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2016-07-26Dissertation DOI: 10.18452/17565
Catalytic activity of ceria surfaces studied by density functional theory
dc.contributor.authorKropp, Thomas
dc.date.accessioned2017-06-18T15:16:15Z
dc.date.available2017-06-18T15:16:15Z
dc.date.created2016-07-29
dc.date.issued2016-07-26
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/18217
dc.description.abstractUnter Verwendung von Dichtefunktionaltheorie werden die katalytischen Eigenschaften von Cerdioxidoberflächen mit verschiedenen Terminierungen untersucht. Cerdioxid wird auch als Trägermaterial in der heterogenen Katalyse eingesetzt, um Aktivität, Selektivität und Stabilität der aktiven Komponente zu erhöhen. In dieser Arbeit werden geträgerte Vanadiumoxidcluster diskutiert. Dabei wird die oxidative Dehydrierung von Methanol als Modellreaktion zur Aktivierung von C-H-Bindungen genutzt. Ceroxidpartikel werden oft in wässriger Lösung synthetisiert. Damit hängt die Form der Nanokristallite direkt von der relativen Stabilität der unterschiedlichen Terminierungen in der Gegenwart von Wasser ab. Außerdem ist Wasser an zahlreichen Reaktionen entweder als Produkt, Edukt oder Lösungsmittel beteiligt. Aus diesem Grund werden auch die Wasser-Oberflächenwechselwirkungen untersucht. Des Weiteren wird die Genauigkeit von drei verschiedenen Funktionalen (B3LYP, HSE und PBE+U) durch den Vergleich mit experimentellen Daten evaluiert. Diese beinhalten Barrieren, die mittels Temperatur-programmierter Desorptionsspektroskopie erhalten wurden, und Schwingungsspektren.ger
dc.description.abstractDensity functional theory is applied to study the catalytic properties of ceria surfaces with different terminations. Ceria is also used as a support material in heterogeneous catalysis to improve activity, selectivity, and stability of the active component. In this work, supported vanadia clusters are discussed. The oxidative dehydrogenation of methanol is used as a model reaction for C–H bond activation. Ceria catalysts are often prepared in aqueous solution. As a result, the shape of ceria nanocrystallites depends on the relative stability of the different surface terminations in the presence of water. Furthermore, many reactions involve water either as a product, as a reagent, or as a solvent. Hence, water–surface interactions are studied as well. Furthermore, the accuracy of three different functionals (B3LYP, HSE, and PBE+U) is assessed by comparison to experimental data such as barriers obtained via temperature-programmed desorption and infrared spectra.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
dc.rightsNamensnennung
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by/3.0/de/
dc.subjectKatalyseger
dc.subjectOxideger
dc.subjectMethanolger
dc.subjectOberflächenchemieger
dc.subjectDichtefunktionaltheorieger
dc.subjectCeroxidger
dc.subjectoxidative Dehydrierungger
dc.subjectVanadiumoxidger
dc.subjectoxideseng
dc.subjectsurface scienceeng
dc.subjectoxidative dehydrogenationeng
dc.subjectcatalysiseng
dc.subjectmethanoleng
dc.subjectdensity functional theoryeng
dc.subjectceriaeng
dc.subjectvanadiaeng
dc.subject.ddc540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
dc.titleCatalytic activity of ceria surfaces studied by density functional theory
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-100239391
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/17565
dc.identifier.alephidBV043692444
dc.date.accepted2016-07-04
dc.contributor.refereeSauer, Joachim
dc.contributor.refereeFreund, Hans-Joachim
dc.contributor.refereeFabris, Stefano
dc.subject.dnb30 Chemie
dc.subject.rvkUN 1555
dc.subject.rvkVE 7007
dc.subject.rvkVK 5577
local.edoc.pages63
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

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