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2018-08-22Dissertation DOI: 10.18452/19338
Hybrid Charge Transfer States at Inorganic/Organic Interfaces and their Role in Photovoltaic Charge Generation
dc.contributor.authorEyer, Moritz
dc.date.accessioned2018-08-22T07:15:39Z
dc.date.available2018-08-22T07:15:39Z
dc.date.issued2018-08-22
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/20099
dc.description.abstractIn dieser Arbeit wird ein grundlegender Rahmen für das Verständnis von photovoltaischer Ladungserzeugung an Grenzflächen zwischen einem Metalloxid und einem organischen Halbleiter geschaffen. Dabei wird gezeigt, dass hybride Ladungstransferzustände (HCTS) eine entscheidende Rolle im Energieumwandlungsprozess spielen. Vor ihrer endgültigen Trennung bleiben Elektronen und Löcher an gegenüberliegenden Seiten der Grenzfläche durch Coulomb-Interaktion aneinander gebunden. Nur wenn die Trennung eines solchen HCTS gelingt, kann es zu einem Photostrom beitragen. Die planaren Schichtsysteme ZnO/P3HT, ZnMgO/P3HT und SnO2/P3HT dienen als Modellsystem für eine ausführliche Studie über Energiestruktur der Grenzfläche, photovoltaische Energieumwandlung und die damit verbundenen Verluste. Es wird gezeigt, dass ein HCTS aus einem Elektron im Leitungsband des Metalloxids und einem Loch im HOMO des Polymers besteht. Folglich ist seine Entstehung eine intrinsische Eigenschaft von allen derartigen Grenzflächen. Elektrolumineszenzspektroskopie (EL) stellt sich als wirksame Methode zur Untersuchung von HCTS dar. Deren strahlende Rekombination produziert ein breites Signal im nahen Infrarotbereich. Spannungsabhängige EL-Messungen zeigen den hohen Grad an Delokalisierung von beiden Ladungsträgern in einem HCTS. EL-Spektren, die über einen weiten Temperaturbereich aufgenommen wurden, zeigen, dass nichtstrahlende Prozesse mit Abstand der dominierende Zerfallsmechanismus für HCTS bei Zimmertemperatur sind. Ein Modell aus mehreren Schritten für den Stromerzeugungsprozess kann aus temperaturabhängigen photovoltaischen Messungen abgeleitet werden. Hierbei wird deutlich, dass die Bindungsenergie von Elektron und Loch in einem HCTS keine bedeutende Einschränkung für die Leistungsfähigkeit einer Solarzelle darstellt. Die einflussreiche Rolle von nichtstrahlenden Zerfallsprozessen verursacht jedoch in allen untersuchten Materialsystemen schwere Verluste.ger
dc.description.abstractIn this work, a fundamental framework for the understanding of photovoltaic charge generation at metal-oxide/organic hybrid interfaces is established. It is shown that hybrid charge transfer states (HCTS) play a crucial role in the power conversion process. Prior to full charge separation, pairs of electrons and holes situated at opposite sides of the heterojunction remain bound to each other by Coulomb interaction. Only if an HCTS is dissociated, a contribution to a photocurrent can be made. Planar heterojunctions of the material combinations ZnO/P3HT, ZnMgO/P3HT, and SnO2/P3HT serve as model systems for a broad investigation of interface energetics, photovoltaic power conversion and the loss processes therein. It is shown that an HCTS consists of an electron in the conduction band of the metal-oxide and a hole in the HOMO of the polymer. Consequently, its formation is an intrinsic property of all heterojunctions of that kind. Electroluminescence (EL) spectroscopy proves to be a powerful tool in the analysis of HCTS. Their radiative recombination produces a broad signal in the near-infrared spectral range. Voltage-dependent EL measurements reveal a high degree of delocalization of both carriers in an HCTS, whereas EL spectra recorded over a wide range of temperatures show that non-radiative processes are by far the dominant recombination channel for HCTS at room temperature. A multistep model of the charge generation process is derived from temperature-dependent photovoltaic measurements. It becomes apparent that the binding energy of electron and hole in an HCTS does not impose a significant limitation on device performance. The strong presence of non-radiative decay processes, however, causes severe losses for all material systems that are investigated in this work.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.rights(CC BY-NC 3.0 DE) Namensnennung - Nicht kommerziell 3.0 Deutschlandger
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0/de/
dc.subjectHybride Photovoltaikger
dc.subjectLadungstransferger
dc.subjectGrenzflächenger
dc.subjectZinkoxidger
dc.subjectElektrolumineszenzger
dc.subjectHybrid Photovoltaicseng
dc.subjectCharge Transfereng
dc.subjectInterfaceseng
dc.subjectZinc Oxideeng
dc.subjectElectroluminescenceeng
dc.subject.ddc530 Physik
dc.titleHybrid Charge Transfer States at Inorganic/Organic Interfaces and their Role in Photovoltaic Charge Generation
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/20099-9
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/19338
dc.date.accepted2018-07-20
dc.contributor.refereeBenson, Oliver
dc.contributor.refereeList-Kratochvil, Emil J. W.
dc.contributor.refereeBrütting, Wolfgang
dc.subject.rvkZN 5160
dc.subject.rvkUP 3140
local.edoc.pages167
local.edoc.type-nameDissertation
bua.departmentMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

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