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2019-12-05Dissertation DOI: 10.18452/20703
Investigation of LIBS and Raman data analysis methods in the context of in-situ planetary exploration
Rammelkamp, Kristin
Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Die in dieser Arbeit vorgestellten Studien untersuchen verschiedene Ansätze für die Analyse von spektroskopischen Daten für die Erforschung anderer Himmelskörper. Der Fokus lag hierbei auf der laserinduzierten Plasmaspektroskopie (LIBS, engl. laser-induced breakdown spectroscopy), aber auch Daten der Raman-Spektroskopie wurden analysiert. Das erste extraterrestrisch eingesetzte LIBS Instrument, ChemCam, auf dem Mars Science Laboratory (MSL) der NASA untersucht die Marsoberfläche seit 2012 und weitere Missionen mit LIBS und Raman Instrumenten zum Mars sind geplant. Neben analytischen Ansätzen wurden statistische Methoden, die als multivariate Datenanalysen (MVA) bekannt sind, verwendet und evaluiert. In dieser Arbeit werden insgesamt vier Studien vorgestellt. In der ersten Studie wurde die Normalisierung von LIBS Daten mit Plasmaparametern, also der Plasmatemperatur und der Elektronendichte, untersucht. In der zweiten Studie wurden LIBS Messungen unter Vakuumbedingungen im Hinblick auf den Ionisierungsgrad des Plasmas untersucht. In der dritten Studie wurden MVA Methoden wie die Hauptkomponentenanalyse (PCA) und die partielle Regression kleinster Quadrate (PLS-R) zur Identifizierung und Quantifizierung von Halogenen mittels molekularer Emissionen angewandt. Die Ergebnisse sind vielversprechend, da es möglich war z.B. Chlor in einem ausgewählten Konzentrationsbereich zu quantifizieren. In der letzten Studie wurden LIBS-Daten mit komplementären Raman-Daten von Mars relevanten Salzen in einem low-level Datenfusionsansatz kombiniert. Es wurden MVA Methoden angewandt und auch Konzepte der high-level Datenfusion implementiert. Mit der low-level LIBS und Raman Datenfusion konnten im Vergleich zu den einzelnen Techniken mehr Salze richtig identifiziert werden. Der Gewinn durch die low-level Datenfusion ist jedoch vergleichsweise gering und für konkrete Missionen müssen individuelle und angepasste Strategien für die gemeinsame Analyse von LIBS und Raman-Daten gefunden werden.
 
The studies presented in this thesis investigate different data analysis approaches for mainly laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) and also Raman data in the context of planetary in-situ exploration. Most studies were motivated by Mars exploration due to the first extraterrestrially employed LIBS instrument ChemCam on NASA's Mars Science Laboratory (MSL) and further planned LIBS and Raman instruments on upcoming missions to Mars. Next to analytical approaches, statistical methods known as multivariate data analysis (MVA) were applied and evaluated. In this thesis, four studies are presented in which LIBS and Raman data analysis strategies are evaluated. In the first study, LIBS data normalization with plasma parameters, namely the plasma temperature and the electron density, was studied. In the second study, LIBS measurements in vacuum conditions were investigated with a focus on the degree of ionization of the LIBS plasma. In the third study, the capability of MVA methods such as principal component analysis (PCA) and partial least squares regression (PLS-R) for the identification and quantification of halogens by means of molecular emissions was tested. The outcomes are promising, as it was possible to distinguish apatites and to quantify chlorine in a particular concentration range. In the fourth and last study, LIBS data was combined with complementary Raman data in a low-level data fusion approach using MVA methods. Also, concepts of high-level data fusion were implemented. Low-level LIBS and Raman data fusion can improve identification capabilities in comparison to the single datasets. However, the improvement is comparatively small regarding the higher amount of information in the low-level fused data and dedicated strategies for the joint analysis of LIBS and Raman data have to be found for particular scientific objectives.
 
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DOI
10.18452/20703
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