Electron hole formation in acidic zeolite catalysts

Xavier Solans-Monfort; Vicenç Branchadell; Mariona Sodupe; Marek Sierka; Joachim Sauer

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Publikationsart:	Artikel
Autor(en):	Xavier Solans-Monfort; Vicenç Branchadell; Mariona Sodupe; Marek Sierka; Joachim Sauer
Titel:	Electron hole formation in acidic zeolite catalysts
Erschienen in:	The Journal of Chemical Physics 121 (12) 2004 S. 6034-6041
DOI:	10.1063/1.1781122
Erstveröffentlichung:	22.09.2004
Einreichung:	2004
Veröffentlichung auf edoc:	28.11.2005
Status:	published peer_reviewed
Volltext:	pdf (urn:nbn:de:kobv:11-10054325)
Fachgebiet(e):	Chemie
Schlagwörter (eng):	density functional theory, aluminium compounds, zeolites, ionisation potential, bond lengths, dissociation energies, quantum theory, catalysts
Einrichtung:	Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
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Abstract (eng):

The formation of an electron hole on an AlO4H center of the H-ZSM-5 zeolite has been studied by a hybrid quantum mechanics/shell-model ion-pair potential approach. The Becke-3-Lee-Yang-Parr (B3LYP) and Becke-Half&Half-Lee-Yang-Parr (BHLYP) hybrid density functionals yield electron holes of different nature, a delocalized hole for B3LYP and a hole localized on one oxygen atom for BHLYP. Comparison with coupled cluster calculations including single and double substitutions and with perturbative treatment of triple substitutions CCSD(T) and with experimental data for similar systems indicate that the localized description obtained with BHLYP is more accurate. Generation of the electron hole produces a substantial geometry relaxation, in particular an elongation of the Al-O distance to the oxygen atom with the unpaired electron. The zeolite framework stabilizes the positive charge by long-range effects. Our best estimates for the vertical and adiabatic ionization energies are 9.6–10.1 and 8.4–8.9 eV, respectively. Calculations for silicalite, the all-silica form of ZSM-5, also yield a localized electron hole, but the energy cost of the process is larger by 0.6–0.7 eV. The deprotonation energy of H-ZSM-5 is found to decrease from 12.86 to 11.40 eV upon electron hole formation

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