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Dissertation

Autor(en): Sebastien Guimond
Titel: Vanadium and molybdenum oxide thin films on Au(111) – growth and surface characterization
Gutachter: Hans-Joachim Freund; Klaus Rademann
Erscheinungsdatum: 15.07.2009
Volltext: pdf (urn:nbn:de:kobv:11-100101923)
Fachgebiet(e): Chemie
Schlagwörter (ger): Dünnschichten, V2O3, V2O5, MoO3, Oberflächencharakterisierung
Schlagwörter (eng): Thin films, V2O3, V2O5, MoO3, surface characterization
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Zitationshinweis: Guimond, Sebastien: Vanadium and molybdenum oxide thin films on Au(111) – growth and surface characterization; Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 15.07.2009, urn:nbn:de:kobv:11-100101923
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Abstract (ger):
In der vorliegenden Arbeit wurden das Wachstum und die Oberflächenstruktur von definier-ten V2O3-, V2O5- und MoO3-Filmen auf Au(111) sowie deren Einsatz als Modellsysteme zur Untersuchung von Elementarreaktionen auf Vanadiumoxid- und Molybdänoxid-basierten selektiven Oxidationskatalysatoren untersucht. Im Falle von V2O3(0001) befindet sich an der Oberfläche der Filme eine Lage von Vanadylgruppen, welche kein Bestandteil der Kristall-struktur sind. Die O Atome der Vanadylgruppen können durch Elektronenbeschuss definiert entfernt werden, wodurch eine partiell oder vollständig V-terminierte Oberfläche erzeugt werden kann. Der Grad der Oberflächenreduktion wird durch die Elektronendosis festgelegt. Dieses ermöglicht eine Untersuchung des Einflusses der Vanadylgruppen und der unterkoor-dinierten V-Ionen auf die Reaktivität der Modellkatalysatoren. Die Präparation von defektar-men V2O5(001)- und MoO3(010)-Filmen ist erstmals in der vorliegenden Arbeit dokumen-tiert. Diese Filme wurden mittels Oxidation in einer Hochdruckzelle bei einem Sauerstoffdruck von 50 mbar hergestellt. Anders als in vielen Publikationen berichtet sind diese hochkristallinen Schichten unter UHV-Bedingungen weitgehend reduktionsbeständig. Oberflächenverunreinigungen und Defekte scheinen aber einen großen Einfluss auf die Redu-zierbarkeit zu haben. Die von den Strukturen der regulären Oxide abweichenden Strukturen der Koinzidenzgitter von V2O5- und MoO3-Monolagen werden durch die Wechselwirkung mit der Au(111)-Unterlage stabilisiert, was vermutlich durch die einfache Verschiebbarkeit von Koordinationseinheiten in V und Mo-Oxiden erleichtert wird. Für beide Oxide beginnt das Wachstum regulärer Oxidstrukturen erst nach Vollendung der zweiten Lage. Die für geträgerte V2O5-Katalysatoren häufig vorgebrachte Annahme, dass V2O5-Kristallkeimbildung direkt auf einer Monolage stattfindet, sollte somit mit Vorsicht betrachtet werden.
Abstract (eng):
The growth and the surface structure of well-ordered V2O3, V2O5 and MoO3 thin films have been investigated in this work. These films are seen as model systems for the study of ele-mentary reaction steps occurring on vanadia and molybdena-based selective oxidation cata-lysts. It is shown that well-ordered V2O3(0001) thin films can be prepared on Au(111). The films are terminated by vanadyl groups which are not part of the V2O3 bulk structure. Elec-tron irradiation specifically removes the oxygen atoms of the vanadyl groups, resulting in a V-terminated surface. The fraction of removed vanadyl groups is controlled by the electron dose. Such surfaces constitute interesting models to probe the relative role of both the vanadyl groups and the undercoordinated V ions at the surface of vanadia catalysts. The growth of well-ordered V2O5(001) and MoO3(010) thin films containing few point defects is reported here for the first time. These films were grown on Au(111) by oxidation under 50 mbar O2 in a dedicated high pressure cell. Contrary to some of the results found in the literature, the films are not easily reduced by annealing in UHV. This evidences the contribution of radiation and surface contamination in some of the reported thermal reduction experiments. The growth of ultrathin V2O5 and MoO3 layers on Au(111) results in formation of interface-specific monolayer structures. These layers are coincidence lattices and they do not correspond to any known oxide bulk structure. They are assumed to be stabilized by electronic interaction with Au(111). Their formation illustrates the polymorphic character and the ease of coordination units rearrangement which are characteristic of both oxides. The formation of a second layer apparently precedes the growth of bulk-like crystallites for both oxides. This observation is at odds with a common assumption that crystals nucleate as soon as a monolayer is formed dur-ing the preparation of supported vanadia catalysts.
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Generiert am 23.09.2014, 07:24:06