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Dissertation

Autor(en): Hannes Guhl
Titel: Density functional theory study of oxygen and water adsorption on SrTiO 3 (001)
Gutachter: Roberto Fornari; Norbert Koch; Karsten Reuter
Erscheinungsdatum: 03.02.2011
Volltext: pdf (urn:nbn:de:kobv:11-100182226)
Fachgebiet(e): Physik
Schlagwörter (ger): Sauerstoff, Adsorption, Wasser, Stronitumtitanat
Schlagwörter (eng): oxygen, water, Strontium titanate, adsorption
Einrichtung: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Lizenz: Namensnennung - Keine kommerzielle Nutzung - Keine Bearbeitung (CC BY NC ND)
Zitationshinweis: Guhl, Hannes: Density functional theory study of oxygen and water adsorption on SrTiO 3 (001); Dissertation, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I , publiziert am 03.02.2011, urn:nbn:de:kobv:11-100182226
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Abstract (ger):
Strontiumtitanat ist ein häufig untersuchtes Oxidmaterial, mit einem breiten Anwen- dungsgebiet z.B. in der Photokatalyse oder auch als Substratmaterial beim Wachstum ande- rer Oxidschichten. Dabei spielen chemische Prozesse an der Oberfläche eine herausragende Rolle, deren Kenntnis für eine tieferes Verständnis der genannten Anwendungen unentbehrlich ist. Darüberhinaus gibt es deutliche Hinweise darauf, dass diese Oberflächenprozesse sehr stark, u.a. von Wasserstoff und Wasser beeinflußt werden. Sowohl wegen der Relevanz als auch wegen der technischen Machbarkeit, stellt eine Untersuchung des Adsorptionsverhaltens von Sauerstoff und Wasserstoff mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie einen natürlichen Ausgangspunkt dar, um genaue Einblicke in die Prozesse auf der Oberfläche auf atomare Ebene zu gewinnen. Bei der Adsorption des Sauerstoffs und des Wassers ist gleichermaßen auffällig, dass die Bindungsenergien sehr stark durch langreichweitige Verzerrungen im Substratgitter beeinflußt werden, welche damit eine effektive repulsive Wechselwirkung der adsorbierten Spezies bewirken. Adsorbierte Sauerstoffatome bilden mit jeweils einem Sauerstoffatom des Subtrats ein „Quasi-Peroxid-anion“, wodurch das adsorbierte Sauerstoffatom einen Gitterplatz einnimmt, der nicht einem Sauerstoffplatz des Perovskitgitters entspricht. Im Gegensatz dazu wurden bei allen untersuchten atomaren Konfigurationen, die Wasser und Hydroxylgruppen enthielten, beobachtet, dass sich hier die adsorbierten Sauerstoffatome an den Plätzen des forgesetzten Perovskitgitters befinden. Bemerkenswert ist die spontane Dissoziation und Bildung eines Hydroxylpaares auf der Strontiumoxidterminierung während des Adsorption des Wassermoleküls. Auf der Titandioxidterminierung hingegen werden abhängig von der Bedeckung Wassermoleküle und Hydroxylgruppen beobachtet. Die Energetik, die diesem Verhalten zugrunde liegt, zeigt sehr gute Übereinstimmung mit den experimen- tellen Beobachtungen von Iwahori und Kollegen.
Abstract (eng):
Strontium titanate is an extensively studied material with a wide range of application, for instance in photo-catalysis and most importantly, it is used as a substrate in growth of functional oxides. The surface chemistry is crucial and hence understanding the surface structure on atomic scale is essential for gaining insight into the fundamental processes in the aforementioned applications. Moreover, there exist a lot of evidence that this surface chemistry might be controlled to considerably by extrinsic species, such as residual hydrogen and water. Investigating the properties of water and oxygen on the strontium titanate surface is certainly a natural starting point for a theoretical study based on density functional theory, because these species are practically present on the surface on a wide range of experimental conditions and they are computationally feasible. For the oxygen and water adsorption the binding energy is controlled by long-range surface relaxations leading to an effective repulsion of the adsorbed specimen. The isolated oxygen ad-atom forms a covalently bonded “quasi-peroxide anion” in combination with a lattice oxygen atom. Contrariwise, in all investigated configurations containing water molecules and hydroxyl groups, the respective oxygen atoms assumed positions close to the oxygen sites of the continued perovskite lattice of the substrate. Most remarkably, on the strontium oxide termination, the water molecules adsorbs and dissociates effortlessly leading to the formation of a pair of hydroxyl groups. For the titanium dioxide termination, a coverage dependent adsorption mode is observed. Densely packings stabilize water molecules, whereas at lower coverage and finite temperatures the formation of hydroxyl groups is found. The energetics responsible for this behavior is consistent with recent experiments by Iwahori and coworkers.
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Generiert am 23.04.2014, 09:32:33