Solution growth of microcrystalline silicon on amorphous substrates

Abstract

Die vorliegende Arbeit behandelt die Züchtung von mikrokristallinem Silicium auf Glas bei niedrigen Temperaturen. Da Glas ein amorphes Material ist, können konventionelle Epitaxietechniken nicht angewendet werden. Im untersuchten Wachstumsprozess werden zunächst Silicium-Saatkristallite durch Anwendung des Vapor-Liquid-Solid Verfahrens abgeschieden. Als Lösungsmittel kommt Indium zum Einsatz. Die so erzeugten Kristallite werden anschließend mittels stationärer Lösungszüchtung vergrößert. Bei der Apparatur handelt es sich um einen Prototypen im Labormaßstab, welcher aus einer vertikalen Anordnung eines Sättigungssubstrates und des Lösungsmittels (Indium) besteht. Ein Temperaturgradient bewirkt gleichzeitig eine ausreichende Übersättigung der Nährlösung sowie konvektiven Stofftransport zum oben befindlichen Züchtungssubstrat. Die chemische Stabilität verschiedener Zwischenschichten wurde durch Berechnungen im ternären Stoffsystem Molybdän, Silicium und Indium betrachtet. Darauf basierend erfolgte die Präparation von MoSi2 auf Glas durch Temperung alternierender Molybdän-Silicium Schichtpakete. Die Stabilität dieser Schichten im Kontakt mit Silicium gesättigter Züchtungslösung konnte experimentell nachgewiesen werden. Die anschließende Untersuchung des Vapor-Liquid-Solid Prozesses auf MoSi2-Schichten zeigte eine signifikante Anhängigkeit von den Parametern der Schichtpräparation sowie der Substrattemperatur während der Lösungsmittelverdampfung. Saatkristallite wurden mittels stationärer Lösungszüchtung ausgewachsen und das gezüchtete Material bezüglich Kristallinität, Orientierung und Reinheit charakterisiert. Zusätzlich standen Untersuchungen zur Morphologie im Vordergrund. Die prinzipielle Anwendbarkeit des Prozesses zur Abscheidung von mikrokristallinem Silicium auf Glas konnte nachgewiesen werden. Allerdings verbleiben Limitierungen bezüglich des erreichbaren Bedeckungsgrades sowie der Größe unter stabilen Bedingungen gewachsener Silicium Kristallite.

This work deals with low-temperature solution growth of micro-crystalline silicon on glass. As glass is an amorphous material, conventional epitaxy is not applicable. Therefore, growth is conducted in a two-step process. The first step aims at the spatial arrangement of silicon seed crystals, which is realized by means of vapor-liquid-solid processing using indium as solvent. Seed crystals are afterwards enlarged by applying a specially developed steady-state solution growth apparatus. This laboratory prototype consists of a vertical stack of a silicon feeding source and the solvent (indium). A temperature gradient between feeding source and growth substrate at the top promotes both, supersaturation and material transport by solvent convection. To ensure thermodynamic stability of all materials involved during steady-state solution growth, the ternary phase equilibrium between molybdenum, indium and silicon at 600°C was considered. Based on the obtained results, the use of molybdenum disilicide as conductive coating material is proposed. MoSi2 thin films on glass are shown to resist solution contact. Subsequent investigation of feasibility of the vapor-liquid-solid mechanism revealed the success of indium microdroplet formation to be determined by both, the multilayer deposition parameters and the substrate temperature during indium deposition. Steady-state solution growth at 610°C was utilized to enlarge silicon seed crystals to diameters of up to 200 micrometer. The grown material has been subject of characterization regarding the crystallinity, orientation and purity. Additionally, morphological anomalies are considered. The feasibility of the process for growth of microcrystalline silicon on glass has been shown in principle. Nevertheless, limitations exist regarding the achievable crystalline solidity ratio and the size of crystallites grown under stable conditions.