Exploring Fundamental Limits of Quantum Efficiency Measurements Using Quantum Electrodynamics

Abstract

Photolumineszenz-Techniken spielen eine wichtige Rolle bei der Charakterisierung verschiedener funktionaler Fluorophore in den Lebens- und Materialwissenschaften, in der Biologie und bis hin zu den Quantentechnologien. Ein entscheidender und wichtiger Parameter für den Vergleich von Fluorophoren ist die Quanteneffizienz, die ein direktes Maß für die Umwandlungseffizienz von absorbierten Photonen in emittierte Photonen darstellt. Diese Größe charakterisiert die Nutzbarkeit von Emittern für Anwendungen in optischen Geräten, Einzelphotonenquellen und im biomedizinischen Bereich. Mehrere Techniken wie optische und photothermische Methoden werden verwendet, um die photolumineszente Quanteneffizienz zu messen, und so die Eignung von Fluorophoren für verschiedene Anwendungen zu bewerten. Quanteneffizienz-Messungen können jedoch eine Herausforderung für hochverdünnte Fluorophore sein, die in dünne Schichten eingebettet sind. Die in dieser Arbeit beschriebene Forschung überwindet die Herausforderungen der Quanteneffizienzmessung durch eine Modifikation der Wechselwirkung zwischen Licht und Umgebung.

Photoluminescence techniques play an important role for characterization of various functional fluorophores in the life and material sciences from biology to quantum technologies. A crucial and key parameter for comparing the performance of fluorophores is the photoluminescence quantum efficiency or quantum yield, which presents a direct measure of conversion efficiency of absorbed photons into emitted photons. This quantity characterizes the performance of emitters for applications in optical devices as single photon sources and in the biomedical sector. Several techniques such as optical and photothermal methods are used to measure the photoluminescence quantum efficiency of emitters in various environments and aggregation states. Quantum efficiency measurements can be challenging for fluorophores in solid matrix, in scattering systems and for highly diluted fluorophores embedded to thin films. The research described in this thesis overcomes these challenges by performing quantum efficiency measurement via modifying the spontaneous emission as a fundamental process of light-matter interaction.