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Dissertation

Autor(en): Andre Fielicke
Titel: Reaktivitätsstudien an Metalloxidclustern in der Gasphase – Bismutoxid-Clusterkationen als aktive Zentren bei der Alkenoxidation
Gutachter: Erhard Kemnitz; Klaus Rademann; Manfred Baerns
Erscheinungsdatum: 26.04.2001
Volltext: pdf (urn:nbn:de:kobv:11-10014936)
Fachgebiet(e): Chemie
Schlagwörter (ger): Bismutoxid, Metalloxid-Cluster, Reaktionen, Alkenoxidation, Heterogene Katalyse
Schlagwörter (eng): bismuth oxide, metal oxide cluster, reaction, alkene oxidation, heterogeneous catalysis
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Zitationshinweis: Fielicke, Andre: Reaktivitätsstudien an Metalloxidclustern in der Gasphase – Bismutoxid-Clusterkationen als aktive Zentren bei der Alkenoxidation; Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 26.04.2001, urn:nbn:de:kobv:11-10014936
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Abstract (ger):
Aussagen zur Reaktivität von Metalloxidclustern in der Gasphase wurden aus Messungen von totalen integralen Wechselwirkungsquerschnitten an Gastargets abgeleitet und diese mit Untersuchungen des Reaktionsverlaufes unter thermalisierten Bedingungen in einem Fließreaktor korreliert. Diese Untersuchungen konnten mit einer speziell entwickelten Molekularstrahlapparatur ausgeführt werden, die detailliert beschrieben wird. Mittels dieser beider Methoden wurden die Reaktionen von Bismutoxid-Clusterkationen mit Alkenen untersucht. Als Hauptreaktionskanal wird hier eine Assoziation des Alkens festgestellt. Einzelne Clusterkationen lagern zusätzlich zum Alken molekularen Sauerstoff an. Aus der massenspektrometrisch beobachteten Reaktionsfolge wird ein Mechanismus für die Aktivierung des molekularen Sauerstoffs und die Übertragung auf den Kohlenwasserstoff abgeleitet. Diese Resultate werden durch jüngste quantenchemische Rechnungen bestätigt. (M. Bienati, Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, 2001)
Abstract (eng):
Insights into the reactivity of metal oxide clusters in the gas phase have been gained from total integral cross sections measured with gas targets and investigations of the reaction sequences at thermalized conditions in a fast flow reactor. These experiments have been carried out with a newly designed molecular beam apparatus, which is described in detail. Applying these two techniques, the reactions of bismuth oxide cluster cations with alkenes have been probed. The main reaction channel is the association of alkenes, but particular clusters bind molecular oxygen additionally. A mechanism for this activation of molecular oxygen and its transfer towards the hydrocarbon has been derived from the mass spectrometrically measured reaction sequence, which is supported by recent theoretical calculations (M. Bienati, Doctoral Thesis, Humboldt-Universität zu Berlin, 2001)
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Generiert am 19.04.2014, 12:13:14