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2018-06-12Dissertation DOI: 10.18452/19224
Transition-metal-based composite and hybrid nanomaterials for catalytic applications
dc.contributor.authorZhang, Rui
dc.date.accessioned2018-06-12T08:20:49Z
dc.date.available2018-06-12T08:20:49Z
dc.date.issued2018-06-12
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/19977
dc.description.abstractIn der Entwicklung von Technologien für die nachhaltige Erzeugung, Speicherung und Umwandlung von Energie werden Hochleistungskatalysatoren benötigt. Im Rahmen dieser Arbeit werden verschiedene Übergangsmetall-basierte Katalysatoren, namentlich TiO2/Kohlenstoff-Komposite, anorganisch-organische Hybridsysteme auf Basis von NiFe Phosphonaten sowie Ni Phosphide, synthetisiert, charakterisiert und hinsichtlich ihrer photo- und elektrokatalytischen Eigenschaften untersucht. Es wird gezeigt, dass die Grenzflächeneigenschaften der TiO2/C-Komposite signifikant durch die Gestaltung des Heizvorgangs während der Synthese beeinflusst werden. Insbesondere der Einsatz von Mikrowellenstrahlung vermag die Synthese von Kohlenstoff-basierten Materialien positiv zu beeinflussen. Schnelles Erwärmen führt zu stärkeren Wechselwirkungen zwischen Nanopartikeln und Kohlenstoff, einheitlicheren Beschichtungen und kleineren Partikeln mit schmaleren Partikelgrößenverteilungen, wodurch die photokatalytische Aktivität verbessert wird. Schichtartige, hybride NiFe-Phenylphosphonat-Materialien werden ausgehend in Benzylalkohol dargestellt und ihre Aktivität in der OER im basischen Milieu untersucht. Die Hybridpartikel werden in-situ in NiFe-Hydroxid Nanoschichten umgewandelt. Röntgenspektroskopische Untersuchungen deuten auf eine induzierte, teilweise verzerrte Koordinationsumgebung der Metallzentren im Katalysator hin. Die Kombination der synergistischen Effekte zwischen Ni und Fe mit den strukturellen Eigenschaften des Hybridmaterials ermöglicht einen effizienten Katalysator. Weiterhin werden Nickel-Phosphide durch die thermische Behandlung der Phenyl- oder Methylphosphonate des Nickels, welche Schichtstrukturen aufweisen, in H2(5%)/Ar-Atmosphäre synthetisiert. Ni12P5, Ni12P5-Ni2P und Ni2P Nanopartikel, die mit einer dünnen Schicht aus Kohlenstoffmaterial beschichtet sind, werden erhalten. Ni12P5-Ni2P und Ni2P Nanopartikel katalysieren die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) im Sauren effektiv.ger
dc.description.abstractHigh-performance catalysts play a key role in the development of technologies for sustainable production, storage, and conversion of energy. In this thesis, transition-metal-based catalysts, including TiO2/carbon composites, hybrid organic-inorganic NiFe phosphonates, and Ni phosphides are synthesized, characterized, and investigated in photocatalytic or electrocatalytic reactions. TiO2 is frequently combined with carbon materials, such as reduced graphene oxide (rGO), to produce composites with improved properties. TiO2 is more efficiently stabilized at the surface of rGO than amorphous carbon. Rapid heating of the reaction mixture results in a stronger coupling between the nanoparticles and carbon, more uniform coatings, and smaller particles with narrower size distributions. The more efficient attachment of the oxide leads to better photocatalytic performance. Layered hybrid NiFe-phenylphosphonate compounds are synthesized in benzyl alcohol, and their oxygen evolution reaction (OER) performance in alkaline medium is investigated. The hybrid particles transformed in situ into NiFe hydroxide nanosheets. X-ray absorption spectroscopy measurements suggest the metal sites in the active catalyst inherited partly the distorted coordination. The combination of the synergistic effect between Ni and Fe with the structural properties of the hybrid results in an efficient catalyst that generates a current density of 10 mA cm-2 at an overpotential of 240 mV. Moreover, nickel phosphides are synthesized through thermal treatment under H2(5%)/Ar of layered nickel phenyl- or methylphosphonates that act as single-source precursors. Ni12P5, Ni12P5-Ni2P and Ni2P nanoparticles coated with a thin shell of carbonaceous material are produced. Ni12P5-Ni2P and Ni2P NPs efficiently catalyze the hydrogen evolution reaction (HER) in acidic medium. Co2P and CoP NPs are also synthesized following this method.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.relation.haspart10.1002/chem.201502433
dc.relation.haspart10.1021/acsami.7b01178
dc.relation.haspart10.1002/adfm.201703158
dc.relation.haspart10.1007/s11051-018-4246-y
dc.rights(CC BY-SA 3.0 DE) Namensnennung - Weitergabe unter gleichen Bedingungen 3.0 Deutschlandger
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-sa/3.0/de/
dc.subjectTiO2/Kohlenstoff-Kompositeger
dc.subjectNiFe-Phosphonatger
dc.subjectNickel-Phosphideger
dc.subjectElektrokatalytische Wasserspaltungger
dc.subjectTiO2/carbon compositeseng
dc.subjectNi phosphideeng
dc.subjectElectrocatalytic water splittingeng
dc.subjectNiFe phosphonateeng
dc.subject.ddc522 Techniken, Verfahren, Geräte, Ausstattung, Materialien
dc.subject.ddc546 Anorganische Chemie
dc.titleTransition-metal-based composite and hybrid nanomaterials for catalytic applications
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/19977-7
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/19224
dc.date.accepted2018-04-16
dc.contributor.refereePinna, Nicola
dc.contributor.refereeLu, Yan
dc.subject.rvkVE 9857
dc.subject.rvkVE 7047
local.edoc.pages163
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

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