kann dabei einen wesentlichen Beitrag leisten. Ein umfassendes Verständnis der katalytischen Reaktivität würde es ermöglichen, spezifische katalytische Eigenschaften zu konzipieren und zu kontrollieren.
In diese Arbeit wurde die Korrelation der Katalysatoroberfläche mit den Adsorptionswärmen von Molekülen aus der Gasphase untersucht. Insbesondere wurde die Adsorptionwärme von CO auf Pd-Partikeln als Funktion der Partikelgröße mittels gut charakterisierte Modelkatalysatorsysteme, eisenoxidgeträgerte Pd-Partikel, und UHV-Einkristalladsorptionskalorimetrie bestimmt.
Es konnte die langjährige Kontroverse, wie sich die Adsorptionswärme von CO auf Pd mit der Partikelgröße ändert, aufgelöst werden. Die Adsorptionswärmen wurden für CO auf geträgerten Pd-Partikeln mit mittleren Größen zwischen 1.8 und 8 nm, sowie Pd(111) untersucht. Es zeigte sich dabei, dass die Anfangsadsorptionsenergie mit abnehmender Partikelgröße kleiner wird.
Das Mikrokalorimeterexperiment besteht aus einer Präparationskammer und einer Kalorimetriekammer, die sowohl die Präparation und Charakterisierung von geträgerten metallischen Nanopartikeln, als auch Adsorptionsenergiemessungen ermöglichen. Das Kalorimeter basiert auf dem Design von Campbell et al. und nutzt eine pyroelektrische Folie als Detektor. Es wurden Verbesserungen in Bezug auf Ausrichtung, Temperaturstabilität und Vibrationsisolation implementiert. Ein gepulster Molekularstrahl wird eingesetzt, um die Oberfläche einem stabilen und homogenen Fluss von Gasphasenmolekülen auszusetzten. Desweiteren erlaubt ein In situ Reflektivitätsmessaufbau die Bestimmung der optischer Eigenschaften von Modelkatalysatoroberflächen, was entscheidend für eine akkurate Energiekalibration des Kalorimeters ist.
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| Abstract (eng): |
| The efficient use of the limited resources on earth is a critical factor to sustainable life. The development of better catalysts can make a significant contribution. Complete understanding of the catalytic activity would facilitate the design and control of specific catalytic processes.
In this work, the correlation of the catalyst structure and the heats of adsorption of gas-phase particles were investigated. In particular, the heat of adsorption for CO on Pd particles was determined as a function of particle size, using a well-characterized model catalyst system, Pd particles supported on an iron oxide film, and UHV single crystal adsorption microcalorimetry. It was possible to resolve the longstanding controversy, how the heat of adsorption of CO on Pd particles changes with particle size. The heat of adsorption for CO on Pd particles was studied on supported Pd particles with a mean diameter of 1.8 to 8 nm and Pd(111). The initial heat of adsorption was found to decrease with decreasing particle size.
The completed microcalorimeter experiment comprises a preparation chamber and a calorimetry chamber, providing all means to prepare and characterize oxide supported metal nanoparticles and to perform adsorption energy measurements. The calorimeter is based on the design of Campbell et al., using a pyroelectric ribbon as a detector. Improvements with respect to alignment, temperature stability, and vibration isolation were implemented. A pulsed molecular beam is used to expose the surface to a stable and homogeneous flux of gas-phase molecules. Further, a dedicated in situ reflectivity measurement setup allows optical characterization of the model catalyst surfaces, which is crucial for an accurate energy calibration of the calorimeter.
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