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Dissertation

Autor(en): Yulian V. Vanne
Titel: Ionization of molecular hydrogen in ultrashort intense laser pulses
Gutachter: Alejandro Saenz; Wilhelm Becker; Eva Lindroth
Erscheinungsdatum: 30.03.2010
Volltext: pdf (urn:nbn:de:kobv:11-100110597)
Fachgebiet(e): Physik
Schlagwörter (ger): Wasserstoff Molekül, Ionisation, Zeitabhängig Schrödingergleichung, Anregung, Starkfeldnäherung
Schlagwörter (eng): Molecular hydrogen, Time-dependent Schrödinger equation, Ionization, Excitation, Strong-field approximation
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Lizenz: Namensnennung - Keine kommerzielle Nutzung - Keine Bearbeitung (CC BY NC ND)
Zitationshinweis: Vanne, Yulian V.: Ionization of molecular hydrogen in ultrashort intense laser pulses; Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 30.03.2010, urn:nbn:de:kobv:11-100110597
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Abstract (ger):
Ein neuer numerischer ab initio Ansatz wurde entwickelt und zur Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung für zweiatomig Moleküle mit zwei Elektronen (z.B. molekularer Wasserstoff), welche einem intensiven kurzen Laserpuls ausgesetzt sind, angewandt. Die Methode basiert auf der Näherung fester Kernabstände und der nicht-relativistischen Dipolnäherung und beabsichtigt die genaue Beschreibung der beiden korrelierten Elektronen in voller Dimensionalität. Die Methode ist anwendbar für eine große Bandbreite von Laserpulsparamtern und ist in der Lage, Einfachionisationsprozesse sowohl mit wenigen als auch mit vielen Photonen zu beschreiben, sogar im nicht-störungstheoretischen Bereich. Ein entscheidender Vorteil der Methode ist ihre Fähigkeit, die Reaktion von Molekülen mit beliebiger Orientierung der molekularen Achse im Bezug auf das linear polarisierte Laserfeld in starken Feldern zu beschreiben. Dementsprechend berichtet diese Arbeit von der ersten erfolgreichen orientierungsabhängigen Analyse der Multiphotonenionisation von H2, welche mit Hilfe einer numerischen Behandlung in voller Dimensionalität durchgeführt wurde. Neben der Erforschung des Bereichs weniger Photonen wurde eine ausführliche numerische Untersuchung der Ionisation durch ultrakurze frequenzverdoppelte Titan:Saphir-Laserpulse (400 nm) präsentiert. Mit Hilfe einer Serie von Rechnungen für verschiedene Kernabstände wurden die totalen Ionisationsausbeuten für H2 und D2 in ihren Vibrationsgrundzuständen sowohl für parallele als auch für senkrechte Ausrichtung erhalten. Eine weitere Serie von Rechnungen für 800nm Laserpulse wurde benutzt, um ein weitverbreitetes einfaches Interferenzmodel zu falsifizieren. Neben der Diskussion der numerischen ab initio Methode werden in dieser Arbeit verschiedene Aspekte im Bezug auf die Anwendung der Starkfeldnäherung für die Erforschung der Reaktion eines atomaren oder molekularen Systems auf ein intensives Laserfeld betrachtet.
Abstract (eng):
A novel ab initio numerical approach is developed and applied that solves the time-dependent Schrödinger equation describing two-electron diatomic molecules (e.g. molecular hydrogen) exposed to an intense ultrashort laser pulse. The method is based on the fixed-nuclei and the non-relativistic dipole approximations and aims to accurately describe both correlated electrons in full dimensionality. The method is applicable for a wide range of the laser pulse parameters and is able to describe both few-photon and many-photon single ionization processes, also in a non-perturbative regime. A key advantage of the method is its ability to treat the strong-field response of the molecules with arbitrary orientation of the molecular axis with respect to the linear-polarized laser field. Thus, this work reports on the first successful orientation-dependent analysis of the multiphoton ionization of H2 performed by means of a full-dimensional numerical treatment. Besides the investigation of few-photon regime, an extensive numerical study of the ionization by ultrashort frequency-doubled Ti:sapphire laser pulses (400 nm) is presented. Performing a series of calculations for different internuclear separations, the total ionization yields of H2 and D2 in their ground vibrational states are obtained for both parallel and perpendicular orientations. A series of calculations for 800nm laser pulses are used to test a popular simple interference model. Besides the discussion of the ab initio numerical method, this work considers different aspects related to the application of the strong-field approximation (SFA) for investigation of a strong-field response of an atomic and molecular system. Thus, a deep analysis of the gauge problem of SFA is performed and the quasistatic limit of the velocity-gauge SFA ionization rates is derived. The applications of the length gauge SFA are examined and a recently proposed generalized Keldysh theory is criticized.
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Generiert am 26.07.2014, 13:12:28