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2018-08-24Dissertation DOI: 10.18452/19357
Coupled-Cluster in Real Space
dc.contributor.authorKottmann, Jakob Siegfried
dc.date.accessioned2018-08-24T10:17:31Z
dc.date.available2018-08-24T10:17:31Z
dc.date.issued2018-08-24
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/20118
dc.description.abstractIn dieser Arbeit werden Algorithmen für die Berechnung elektronischer Korrelations- und Anregungsenergien mittels der Coupled-Cluster Methode auf adaptiven Gittern entwickelt und implementiert. Die jeweiligen Funktionen und Operatoren werden adaptiv durch Multiskalenanalyse dargestellt, was eine Basissatz unabängige Beschreibung mit kontrollierter numerischer Genauigkeit ermöglicht. Gleichungen für die Coupled-Cluster Methode werden in einem verallgemeinerten Rahmen, unabhängig von virtuellen Orbitalen und globalen Basissätzen, neu formuliert. Hierzu werden die amplitudengewichteten Anregungen in virtuelle Orbitale ersetzt durch Anregungen in n-Elektronenfunktionen, welche durch Gleichungen im n-Elektronen Ortsraum bestimmt sind. Die erhaltenen Gleichungen können, analog zur Basissatz abh¨angigen Form, mit leicht angepasster Interpretation diagrammatisch dargestellt werden. Aufgrund des singulären Coulomb Potentials werden die Arbeitsgleichungen mit einem explizit korrelierten Ansatz regularisiert. Coupled-Cluster singles mit genäherten doubles (CC2) und ähnliche Modelle werden, für geschlossenschalige Systeme und in regularisierter Form, in die MADNESS Bibliothek (eine allgemeine Bibliothek zur Darstellung von Funktionen und Operatoren mittels Multiskalenanalyse) implementiert. Mit der vorgestellten Methode können elektronische CC2 Paarkorrelationsenergien und Anregungsenergien mit bestimmter numerischer Genauigkeit unabhängig von globalen Basissätzen berechnet werden, was anhand von kleinen Molekülen verifiziert wirdger
dc.description.abstractIn this work algorithms for the computation of electronic correlation and excitation energies with the Coupled-Cluster method on adaptive grids are developed and implemented. The corresponding functions and operators are adaptively represented with multiresolution analysis allowing a basis-set independent description with controlled numerical accuracy. Equations for the coupled-cluster model are reformulated in a generalized framework independent of virtual orbitals and global basis-sets. For this, the amplitude weighted excitations into virtuals are replaced by excitations into n-electron functions which are determined by projected equations in the n-electron position space. The resulting equations can be represented diagrammatically analogous to basis-set dependent approaches with slightly adjusted rules of interpretation. Due to the singular Coulomb potential, the working equations are regularized with an explicitly correlated ansatz. Coupled-cluster singles with approximate doubles (CC2) and similar models are implemented for closed-shell systems and in regularized form into the MADNESS library (a general library for the representation of functions and operators with multiresolution analysis). With the presented approach electronic CC2 pair-correlation energies and excitation energies can be computed with definite numerical accuracy and without dependence on global basis sets, which is verified on small molecules.eng
dc.language.isoeng
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.relation.haspart10.1021/acs.jctc.7b00694
dc.relation.haspart10.1021/acs.jctc.7b00695
dc.rights(CC BY-NC-SA 3.0 DE) Namensnennung - Nicht-kommerziell - Weitergabe unter gleichen Bedingungen 3.0 Deutschlandger
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/3.0/de/
dc.subjectmultiskalenanalyseger
dc.subjectlineare antwortfunktionger
dc.subjectelectronische anregungsenergienger
dc.subjecterste quantisierungger
dc.subjectmultiadaptives coupled-clusterger
dc.subjectmultiresolution analysiseng
dc.subjectmultiresolution quantum chemistryeng
dc.subjectmultiresolution coupled-clustereng
dc.subjectmultiresolution linear responseeng
dc.subjectreal-space coupled-clustereng
dc.subjectreal-space quantum chemistryeng
dc.subjectreal-space linear responseeng
dc.subjectfirst quantizationeng
dc.subjectbasis-set independenteng
dc.subjectexplicitly correlated linear responseeng
dc.subjectexplicitly correlated coupled-clustereng
dc.subjectbound state helmholtz greens functioneng
dc.subjectnumerical grid methodseng
dc.subjectalpert waveletseng
dc.subjectexcitation energieseng
dc.subjectcorrelation energieseng
dc.subjectcoupled-clustereng
dc.subjectlinear responseeng
dc.subjectelectronic-structureeng
dc.subject.ddc540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
dc.titleCoupled-Cluster in Real Space
dc.typedoctoralThesis
dc.subtitleCC2 Correlation and Excitation Energies using Multiresolution Analysis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/20118-8
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/19357
dc.date.accepted2018-07-25
dc.contributor.refereeUsvyat, Denis
dc.contributor.refereeHarrison, Robert J.
dc.contributor.refereeKlopper, Willem M.
dc.subject.rvkVE 5657
local.edoc.pages112
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

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