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2020-07-31Dissertation DOI: 10.18452/21400
Ultrafast Modulation of electronic Structure by coherent Phonon Excitations in ionic Crystals
dc.contributor.authorWeißhaupt, Jannick
dc.date.accessioned2020-07-31T09:41:35Z
dc.date.available2020-07-31T09:41:35Z
dc.date.issued2020-07-31none
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/22370
dc.description.abstractDiese Arbeit untersucht den Zusammenhang von elektronischer und nukleare Anregung beim Raman-Effekt mit der Methode der zeitaufgelösten harten UV-Spektroskopie. Wir verwenden kohärente stimulierte Raman-Streuung, ein Spezialfall der Standard-Raman-Streuung. Bei dieser regt ein hinreichend kurzer kohärenter Lichtimpuls Schwingungen der Kerne an, bei denen die Kerne messbar ausgelenkt werden, wohingegen die Auslenkungen bei normaler Raman-Streuung, wegen deren inkohärenten spontanen Natur, nicht messbar sind. Wir konnten Auslenkung kleiner als 10^-4 A in Echtzeit durch ihren Effekt auf das harte UV-Spektrum nachweisen. Diese Ergebnisse konnten mit Lithiumborhydrid als Probe und nicht-resonanter naher Infrarotstrahlung als Anrege-und harter UV-Strahlung als Abfrageimpuls erzielt werden. Zum Nachweis dieses Prozesses verwenden wir harte UV-Absorptionsspektroskopie an der Lithium K-Kante von Lithiumborhydrid bei 60 eV. Das Absorptionsspektrum besteht aus einem starken exzitonischen Anteil zu Beginn der Absorption und einem Plateau bei höheren Energien. Bei Anregung durch einen NIR-Impuls beobachteten wir eine oszillatorische Änderung des Absorptionsspektrums mit einer Frequenz von 10 THz, was wir der Modulation der interatomaren Abständen durch kohärente Phononen, und die damit einhergehende Modulation der chemischen Umgebung des absorbierenden Atoms, zuschreiben. Harte UV-Spektroskopie, insbesondere bei niedrigen Energien und nahe der Kante, ist hoch sensitiv auf die chemische Umgebung des jeweiligen absorbierenden Atoms. Unsere Resultate erlauben einen faszinierenden, neuen Einblick in die mikroskopische Natur des Raman-Effekts. Sie verbinden einen direkten Nachweis des antreibenden Mechanismus, der induzierten Polarisation, mit einer direkten Beobachtung des Resultats, die oszillatorische Auslenkung der Kerne. Dabei konnten mit harter UV-Spektroskopie nukleare Auslenkungen in der Größenordnung von 10-4 A mit Subpicosekundenzeitauflösung aufgelöst werden.ger
dc.description.abstractThis thesis explores the subtle interplay between electronic and nuclear excitation in the Raman effect with time resolved XUV absorption spectroscopy. Coherent stimulated Raman scattering, the type of Raman interaction we induce, is a variant of the well known Raman scattering, where a sufficiently short pulse excites nuclear vibrations coherently, i.e. with actual displacement of the nuclei. In standard Raman scattering, due to its incoherent, spontaneous nature, there is no displacement of nuclei. We were able to observe nuclear displacements as small as 10^-4 in real time by their effect on the XUV absorption spectrum. Specifically we studied non-resonant NIR pump XUV probe absorption spectroscopy on lithium borohydride (LiBH_4). In the XUV absorption experiments in this thesis we concentrate on the Lithium K-edge absorption spectrum around 60 eV which consists of a strong excitonic peak at the onset of absorption and a plateau at higher energies. Upon excitation with a NIR pulse we observe oscillatory changes in the absorption spectrum with a frequency of 10 THz, which we identify as the effect of coherent phonon excitations of an external A_g phonon mode. The coherent oscillation changes the distance between Li^+ anions and BH_4^- cations, which modifies the electronic environment around the Li anion. XUV absorption spectroscopy, especially XANES, is highly sensitive to such changes of the chemical environment around the absorbing atom. We use two different approaches to derive the absolute displacement, which are observed in the experiment. Our results allow for a fascinating new insight into Raman scattering as they connect a direct observation of the driving mechanism, the induced polarization, with a direct observation of the outcome the oscillatory nuclear displacement. With XUV absorption spectroscopy nuclear displacements in the order of 10^-4 A were resolved with sub picosecond accuracy in the time domain.eng
dc.language.isoengnone
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.rights(CC BY-ND 4.0) Attribution-NoDerivatives 4.0 Internationalger
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by-nd/4.0/
dc.subjectultrakurzzeitphysikger
dc.subjectröntgenspektroskopieger
dc.subjectxanesger
dc.subjectphononenger
dc.subjectultrafast opticseng
dc.subjectx-ray spectroscopyeng
dc.subjectxaneseng
dc.subjectphononseng
dc.subject.ddc530 Physiknone
dc.titleUltrafast Modulation of electronic Structure by coherent Phonon Excitations in ionic Crystalsnone
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/22370-8
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/21400
dc.date.accepted2019-07-19
dc.contributor.refereeElsässer, Thomas
dc.contributor.refereeChergui, Majed
dc.contributor.refereeBenson, Oliver
local.edoc.pages113none
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultätnone

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