Niedertemperatur Sol-Gel Verfahren für optische Schichtsysteme auf Basis von Magnesiumfluorid und Titandioxid

Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Niedertemperatur Sol-Gel Spin-Coating Verfahren entwickelt, mit dem sich Metalloxide und -fluoride in Form von Nanometer-dicken Schichten abscheiden lassen. Ziel dieses Verfahrens ist die Herstellung von anti- (AR) und hoch reflektierenden (HR) Schichtsystemen, die aus einem alternierenden Aufbau von niedrig brechenden und hoch brechenden Materialien bestehen. Zur Darstellung der Metallfluoride wurde dabei eine neuartige nichtwässrige Sol-Gel Synthese ausgehend von Metallalkoxiden und in Alkoholen einkondensiertem Fluorwasserstoff angewendet. Die abgeschiedenen Schichten, die bei 100 °C getrocknet wurden, sind mit REM, TEM und AFM auf ihre morphologische Struktur, mit EDX und XPS auf ihre chemische Zusammensetzung und mit Ellipsometrie und UV-vis Transmissionsspektroskopie auf ihre optischen Eigenschaften hin untersucht worden. Mit diesem Verfahren gelang die Präparation von homogenen MgF2- und TiO2-Schichten mit geringen Rauheiten (Ra < 2,0 nm) auf Si- und SiO2-Substraten. Die MgF2-Schichten haben einen Brechungsindex von n500 = 1,36. Die TiO2-Schichten weisen einen Brechungsindex von n500 = 2,05 auf. Die Dicken der MgF2- und TiO2-Schichten sind zwischen 25 nm und 500 nm einstellbar. Durch einen alternierenden Aufbau von MgF2- und TiO2-Schichten gelang außerdem erstmalig die Herstellung von Metallfluorid- und Metalloxid-basierten Schichtsystemen über einen Niedertemperatur Sol-Gel Prozess. Mit Hilfe der bestimmten optischen Eigenschaften der MgF2- und TiO2-Einzelschichten wurden einfache AR und HR Designs entwickelt und aufgebaut. Die Transmissionsspektren der Designs und der jeweiligen Schichtsysteme zeigten dabei gute Übereinstimmungen, gleiches galt für die mit Hilfe der Spektralellipsometrie aufgenommenen Reflexionsspektren. In dieser Arbeit konnte erstmals gezeigt werden, dass sich das Niedertemperatur Sol-Gel Verfahren prinzipiell zur Herstellung von einfachen AR und HR Schichtsystemen eignet.

This work deals with the development of a low temperature sol-gel spincoating process for thin films with thicknesses in the nanometer range based on metal oxides and metal fluorides. Optical films such as anti-reflective (AR) or high reflective coatings are of much interest and consist of alternating dielectric layers of low and high refractive index materials. Regarding the general procedure for the metal fluorides a novel nonaqueous sol-gel synthesis starting from metal alkoxides and alcohol-dissolved HF was used. The coatings were dried and calcined at 100 °C. The morphology of these films was characterised with REM, TEM and AFM. EDX and XPS were used to indentify the chemical composition and ellipsometry and UV-vis spectroscopy to determine the optical properties of the films. This new process allows the preparation of homogeneous magnesium fluoride and titanium dioxide layers with low roughness (Ra < 2.0 nm) on Si and SiO2 substrates. The thicknesses of the MgF2 and TiO2 single layers were adjustable between 25 nm and 500 nm depending on the number of coating steps and on the concentration of the used sols. The MgF2 layers had a refractive index of n500 = 1.36 and the TiO2 layers a refraction index of n500 = 2.05. For the first time, an alternating metal fluoride and oxide multilayer system was produced with a low temperature sol-gel method (consisting of MgF2 and TiO2). Based on the determined optical constants of the MgF2 and TiO2 single layers, AR and HR multilayer systems were calculated and fabricated. The transmission spectra of the designs and the corresponding multilayer were in good agreement. Similar results were obtained with the reflection spectra determined with spectral ellipsometry. The presented investigations were able to show that the developed low temperature sol-gel process using the spin-coating technique is suitable for the preparation of simple AR and HR multilayer systems.