Optische elektronische Eigenschaften leitender Polymere

Abstract

In dieser Arbeit wird unter Verwendung des Su-Schrieffer-Heeger-Modells die Dynamik des einfachsten konjugierten Polymers Trans-Polyacetylen in Mean-Field-Approximation untersucht. Dazu wird erstmalig von einer dimerisierten Peierls-Kette im Grundzustand ausgegangen, die durch einen gaußförmigen Laserpuls angeregt wird. Sowohl bei subresonanter Anregung als auch bei Anregungen hoch im Band bilden sich geladene Solitonpaare mit gemischten Gap-Zuständen, für die ein Phasendiagramm in Abhängigkeit vom Mischungsparameter abgeleitet wird. Diese Zustände werden im Rahmen des Takayama-Lin-Liu-Maki-Modells erfolgreich beschrieben.Um einen Ladungstransfer zwischen benachbarten Ketten zu untersuchen, werden die Rechnungen auf zwei gekoppelte Peierls-Ketten ausgedehnt. In Abhängigkeit von der Kopplungsstärke und der Kettenlänge ergibt sich eine Reihe von Grundzustandskonfigurationen. Bei einer Anregung mit einem transversalen Laserpuls findet ein Ladungstransfer zwischen den beiden Ketten mit einer Frequenz statt, die der doppelten Kopplungsstärke entspricht. Zur Einbeziehung der Coulomb-Wechselwirkung der Pi-Elektronen wird das Pariser-Parr-Pople-Modell verwendet. Durch Anpassung an möglichst viele experimentelle Größen wird ein geeigneter Satz von Modell-Parametern berechnet. Die von der Kette aufgenommene Energie und deren Dynamik werden diskutiert.

In the framework of the Su-Schrieffer-Heeger model the dynamics of the most simple conjugated polymer trans-polyacetylene is investigated in mean field approximation. Starting with a dimerized Peierls chain in the ground state, a femtosecond laser pulse with a gaussian enveloppe is applied. For subresonant and high band excitation charged soliton pairs are created and are related to mixed gap states. For different values of the mixing strength a phase diagram can be drawn. The creation of the mixed gap states can be also explained within the continuum approximation with the Takayama-Lin-Liu-Maki model. In order to investigate charge transfer between two Peierls chains, the calculations are extended to a system with two coupled chains. Different ground state configurations occur, depending on the coupling stength and the chain length. In the case of an excitation perpendicular to the chain axis, a strong charge transfer between the chains is observed. Furthermore the Pariser-Parr-Pople model is used to take into account the Coulomb interaction between the Pi-electrons. A model parameter set can be determined by fitting the experimental values. The energy absorbed by the chain and the soliton dynamics are discussed in this model.