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2022-05-23Dissertation DOI: 10.18452/24145
NaYF4:Yb,Er Upconversion Nanocrystals: Investigating Energy Loss Processes for the Systematic Enhancement of the Luminescence Efficiency
dc.contributor.authorGrauel, Bettina
dc.date.accessioned2022-05-23T08:21:42Z
dc.date.available2022-05-23T08:21:42Z
dc.date.issued2022-05-23none
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/25354
dc.description.abstractAufkonvertierende (upconverting; UC) Nanomaterialien bilden eine neue Klasse nichtlinearer lumineszenter Reporter, die nah-infrarotes (NIR) Anregungslicht in Photonen von höherer Energie umwandeln. Das effizienteste bekannte UC-System bildet hierbei β-NaYF4: 20%Yb(III), 2%Er(III) mikrokristallines Bulkmaterial, für welches UC-Quantenausbeuten (ΦUC) von 10 % berichtet werden, während ΦUC von Nanokristallen (nanocrystals; NC) um mehrere Größenordnungen niedriger sein können. Um die Effizienz von UC-Nanomaterialien zu erhöhen, werden NC üblicherweise mit inerten Schalen versehen. In dieser Arbeit werden mehrere verschiedene Bulkmaterialien spektroskopisch untersucht, um ein Vergleichsmaterial auszuwählen, das als Maßstab für alle folgenden, vergleichbaren Messungen an NC dient. Die Oberfläche von ultrakleinen (3.7±0.5) nm NC wird mit Schalen von bis zu 10 nm Dicke versehen, um die optimale Schalendicke für vollständige Oberflächenpassivierung zu identifizieren, allerdings weisen die Ergebnisse auf eine mögliche Kern-Schale-Durchmischung hin. In einer zweiten Studie werden die unterschiedlichen Dotanden, Er(III) und Yb(III), auf ihre optischen Eigenschaften sowie die Einflüsse von Energietransfer (ET) und von ihrer Umgebung spektroskopisch untersucht. Dabei kann klar zwischen Oberflächeneffekten und oberflächenunabhängigen Volumeneffekten unterschieden werden. Die Ergebnisse werden durch ein einfaches Monte-Carlo-Modell gestützt, durch das die größen- und leistungsdichte-(P-)abhängigen Populierungsdynamiken der strahlenden Banden von Er(III) vorhergesagt werden können. Zuletzt werden durch eine verbesserte Synthesemethode UCNC mit stark verbesserten Lumineszenzeigenschaften hergestellt, mit denen bei vergleichsweise niedrigen P die gleichen ΦUC wie beim Bulkmaterial erreicht werden. Dies liefert einen Einblick in vielfältige Anwendungsmöglichkeiten für UCNC.ger
dc.description.abstractUpconversion (UC) nanomaterials are an emerging new class of non-linear luminescent reporters which convert near-infrared (NIR) excitation light into higher-energy photons. The most efficient known UC material is the β-NaYF4: 20%Yb(III), 2%Er(III) bulk (microcrystalline) phosphor with reported UC quantum yields (ΦUC) of 10 %, while ΦUC of nanocrystals (NC) can be several orders of magnitude lower. Strategies to improve the efficiency of UC nanomaterials include surface passivation with inert shells. In this work, several different bulk materials are compared to select one benchmark material for comparisons with NC analyzed with the same measurement techniques. The surface of ultrasmall (3.7 ± 0.5) nm NC is coated with inert shells of up to 10 nm thickness to identify an optimal shell thickness for complete surface passivation, but the results suggest core-shell intermixing. To distinguish between the different dopant ions, Er(III) and Yb(III), and the effect of energy transfer (ET) in a second study, single- and co-doped UCNC are investigated spectroscopically and the influence of their environment is determined thoroughly. Herein, a clear distinction between surface-related and surface-independent, volume-related effects is achieved and the results are emphasized by the use of a simple random walk model which accurately predicts size- and power density (P)-dependent population dynamics of the emissive bands of Er(III). Finally, utilizing an improved synthesis technique, UCNC with enhanced luminescence properties are produced, reaching the same ΦUC as the benchmarked bulk material at reasonably low P, providing an insight into numerous possible applications of UCNC.eng
dc.language.isoengnone
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.rights(CC BY 4.0) Attribution 4.0 Internationalger
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
dc.subjectPhoton-Aufkonversionger
dc.subjectabsolute Quantenausbeutebestimmungger
dc.subjectZerfallsmessungger
dc.subjectOberflächenpassivierungger
dc.subjectOberflächen-Lumineszenzlöschungger
dc.subjectVolumeneffektger
dc.subjectEnergietransfer und -migrationger
dc.subjectLanthanoid-dotierte Nanokristalleger
dc.subjectphoton upconversioneng
dc.subjectabsolute quantum yield determinationeng
dc.subjectdecay measurementeng
dc.subjectsurface passivationeng
dc.subjectsurface luminescence quenchingeng
dc.subjectvolume effecteng
dc.subjectenergy transfer and migrationeng
dc.subjectlanthanide-doped nanocrystalseng
dc.subject.ddc530 Physiknone
dc.titleNaYF4:Yb,Er Upconversion Nanocrystals: Investigating Energy Loss Processes for the Systematic Enhancement of the Luminescence Efficiencynone
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/25354-7
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/24145
dc.date.accepted2022-02-07
dc.contributor.refereeBenson, Oliver
dc.contributor.refereeResch-Genger, Ute
dc.contributor.refereeKumke, Michael
local.edoc.pages187none
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultätnone

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