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2014-02-03Dissertation DOI: 10.18452/16896
Oxygen and CO adsorption on supported Pd nanoparticles and Pd(111)
dc.contributor.authorPeter, Matthias
dc.date.accessioned2017-06-18T12:53:03Z
dc.date.available2017-06-18T12:53:03Z
dc.date.created2014-02-10
dc.date.issued2014-02-03
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/17548
dc.description.abstractUm die Korrelation zwischen Partikelgröße und Reaktivität von Pd Nanopartikeln auf Eisenoxid zu untersuchen wurde die experimentelle Methode Einkristalladsorptionskalorimetrie mit der Präparation von Modellsystemen kombiniert. Da diese Systeme mit mikroskopischen Methoden untersucht wurden, liegen detaillierte strukturelle Informationen vor. Es konnte gezeigt werden, dass die Adsorptionsenergie auf 3.4 nm großen Pd Nanopartikeln um 69 kJ/mol höher ist als auf Pd(111). Dieser Effekt resultiert aus der Änderung des Adsorptionsplatzes von Facettenplätzen auf Pd(111) zu Kantenplätzen auf Pd Nanopartikeln. Die Änderung der Partikelgröße im Bereich 3.4 nm - 1.9 nm führt zu einer Verringerung der Adsorptionsenergie um 70 kJ/mol. Eine Reduktion der Adsorptionsenergie auf kleineren Nanopartikeln wurde auch für CO gemessen. Die Differenz in der Pd-O Bindungsenergie zwischen den verschiedenen Systemen verringert sich bei erhöhter Adsorbatbedeckung. Die Anzahl adsorbierter Sauerstoffatome auf frisch präparierten Pd Nanopartikeln bei 300 K ist um drei bis vier mal höher als die Anzahl an Sauerstoffatomen welche Pd Oberflächenplätze sättigen können. Diese Beobachtung kann mit Sauerstoffdiffusion in die Nanopartikel oder in den Träger erklärt werden. Die Wechselwirkung zwischen Sauerstoff und CO auf Pd(111) und Pd Nanopartikeln verschiedener Größen wurde als Funktion der Bedeckung studiert. Aufgrund der CO-O Wechselwirkung verringert sich die CO Adsorptionsenergie um ~40 kJ/mol auf sauerstoffvorbedeckten Pd(111) und Pd Nanopartikeln der Größen 2.9 nm und 3.4 nm.ger
dc.description.abstractTo determine the correlation between the particle size and the reactivity of Pd nanoparticles, which are supported on iron oxide, the experimental method single crystal adsorption calorimetry has been combined with the preparation of model systems. Detailed structural information on the supported systems is available from previous structural studies. It was found that the oxygen adsorption energy is 69 kJ/mol higher on 3.4 nm sized Pd nanoparticles compared to Pd(111) due to a change of the local adsorption site from threefold hollow to low coordinated sites. A reduction of the particle size in the range 3.4 nm - 1.9 nm was found to lead to a decrease of the adsorption energy by 70 kJ/mol. A reduction of the adsorbate binding energy has also been found for CO. The difference in the Pd-O binding energy between the different systems decreases with increasing coverage. It was demonstrated that the number of adsorbed oxygen atoms on freshly prepared Pd nanoparticles at 300 K is three to four times higher than the amount of oxygen atoms which saturate the Pd surface sites. This observation can be explained with oxygen diffusion either into the nanoparticles or into the support. The interaction between oxygen and CO has been studied on Pd(111) and Pd nanoparticles of different sizes as a function of the coverage. Due to CO-O interaction, the CO adsorption energy is reduced by ~40 kJ/mol on oxygen precovered Pd(111) and Pd nanoparticles of 2.9 nm and 3.4 nm.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
dc.rights.urihttp://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
dc.subjectSauerstoffger
dc.subjectMikrokalorimetrieger
dc.subjectAdsorptionsenergieger
dc.subjectAdsorbatwechselwirkungger
dc.subjectPdger
dc.subjectoxygeneng
dc.subjectMicrocalorimetryeng
dc.subjectadsorption energyeng
dc.subjectadsorbate interactioneng
dc.subjectPdeng
dc.subject.ddc540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
dc.titleOxygen and CO adsorption on supported Pd nanoparticles and Pd(111)
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-100215471
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/16896
dc.identifier.alephidBV041640102
dc.date.accepted2013-12-18
dc.contributor.refereeFreund, Hans-Joachim
dc.contributor.refereeSauer, Joachim
dc.subject.dnb30 Chemie
dc.subject.rvkVE 7027
dc.subject.rvkVE 9857
dc.subject.rvkVH 8070
local.edoc.pages157
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I

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