| Autor(en): |
Clemens von Korff Schmising |
Titel: |
Femtosecond X-ray scattering in condensed matter |
| Gutachter: |
Thomas Elsässer; Oliver Benson; Martin Wolf |
| Erscheinungsdatum: |
19.12.2008 |
| Volltext: |
pdf
(urn:nbn:de:kobv:11-10096187)
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| Fachgebiet(e): |
Physik |
| Schlagwörter (ger): |
Ferromagnetismus, Röntgenbeugung, Femtosekunden, Ferroelektriztät |
| Schlagwörter (eng): |
Femtosecond, X-ray Diffraction, Ferroelectricity, Ferromagnetism |
| Einrichtung: |
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Zitationshinweis: |
von Korff Schmising, Clemens:
Femtosecond X-ray scattering in condensed matter;
Dissertation,
Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 19.12.2008, urn:nbn:de:kobv:11-10096187
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| Abstract (ger): |
| Diese Arbeit untersucht die vielfältigen Wechselwirkungen zwischen
elektronischen und strukturellen Eigenschaften in Perovskit-Oxiden
und in einem molekularen Kristall. Optische Anregung mit ultrakurzen
Lichtimpulsen verändert die elektronische Struktur und die Dynamik
der damit verbundenen reversiblen Gitterveränderung wird mit
zeitaufgelöster Femtosekunden Röntgenbeugung direkt aufgezeichnet.
Eine Nanostruktur aus metallischen und ferromagnetischen Strontium
Ruthenat (SRO) und dielektrischen Strontium Titanat Schichten dient
als Modellsystem, um optisch induzierten Druck auf einer
subpikosekunden Zeitskala zu untersuchen. In der ferromagnetischen
Phase zeigen phononischer und magnetostriktiver Druck eine
vergleichbare ultraschnelle Dynamik und eine ähnliche Größe
unterschiedlichen Vorzeichens. Die Amplitude des magnetischen Drucks
folgt dem Quadrat der temperaturabhängigen Magnetisierung.
In einem weiteren Doppelschichtsystem komprimiert der sich
ultraschnell aufbauende phononische Druck in SRO benachbarte
ferroelektrische Blei Zirkonat Titanat Schichten. Dies reduziert die
tetragonale Verzerrung von bis zu 2 Prozent innerhalb 1.5
Pikosekunden und koppelt an die ferroelektrische "weiche
Mode", beziehungsweise an die Ionenverschiebung innerhalb der
Einheitszelle. Damit verbunden wird die makroskopische Polarisation
bis zu 100 Prozent reduziert; aufgrund der Anharmonizität der
Kopplung mit einer Verzögerung von 500 Femtosekunden.
Femtosekunden Photoanregung von Chromophoren in einem molekularen
Kristall induziert eine Änderung des Diopolmomentes durch
intramolekularen Ladungstransfer. Die Änderung der gestreuten
Röntgenintensität weist auf eine Molekül-Rotationsbewegung in
der Umgebung angeregte Dipole hin, welche der 10 Pikosekunden
Dynamik des Ladungstransfer folgt. Die transienten
Röntgenstreusignale werden vollständig von der kollektiven
Solvatation bestimmt und verdecken lokale, intramolekulare
Strukturänderungen. |
| Abstract (eng): |
| This thesis investigates the manifold couplings between electronic
and structural properties in crystalline Perovskite oxides and a
polar molecular crystal. Ultrashort optical excitation changes the
electronic structure and the dynamics of the connected reversible
lattice rearrangement is imaged in real time by femtosecond X-ray
scattering experiments.
An epitaxially grown superlattice consisting of alternating
nanolayers of metallic and ferromagnetic strontium ruthenate (SRO)
and dielectric strontium titanate serves as a model system to study
optically generated stress. In the ferromagnetic phase,
phonon-mediated and magnetostrictive stress in SRO display similar
sub-picosecond dynamics, similar strengths but opposite sign and
different excitation spectra. The amplitude of the magnetic
component follows the temperature dependent magnetization square,
whereas the strength of phononic stress is determined by the amount
of deposited energy only.
The ultrafast, phonon-mediated stress in SRO compresses
ferroelectric nanolayers of lead zirconate titanate in a further
superlattice system. This change of tetragonal distortion of the
ferroelectric layer reaches up to 2 percent within 1.5 picoseconds
and couples to the ferroelectric soft mode, or ion displacement
within the unit cell. As a result, the macroscopic polarization is
reduced by up to 100 percent with a 500 femtosecond delay that is
due to final elongation time of the two anharmonically coupled
modes.
Femtosecond photoexcitation of organic chromophores in a molecular,
polar crystal induces strong changes of the electronic dipole moment
via intramolecular charge transfer. Ultrafast changes of transmitted
X-ray intensity evidence an angular rotation of molecules around
excited dipoles following the 10 picosecond kinetics of the charge
transfer reaction. Transient X-ray scattering is governed by
solvation, masking changes of the chromophore''s molecular structure. |
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