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2017-03-31Dissertation DOI: 10.18452/17764
Development of dual mode labels for the quantitative analysis of surface functional groups with XPS and fluorescence
dc.contributor.authorFischer, Tobias
dc.date.accessioned2017-06-18T15:58:03Z
dc.date.available2017-06-18T15:58:03Z
dc.date.created2017-06-02
dc.date.issued2017-03-31none
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/18416
dc.description.abstractIn dieser Arbeit sollte eine Derivatisierungsmethode entwickelt werden, die die duale Quantifizierung funktioneller Gruppen an Oberflächen mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) und Fluoreszenz ermöglicht. Verschiedene Farbstoffe, die robuste Fluoreszenzeigenschaften mit hohen Fluorgehalten für XPS kombinieren, wurden auf ihre selektive Reaktion mit Aminogruppen getestet und der Prototyp einer tiefergehenden Analyse auf einer Oberfläche unterzogen. Durch Fluoreszenzlöschung konnten die Möglichkeiten der bimodalen Analyse nur begrenzt abgeschätzt werden, obwohl in XPS und Fluoreszenz intensive Signale gemessen wurden. Die Herstellung der Modelloberflächen mittels Gasphasenabscheidung von Silanen konnte durch Kontaktwinkelmessungen schrittweise optimiert werden. Die Kombination zweier Monoalkoxysilane ermöglichte die Herstellung von Oberflächen mit variabler Funktionalgruppendichte. Nach Reaktion mit dem dualen Marker ließen sich die Messungen aus XPS und Fluoreszenz mindestens über eine Größenordnung korrelieren. Durch Synchrotron-XPS (SR-XPS) und Röntgenfluoreszenz unter Totalreflektion (TXRF) konnte eine absolute und rückführbare Quantifizierung erzielt werden. Weitere Modelloberflächen auf Basis von Trialkoxysilanen zeigten, dass bei anwendungsnahen Proben Fluoreszenzlöschung auftritt. Diese konnte in einem gewissen Maße mittels Fluoreszenzlebensdauer berechnet werden. Darüberhinaus konnte mit der Photometrie eine unabhängige Methode gefunden werden, die die Quantifizierung des Farbstoffs an der Oberfläche in hoher Präzision ermöglicht und mit Hilfe der XPS auch der funtionellen Gruppen. Die Cavity Ring-Down Spektroskopie (CRDS) wurde als Laserbasierte Methode zur empfindlichen und ortsaufgelösten Messung der Absorption auf transparenten Substraten untersucht und erste vielversprechende Ergebnisse gewonnen. Weiterhin wurde ein modulares Farbstoffsystem entwickelt, das sowohl Variation der spektralen als auch der Bindungseigenschaften erlaubt.ger
dc.description.abstractThis work aimed on the development of dual-mode labelling method that combines X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) with fluorescence measurements for surface functional group quantification. Label dyes combining robust fluorescence properties with high fluorine contents were investigated towards their selective reaction with surface amino groups and the lead candidate subjected to detailed analysis on a surface. Fluorescence quenching precluded a detailed investigation of the capabilities of dual-mode labelling, despite providing sufficient signal in XPS and fluorescence scanning. The fabrication of surfaces using vapour deposition (VD) of silanes in toluene was optimized under aid of contact angle measurements. Binary mixtures of mono-alkoxy silanes were used to prepare surfaces with variable functional group density. Treatment with the label dye showed that XPS and fluorescence provide a linear overlap in signal generation over at least one order of magnitude. The combination of synchrotron radiation XPS (SR-XPS) and total reflection X-ray fluorescence spectroscopy (TXRF) provided an absolute and traceable quantification . Different model surfaces based on trialkoxy silanes showed strong fluorescence quenching. A fluorescence lifetime based correction was developed to account for such quenching effects. Additionally, the application of spectrophotometry provided a independent method of quantification for the surface bound dye and in combination with information obtained from XPS, to determine the surface functional group density. With cavity ring-down spectroscopy (CRDS), a laser based technique for highly sensitive and spatially resolved absorption measurements on transparent substrates could be developed and applied in a proof-of-concept. A modular system for the fabrication of label dyes with adjustable spectral properties and different binding sites was investigated using prototype candidates to prove the general applicability of such systems.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.rightsNamensnennung - Keine kommerzielle Nutzung - Keine Bearbeitung
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/de/
dc.subjectOberflächenfunktionalisierungger
dc.subjectOberflächenanalyseger
dc.subjectFluoreszenzlabellingger
dc.subjectCavity Ring-Down Spektroskopieger
dc.subjectQuantifizierung von Oberflächenfunktionalgruppenger
dc.subjectSurface Analysiseng
dc.subjectFluorescence labellingeng
dc.subjectCavity Ring-Down Spectroscopyeng
dc.subjectSurface Functional Group Quantificationeng
dc.subjectSurface Functionalizationeng
dc.subject.ddc540 Chemie
dc.titleDevelopment of dual mode labels for the quantitative analysis of surface functional groups with XPS and fluorescence
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-100248789
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/17764
dc.identifier.alephidBV044336452
dc.date.accepted2017-02-23
dc.contributor.refereePanne, Ulrich
dc.contributor.refereeRademann, Klaus
dc.subject.dnb30 Chemie
dc.subject.rvkUP 9330
dc.subject.rvkVG 8757
dc.subject.rvkVE 7007
local.edoc.pages181
local.edoc.type-nameDissertation

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