Wachstum und Charakterisierung von großflächigem Graphen

Abstract

Das Wachstum makroskopischen und einlagigen Graphens und dessen Implementierung in großflächige Bauelementen ist von großem Interesse. Großflächiges Graphen wird mit Hilfe eines optimierten CVD-Prozesses auf polykristalliner Kupferfolie bei hohen Temperaturen gewachsen und durch einen eigens entwickelten Transferprozess auf geeignete Substrate transferiert. Transmissionsspektroskopische Untersuchungen zeigen, dass sich die hergestellten Graphenschichten im Wellenlängenbereich von 450-800 nm durch eine Transmission auszeichnen, die nicht wesentlich von 97.6% abweicht. NEXAFS-, XPS und Raman-Experimente belegen, dass die sp2-Hybridstruktur des Graphens arm an Defekten ist. Aufgrund der unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten von Graphen und Kupfer, wird großflächiges Graphen während des Abkühlprozesses biaxial und kompressiv verspannt. Unter Verwendung von AFM- und Raman-Experimenten werden der Mechanismus des schrittweisen Verspannungsabbaus vollständig aufgeklärt und die Teil- sowie Restverspannungen quantifiziert. Interessanterweise führt der erste Schritt des Verspannungsabbaus während des Abkühlprozesses zur Ausbildung einer ausgeprägten Rillenstruktur auf der Cu-Substratoberfläche und zum Aufwerfen von Graphenfalten. Die Relaxation weiterer Verspannung während des Graphentransfers vom Cu-Wachstumssubstrat auf SiO2-bedecktes Si führt zu einer Frequenzverschiebung der 2D Phonon-Mode um -27 cm-1. Hall-Effekt-Messungen einer 8x8 mm2 großen Graphenschicht auf Corning Eagle Borosilikatglas zeigen eine Ladungsträgerbeweglichkeit von 2070 cm2 V-1 s-1 im Graphen. Weiterhin ergeben diese Messungen eine Lochkonzentration von 3.6E12 cm-2 in diesen Schichten. Der durch Raman-Experimente gezeigte Erhalt der Graphenstruktur nach Bedeckung mit kristallinem Si, weckt Erwartungen, Graphen zukünftig beispielsweise als vergrabenen Frontkontakt in flüssigphasenkristalliserten Dünnschichtsolarzellen in Superstratkonfiguration implementieren zu können.

The growth of macroscopic single-layer graphene and its implementation in large-area electronic devices is of major interest. Large area graphene is grown by an optimized CVD-process on polycrystalline copper foil and transferred to suitable substrates by a self-developed transfer process. Transmission-spectroscopic investigations indicate that the manufactured graphene exhibits almost constant transmission of 97.6 % between 450-800 nm. NEXAFS-, XPS-, as well as Raman experiments were conducted to demonstrate the low defect density in the sp2 hybrid structure of the manufactured graphene. Large internal biaxial compressive strain is introduced in graphene due to the thermal expansion mismatch between graphene and copper. The mechanism of the stepwise strain relaxation is fully revealed by AFM and Raman measurement techniques. The remaining strain in the material is thoroughly quantified. Interestingly, the first step of the strain relaxation process results in a pronounced ripple structure on the Cu substrate and in graphene wrinkle formation. Removing graphene from the Cu substrate and transferring it to SiO2 results in a shift of the 2D phonon mode by 27cm-1 to lower frequencies. Hall effect measurements of an 8x8mm2 graphene layer on corning eagle borosilicate glass exhibit a charge carrier mobility of 2070 cm2 V-1 s-1 at hole concentrations of 3.6E12 cm-2, respectively. Expectations for further applications in liquid phase crystallized superstrate thin film solar cells are raised by the retention of the basic structure of graphene after burial under crystalline Si.