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2016-08-23Dissertation DOI: 10.18452/17581
Exact nonadiabatic many-body dynamics
dc.contributor.authorFlick, Johannes
dc.date.accessioned2017-06-18T15:19:40Z
dc.date.available2017-06-18T15:19:40Z
dc.date.created2016-08-25
dc.date.issued2016-08-23
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/18233
dc.description.abstractChemische Reaktionen in der Natur sowie Prozesse in synthetischen Materialien werden oft erst durch die Wechselwirkung von Licht mit Materie ausgelöst. Üblicherweise werden diese komplexen Prozesse mit Hilfe von Näherungen beschrieben. Im ersten Teil der Arbeit wird die Gültigkeit der Born-Oppenheimer Näherung in einem vibronischen Modellsystem (Trans-Polyacetylene) unter Photoelektronenspektroskopie im Gleichgewicht sowie zeitaufgelöster Photoelektronenspektroskopie im Nichtgleichgewicht überprüft. Die vibronische Spektralfunktion zeigt aufgrund des faktorisierten Anfangs- und Endzustandes in der Born-Oppenheimer Näherung zusätzliche Peaks, die in der exakten Spektralfunktion nicht auftreten. Im Nichtgleichgewicht zeigen wir für eine Franck-Condon Anregung und eine Anregung mit Pump-Probe Puls, wie die Bewegung des vibronischen Wellenpaktes im zeitabhängigen Photoelektronenspektrum verfolgt werden kann. Im zweiten Teil der Arbeit werden sowohl die Materie als auch das Licht quantisiert behandelt. Für eine volle quantenmechanische Beschreibung des Elektron-Licht Systems, verwenden wir die kürzlich entwickelte quantenelektrodynamische Dichtefunktionaltheorie (QEDFT) für gekoppelte Elektron-Photon Systeme. Wir zeigen erste numerische QEDFT-Berechnungen voll quantisierter Atome und Moleküle in optischen Kavitäten, die an das quantisierte elektromagnetische Feld gekoppelt sind. Mit Hilfe von Fixpunktiterationen berechnen wir das exakte Kohn-Sham Potential im diskreten Ortsraum, wobei unser Hauptaugenmerk auf dem Austausch-Korrelations-Potential liegt. Wir zeigen die erste Näherung des Austausch-Korrelations-Potentials mit Hilfe eines optimierten effektiven Potential Ansatzes angewandt auf einen Jaynes-Cummings-Dimer. Die dieser Arbeit zugrunde liegenden Erkenntnisse und Näherungen ermöglichen es neuartige Phänomene an der Schnittstelle zwischen den Materialwissenschaften und der Quantenoptik zu beschreiben.ger
dc.description.abstractMany natural and synthetic processes are triggered by the interaction of light and matter. All these complex processes are routinely explained by employing various approximations. In the first part of this work, we assess the validity of the Born-Oppenheimer approximation in the case of equilibrium and time-resolved nonequilibrium photoelectron spectra for a vibronic model system of Trans-Polyacetylene. We show that spurious peaks appear for the vibronic spectral function in the Born-Oppenheimer approximation, which are not present in the exact spectral function of the system. This effect can be traced back to the factorized nature of the Born-Oppenheimer initial and final photoemission states. In the nonequilibrium case, we illustrate for an initial Franck-Condon excitation and an explicit pump-pulse excitation how the vibronic wave packet motion can be traced in the time-resolved photoelectron spectra as function of the pump-probe delay. In the second part of this work, we aim at treating both, matter and light, on an equal quantized footing. We apply the recently developed quantum electrodynamical density-functional theory, (QEDFT), which allows to describe electron-photon systems fully quantum mechanically. We present the first numerical calculations in the framework of QEDFT. We focus on the electron-photon exchange-correlation contribution by calculating exact Kohn-Sham potentials in real space using fixed-point inversions and present the performance of the first approximate exchange-correlation potential based on an optimized effective potential approach for a Jaynes-Cummings-Hubbard dimer. This work opens new research lines at the interface between materials science and quantum optics.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
dc.rightsNamensnennung - Keine kommerzielle Nutzung - Weitergabe unter gleichen Bedingungen
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/3.0/de/
dc.subjectPhotoelektronenspektroskopieger
dc.subjectNichtadiabatische Dynamikger
dc.subjectLicht-Materie Wechselwirkungger
dc.subjectZeitabhängige Dichtefunktionaltheorieger
dc.subjectquantenelektrodynamische Dichtefunktionaltheorieger
dc.subjectoptimiertes effektives Potentialger
dc.subjectQED Chemieger
dc.subjectNonadiabatic Dynamicseng
dc.subjectPhotoelectron Spectroscopyeng
dc.subjectLight-Matter Interactionseng
dc.subjectTime-Dependent Density-Functional Theoryeng
dc.subjectQuantum Electrodynamical Density-Functional Theoryeng
dc.subjectOptimized-Effective Potentialeng
dc.subjectQED Chemistryeng
dc.subject.ddc530 Physik
dc.titleExact nonadiabatic many-body dynamics
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-100239657
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/17581
dc.identifier.alephidBV043732193
dc.date.accepted2016-05-30
dc.contributor.refereeDraxl, Claudia
dc.contributor.refereeRubio, Angel
dc.contributor.refereeBauer, Dieter
dc.subject.dnb29 Physik, Astronomie
dc.subject.rvkUN 1555
dc.subject.rvkUL 1000
dc.subject.rvkUO 5610
local.edoc.pages183
local.edoc.type-nameDissertation
dc.title.subtitleelectron-phonon coupling in photoelectron spectroscopy and light-matter interactions in quantum electrodynamical density-functional theory
bua.departmentMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

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