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2003-12-12Dissertation DOI: 10.18452/14993
Femtosecond mid-infrared spectroscopy of elementary photoinduced reactions
dc.contributor.authorRini, Matteo
dc.date.accessioned2017-06-18T05:45:28Z
dc.date.available2017-06-18T05:45:28Z
dc.date.created2003-12-12
dc.date.issued2003-12-12
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/15645
dc.description.abstractIn dieser Arbeit wird Femtosekunden-Spektroskopie im mittleren Infrarot angewandt auf einige der am gründlichsten studierten fotoinduzierten Reaktionen: der Wasserstoff-Protonentransfer im elektronischen angeregten Zustand, für einen intramolekularen und einen intermolekularen Fall, sowie die Isomerisation fotochromer Verbindungen. Elektronische Spektroskopie ist die am häufigsten verwendete Methode zur Untersuchung ultraschneller Reaktionsdynamik in der kondensierten Phase, wobei Übergänge zwischen elektronischen Zuständen der reagierenden molekularen Systeme beobachtet werden. Häufig werden elektronische Übergänge abgetastet, deren Wellenfunktionen delokalisiert sind, so dass kaum ortspezifische Information erhalten wird. Außerdem ist aufgrund der breiten Absorptionslinien, die aus den schnellen Dephasierungszeiten elektronischer Übergänge resultieren, eine verlässliche Interpretation der experimentellen Daten schwierig; dies umso mehr, je komplexer der Reaktion ist, z.B. durch die Anwesenheit verschiedener Isomere oder durch das Zusammenwirken vieler elektronischer Zustände. Femtosekunden-Infrarotspektroskopie wird in dieser Arbeit als leistungsfähige Alternative eingesetzt, um ultraschnelle Reaktionsdynamik zu beobachten, und so den hohen Grad an Korrelation zwischen Infrarotspektren und molekularer Struktur sowie die Vorteile schmaler Bandbreiten IR-aktiver Schwingungsmoden auszunutzen.ger
dc.description.abstractIn this thesis femtosecond mid-infrared spectroscopy has been applied to the investigation of some of the most thoroughly studied photoinduced reactions: the excited state hydrogen/proton transfer, both in an intramolecular and in an intermolecular case, and the isomerization of photochromic compounds. Electronic spectroscopy is the most commonly used method for ultrafast studies of molecular reaction dynamics in the condensed phase, whereby the electronic states of the reacting molecular systems are monitored. These techniques typically probe electronic transitions occurring between delocalized orbitals and - thus - do not provide site-specific information. Besides, the broad absorption lines resulting from the fast dephasing times of electronic transitions in solutions may hinder a reliable interpretation of the experimental results, especially when the complexity of the reaction increases, due e.g. to the presence of different isomers or to the involvement of numerous electronic states. Femtosecond infrared spectroscopy has been used in this work as a powerful and complementary alternative to probe ultrafast reaction dynamics, exploiting the high degree of correlation between the infrared spectra and the molecular structure and the advantages stemming from the narrow bandwidths of IR-active vibrational modes.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
dc.rights.urihttp://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
dc.subjectFemtosekundenger
dc.subjectMittleres Infrarotger
dc.subjectSpektroskopieger
dc.subjectFotoinduzierte Reaktionenger
dc.subjectProtonentransferger
dc.subjectFotochromieger
dc.subjectFemtosecondeng
dc.subjectMid-infraredeng
dc.subjectSpectroscopyeng
dc.subjectPhotoinduced Reactionseng
dc.subjectProton Transfereng
dc.subjectPhotochromismeng
dc.subject.ddc530 Physik
dc.titleFemtosecond mid-infrared spectroscopy of elementary photoinduced reactions
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-10020869
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/14993
dc.contributor.refereeRabe, Jürgen P.
dc.contributor.refereeSchwentner, Nikolaus
dc.contributor.refereeElsaesser, Thomas
dc.subject.dnb29 Physik, Astronomie
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I

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