Show simple item record

2024-03-28Dissertation DOI: 10.18452/28385
Nonlinear low-frequency excitations of condensed matter studied by two-dimensional terahertz spectroscopy
dc.contributor.authorRunge, Matthias
dc.date.accessioned2024-03-28T11:52:10Z
dc.date.available2024-03-28T11:52:10Z
dc.date.issued2024-03-28none
dc.identifier.urihttp://edoc.hu-berlin.de/18452/29095
dc.description.abstractIn dieser Arbeit wird Terahertzspektroskopie (THz) eingesetzt, um nichtlineare niederfrequente Anregungen von kondensierter Materie zu untersuchen. Insbesondere die Anwendung zweidimensionaler (2D) THz-Spektroskopie ermöglicht es, verschiedene Beiträge zu nichtlinearen Signalen zu entflechten. Zunächst wird die nichtlineare polaronische Antwort solvatisierter Elektronen und umliegenden Lösungsmittelmolekülen in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erforscht. Solvatisierte Elektronen werden durch Multiphotonen-Ionisation erzeugt. Longitudinale Polaronoszillationen mit THz-Frequenzen werden während der ultraschnellen Lokalisierung der Elektronen impulsiv angeregt. Die Störung solcher Polaronschwingungen mit einem externen THz-Impuls führt zu nichtlinearen Änderungen der transversalen Polaron-Polarisierbarkeit, die sich in deutlichen Änderungen der Oszillationsphase zeigen. Darüber hinaus wird die Erzeugung monozyklischer THz-Impulse in asymmetrischen Halbleiter-Quantentrögen bei resonanter Intersubband-Anregung im Mittelinfraroten (MIR) demonstriert. Die zeitliche Form des emittierten elektrischen THz-Feldes wird durch die Steuerung der Impulsdauer und des elektrischen Feldes der MIR Impulse verändert. Phasenaufgelöste 2D-MIR-Experimente bestätigen, dass die THz-Emission vorrangig auf einen nichtlinearen Verschiebungsstrom bei Femtosekunden-Intersubband-Anregung zurückzuführen ist. Der Einfluss von Intra- und Interbandströmen auf Symmetrieeigenschaften wird in 2D-THz-Experimenten an Wismut demonstriert. Nichtperturbative langwellige Anregung von Ladungsträgern nahe der L-Punkte führt zu einer anisotropen Ladungsträgerverteilung, die sich in einer hexagonalen Winkelabhängigkeit der pump-induzierten THz Transmission manifestiert. Eine damit einhergehende Symmetrieverringerung für bestimmte elektrische Feldpolarisationen erlaubt die Anregung von Zonenrand-Phononen, welche sich in in oszillierenden Signalen in der nichtlinearen 2D-THz-Antwort manifestieren.ger
dc.description.abstractThis thesis exploits techniques of terahertz (THz) spectroscopy to investigate nonlinear low-frequency excitations of condensed matter. In particular, application of two-dimensional (2D) THz spectroscopy allows to disentangle different nonlinear signal contributions. The nonlinear polaronic response of solvated electrons and their surrounding solvent molecules in the polar liquid isopronal is studied. Solvated electrons are generated via multiphoton ionization. Longitudinal polaron oscillations with THz frequencies are impulsively excited during the ultrafast localization of the electrons. Perturbation of such polaron oscillations with an external THz pulse induces nonlinear changes of the transverse polaron polarizability, reflected in distinct modifications to the oscillation phase as mapped in 2D-THz experiments. Further, the generation of mono-cycle THz pulses from asymmetric semiconductor quantum wells upon resonant intersubband excitation in the mid-infrared (MIR) range is demonstrated. The temporal shape of the emitted THz electric field is modified by controlling pulse duration and peak electric field of the MIR driving pulses. Phase-resolved 2D-MIR experiments confirm that the THz emission is predominantly due to a nonlinear shift current generated upon femtosecond intersubband excitation. The influence of combined intra- and interband currents on symmetry properties, which opens novel quantum pathways for phonon excitation in narrow-band-gap materials, is demonstrated by 2D-THz experiments on bismuth. Nonperturbative long-wavelength excitation of charge carriers close to the L points leads to an anisotropic carrier distribution, reflected in a six-fold azimuthal angular dependence of the pump-induced change of THz transmission. A concomitant symmetry reduction for certain electric-field polarizations allows for the excitation of phonons at the zone boundary which are reflected in oscillatory signals in the nonlinear 2D-THz response.eng
dc.language.isoengnone
dc.publisherHumboldt-Universität zu Berlin
dc.rights(CC BY-NC-SA 4.0) Attribution-NonCommercial-ShareAlike 4.0 Internationalger
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
dc.subjectTerahertz Spektroskopieger
dc.subjectNichtlineare Optikger
dc.subjectQuantentrögeger
dc.subjectPolaronger
dc.subjectPolare Flüssigkeitenger
dc.subjectZonenrand-Phononenger
dc.subjectSymmetriereduktionger
dc.subjectKurzzeitspektroskopieger
dc.subjectVerschiebungsstromger
dc.subjectTerahertz spectroscopyeng
dc.subjectNonlinear opticseng
dc.subjectshift currenteng
dc.subjectpolar liquidseng
dc.subjectpolaroneng
dc.subjectzone-boundary phononseng
dc.subjectsymmetry reductioneng
dc.subjectUltrafast spectroscopyeng
dc.subject.ddc530 Physiknone
dc.titleNonlinear low-frequency excitations of condensed matter studied by two-dimensional terahertz spectroscopynone
dc.typedoctoralThesis
dc.identifier.urnurn:nbn:de:kobv:11-110-18452/29095-9
dc.identifier.doihttp://dx.doi.org/10.18452/28385
dc.date.accepted2024-03-07
dc.contributor.refereeElsässer, Thomas
dc.contributor.refereeBenson, Oliver
dc.contributor.refereeHamm, Peter
local.edoc.pages151none
local.edoc.type-nameDissertation
dc.relation.issupplementedby10.1103/PhysRevLett.131.166902
dc.relation.issupplementedby10.1364/OPTICA.438096
dc.relation.issupplementedby10.1103/PhysRevB.107.245140
dc.relation.issupplementedby10.1103/PhysRevB.107.L180303
bua.departmentMathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultätnone

Show simple item record