| Autor(en): |
Jörg Opitz-Coutureau |
Titel: |
Hyperthermische Streuung von Antimonclustern an unterschiedlich harten Oberflächen |
| Gutachter: |
Bernhard Kaiser; Erhard Kemnitz; Manfred M. Kappes |
| Erscheinungsdatum: |
18.01.2005 |
| Volltext: |
pdf
(urn:nbn:de:kobv:11-10035770)
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| Fachgebiet(e): |
Chemie |
| Schlagwörter (ger): |
Cluster-Oberflächen-Stoß, unimolekulare Dissoziation, Energietransfer, Härte, Bindungsenergie |
| Schlagwörter (eng): |
cluster surface impact, unimolecular dissociation, energy transfer, hardness, binding energy |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Zitationshinweis: |
Opitz-Coutureau, Jörg:
Hyperthermische Streuung von Antimonclustern an unterschiedlich harten Oberflächen;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 18.01.2005, urn:nbn:de:kobv:11-10035770
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| Abstract (ger): |
| Die Oberflächen-stoßinduzierte Fragmentierung von reinen und gemischten Antimonclustern wurde im Bereich hyperthermischer Kollisionsenergien untersucht. In diesem Energiebereich sind die Prozesse des Ladungstransfers, des Energietransfers sowie der Fragmentierung der Cluster besonders wichtig.
Die Cluster wurden in einer gepulsten Bogenentladungsquelle erzeugt und nach Massenselektion in einem Flugzeit-Massenspektrometer mit sechs verschiedenen Oberflächen (Diamant, Siliziumdioxid, Antimon(III)oxid, Gold, Graphit und einer fluorierten organischen Monolagenoberfläche (C10-F-SAM)) unter Ultrahochvakuumbedingungen zur Wechselwirkung gebracht. Die daraus hervorgehenden ionischen Produkte wurden in einem zweiten Flugzeit-Massenspektrometer analysiert.
Der Ladungstransfer zwischen Projektilion und Oberfläche zeigte deutliche Unterschiede in Abhängigkeit von der Oberfläche. Dieser Effekt wurde anhand der Gesamtfragmentionenausbeute studiert und kann gut durch die unterschiedlichen Austrittsarbeiten beschrieben werden.
Die Effektivität der Oberflächen hinsichtlich des Transfers von kinetischer in innere Energie der auftreffenden Cluster ließ sich aus den Massenspektren der Fragmentionen bestimmen. Diese konnten aufgrund der bekannten Bindungsenergien der Antimon-Cluster mittels der Thermometermolekülmethode ausgewertet werden. Es wurde eine für alle Clustergrößen charakteristische Korrelation zwischen Energietransfereffektivität und Oberfläche festgestellt. Von allen untersuchten Oberflächen zeigt die F-SAM-Oberfläche den geringsten Energieübertrag. Der höchste Energieübertrag wird bei der Streuung an der Diamantoberfläche gemessen. Die Energieübertragseffektivität der anderen Oberflächen reiht sich zwischen diesen beiden Extremen ein. Diese Korrelation konnte sowohl mit makroskopischen (Härte) als auch mit mikroskopischen (Bindungsenergie, interatomare Abstände und Debye-Temperatur) Eigenschaften der zugehörigen Festkörper erklärt werden.
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| Abstract (eng): |
| Surface-induced fragmentation of pure and mixed antimony clusters was investigated within the hyperthermal collision energy range. Charge transfer, energy transfer and fragmentation of the clusters are important processes in this range.
Clusters were produced in a pulsed arc-discharge cluster ion source (PACIS) and mass-selected in a time-of-flight mass spectrometer. In a next step, the clusters were brought into interaction with six different surfaces (diamond, silicon dioxide, antimony(III)oxide, gold, graphite and a self-assembled organic mono-layer surface (C10-F-SAM)) under ultra-high vacuum conditions. The emerging product ions were analysed in a second time-of-flight mass spectrometer.
A notable difference between the six surfaces was found with respect to the charge transfer between projectile ion and surface. This effect was analysed in considering the total fragment ion yield and can be attributed to the different work functions of these surfaces.
The transfer from translational energy into vibrational modes of the impinging clusters has been determined from the mass spectra of the fragment ions as a function of the surface. The known binding energies of the antimony clusters allow the use of the thermometer molecule model to evaluate the fragment ion distribution. A correlation between the energy transfer efficiency and the type of surface was found which is valid for all cluster sizes. From all the surfaces, which have been investigated, the F-SAM surface shows the lowest and the diamond surface shows the highest energy transfer efficiency. The efficiency of the other surfaces falls in-between these two extremes. The correlation between the energy transfer efficiency of a surface and the kind of surface can be satisfactorily explained in terms of either macroscopic (hardness) or microscopic (binding energy, interatomic distances and Debye-temperature) properties of the solids.
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