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2022-08-05Dissertation DOI: 10.18452/24832
Quantum Chemical Investigation of the Interaction of Hydrogen with Solid Surfaces
dc.contributor.authorThomas, Mullan
dc.date.accessioned2022-08-05T13:42:41Z
dc.date.available2022-08-05T13:42:41Z
dc.date.issued2022-08-05none
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/25768
dc.description.abstractIn dieser Arbeit werden die Wechselwirkungen von Wasserstoff mit festen Materialien und Oberflächen untersucht. Zunächst wird der Kontext unserer Untersuchung durch eine kurze Einordnung in die Geschichte der Naturwissenschaften im Allgemeinen, und der Oberflächenforschung im Speziellen, hergestellt. Anschließend wird der quanten- mechanische Apparat, welcher nötig ist um die betrachteten Systeme zu beschreiben, eingeführt um dann detailliert die Potentialhyperfläche der Entstehung von Wasser durch Adsoprtion von Wasserstoff auf einer teilweise oxidierten Ruthenium(0001) Metalloberfläche zu studieren. Zudem wird das gleiche System betrachtet, wenn die Metalloberfläche zusätzlich von einer biatomaren, kristallinen Lage Siliziumdioxid (SiO2 ) bedeckt ist, wodurch eine räumliche Beengung eintritt. Wir verwenden unsere Ergebnisse zusammen mit experimentellen Beobachtungen und mathematischen Metho- den um ein vollständig theoretisches Modell zu entwerfen und das System grundlegend verstehen zu können. In einem weiteren Schritt werden die chemischen Änderungen der Siliziumdioxid Doppellage untersucht, wenn das System Wasserstoffplasma ausgesetzt wird. Es werden diverse mögliche Defektstrukturen diskutiert und mithilfe experi- menteller Befunde die wahrscheinlichste Struktur isoliert. Im letzten Kapitel werden die typischen Näherungen untersucht, welche notwendig sind um quantenmechanische Methoden mit Hilfe von Computern durchführbar zu machen. Wir verwenden den sogenannten embedded-fragment Ansatz um die Diffusionsbarriere von Wasserstoff auf Aluminiumoxid mit chemischer Genauigkeit zu berechnen. Unsere Ergebnisse auf dem coupled-cluster with singles, doubles and perturbative triples (CCSD(T))- Niveau können sowohl als Referenz für experimentelle Untersuchungen, als auch für andere quantenmechanische Methoden wie z.B. die Dichtefunktionaltheorie, angesehen werden.ger
dc.description.abstractThe present thesis aims at investigating the interactions of hydrogen with solid surfaces and materials. We first offer a brief historical context for surface science, as well as quantum mechanics and science is general, before deriving the mathematical appa- ratus necessary to investigate our systems of interest. We then move on to explore the potential energy surface of the water-formation-reaction on a partially oxidized ruthenium(0001) surface when confined under a two-atom thick sheet of silica (SiO2 ). We further employ our findings in conjunction with experimental observations and mathematical modeling to set up a fully theoretical model of the system in order to explain its behavior. In the second chapter we investigate the chemical alteration of the ultra-thin silica bilayer by means of exposing it to hydrogen plasma. We elucidate possible defects formed during the process and pin-point the most likely structure found. In the last chapter, we investigate the possible error sources that are inherent in quantum mechanical modeling and employ the so called embedded fragment approach to lift the approximations up to the coupled cluster singles and doubles with perturba- tive triples (CCSD(T)) level of theory. We then apply this methodology to the diffusion of hydrogen on aluminum oxide to obtain a diffusion barrier of chemical accuracy that may both be used to benchmark other approaches such as density functional theory, as well as experimental findings.eng
dc.language.isoengnone
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.rights(CC BY-SA 4.0) Attribution-ShareAlike 4.0 Internationalger
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by-sa/4.0/
dc.subjectOberflächenwissenschaftenger
dc.subjectQuantenchemieger
dc.subjectHeterogene Katalyseger
dc.subjectKinetikger
dc.subjectSurface Scienceeng
dc.subjectQuantum Chemistryeng
dc.subjectHeterogeneous Catalysiseng
dc.subjectKineticseng
dc.subject.ddc530 Physiknone
dc.titleQuantum Chemical Investigation of the Interaction of Hydrogen with Solid Surfacesnone
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/25768-9
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/24832
dc.date.accepted2022-06-08
dc.contributor.refereeUsvyat, Denis
dc.contributor.refereeFreund, Hans-Joachim
dc.contributor.refereeMeyer, Bernd
local.edoc.pages186none
local.edoc.type-nameDissertation
local.edoc.institutionMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultätnone

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